隨著中子在核工業(yè)、能源生產以及科學研究等領域中逐漸寬廣的應用,人們接觸中子輻射的機會越來越多,群體和個人接受中子輻射的可能性也越來越大,而且中子在人體中有較高的能量沉積,產生更加有害的生物效應,因此評估人員接受的中子輻射劑量對人員輻射防護愈加重要。但是準確的評價人員所接受的中子劑量較為復雜,目前還沒有覆蓋從熱中子(0.01eV)到高能中子(20MeV)這樣寬能量范圍的中子個人劑量計。被動式中子探測器確具有體積小、無需電源、可靠性高、佩戴方便等優(yōu)點,使其作為法定的中子個人劑量計使用。因此優(yōu)化或設計新型的被動式中子個人劑量計,成為人員中子輻射防護領域的研究重點。通常使用的被動式中子探測器有:塑料徑跡探測器(CR-39)、熱釋光探測(TLD)、光釋光探測(OSL)。這些探測器各有優(yōu)缺點,研究人員長期以來一直在尋找克服目前被動式中子探測器各種限制的新型中子個人劑量計,比如對重離子傳能線密度(LET)靈敏范圍更寬,無需化學處理,能夠使用自動設備多次讀數,多次使用等。藍道兒實驗室開發(fā)出了熒光核徑跡探測器(fluorescencenuclear track detector)將α-Al2O3:C,Mg單晶材料和共聚焦掃描顯微鏡結合起來,在探測質子,重帶電離子和中子的輻射劑量都表現出優(yōu)異的性能,可以準確的追蹤離子三維徑跡,并且達到光學衍射限制的分辨率,為替代常規(guī)的被動式中子探測器提供了可能。本文研究了α-Al2O3:C,Mg單晶材料的制備工藝,并在國內首次制備出了大尺寸α-Al2O3:C,Mg單晶(Φ30×70mm);研究了C對晶體中F-type色心形成過程中的影響作用;使用蒙特卡洛模擬軟件(Geant4)設計了FNTD中子個人劑量計的整體結構,模擬研究了 FNTD對中子的劑量和能量響應,并且利用最小二乘法研究了在寬能譜范圍(0.01eV～20MeV)中子的H*(10)和總注量的展平。第三章和第四章研究的是α-Al2O3:C,Mg單晶的制備、性能和色心形成機理,這一部分也是本文的重點。雖然α-Al2O3:C,Mg單晶材料已由藍道兒(Landauer,Inc.)制備出來,但在國內對其制備還未見報道。本文首次在國內采用石墨電阻加熱的切克勞斯法(Czochralski)法生長了大尺寸α-Al2O3:C,Mg單晶(Φ30 × 70 mm)。該方法使用石墨電阻加熱,晶體生長時使用A1203,MgO和石墨粉末作為初始生長材料。單晶衍射測試表明生長的晶體屬于三角立方晶系R-3c,為α相的Al2O3:C,Mg單晶。GDMS測試表明在生長過程較好的控制了摻雜元素C和Mg的元素含量,C含量為2768ppm,Mg含量為17ppm,沒有引入其它雜質。吸收光譜測試表明在206nm、232nm和256nm出現了明顯的吸收峰,由Smacula's公式計算了F色心的濃度為3.81×1016cm-3,兩個吸收位置的F+色心濃度為4.1×1015cm-3和1.46×1016cm-3。激發(fā)-發(fā)射光譜也表明晶體中包含位于(435/510nm)的熒光中心,這是F22-(2Mg)色心所特有的。在對C在晶體中色心形成的實際作用的研究中,將制備好的α-A1203:C,Mg單晶在空氣、H2和真空中進行退火處理。單晶衍射表明在空氣、H2和真空中退火后單晶的晶體結構沒有發(fā)生改變,晶體結構依然屬于R-3c空間群,退火后晶體的晶胞參數和體積也沒有發(fā)生改變,與初始生長的晶體一致。GDMS測試表明退火處理后,摻雜C和Mg的濃度比未退火晶體有所增高,說明退火加速了雜質元素的擴散,由內而外的擴散使其分布更加的均勻。吸收光譜測試表明,退火使吸收峰明顯降低,破壞了熒光中心。結合熒光測試進一步說明,在高溫下退火使晶體中氧空位消失。根據學術界三種關于摻C作用的爭議,C2+替換Al3+、C4-替換O2-和形成氣氛而不是摻雜,結合實驗測試論證,我們傾向于第三種觀點,既C在晶體生長過程中形成熒光中心的主要作用并不在于摻雜,而在于在晶體生成過程中保持還原氣氛,從而有利于在晶體中形成大量的氧空位。為了排除是退火氣氛中的原子進入了晶格,我們在1300℃的10-4Pa的真空中退火了晶體,而光吸收、熒光、GDMS等測試結果與空氣、H2中退后一致,這就表明氧空位的消失是間隙C元素擴散導致的。第五章是本文的難點和創(chuàng)新。通過蒙特卡洛模擬(Geant4)設計了FNTD的整體結構、材料類型、元素含量,為了使探測器能夠在寬能譜范圍(O.O1eV～20MeV)對中子都有較高的響應,在探測器結構中加入了背散射部分,包括前后兩個部分,整體材料為含10B聚乙烯,尺寸為4.5×7×1cm3。模擬研究了FNTD的對寬能譜范圍(0.01eV～20MeV)中子的注量能量響應和劑量能量響應,使用30×30×15cm3的水箱來代替人體,將FNTD劑量計放置在水箱表面中心位置,設置了 30個能量點的單能中子,通量密度為0.933×1017cm-2。結果表明,使用6LiF轉換材料對低能段中子注量能量響應較高(低于10eV),其中1OOum厚時響應最高;使用(CH2)n對高能段中子注量能量響應較高(高于1MeV);背散射結構使用6LiF轉換材料對于中能段中子注量能量響應較高。使用周圍劑量當量(H*(10))來評價中子輻射場中人體受到的輻射劑量,并建立了響應值和中子個人劑量之間的聯(lián)系。劑量響應情況和能量響應情況基本一致,使用6LiF轉換材料對低于10eV能量的中子劑量能量響應較大,使用(CH2)n對高于1MeV的中子劑量能量響應較大,背散射結構使用6LiF轉換材料對于使用對于低能段中子劑量能量響應較高,而高能段較低,這是由于中子注量劑量轉換系數u值在高能段是低能段的40倍。利用最小二乘法優(yōu)化了FNTD在寬能譜范圍的中子H*(10)和中子總注量測量。優(yōu)化后H*(10)響應約束在0.30～1.4之間,其中0.01eV～70keV和4～14MeV較為平坦,約束在0.8～1.4,占到了寬能譜范圍(0.01eV～20MeV)9個能量量級中的8個,總注量響應在寬能譜范圍(0.01eV～20MeV)約束在0.89～1.1之間。模擬研究表明FNTD劑量計可以較好的測量寬能譜范圍(0.01eV～20MeV)中子劑量和總注量。在下一步的工作中,將進一步優(yōu)化α-Al2O3:C,Mg單晶的生長方法,制備出劑量計成品進行輻照實驗。FNTD中子個人劑量計具有極大的潛力發(fā)展成新一代被動式中子個人劑量計。
【學位單位】：中國工程物理研究院
【學位級別】：博士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：TL72
【部分圖文】：

熱釋光、光釋光、光致發(fā)光的都是利用物質接受輻射發(fā)出熒光的特性來探測??輻射劑量，雖然原理相似，但是發(fā)光機理還是有各自的特點，現做一比較說明。??這三種方式發(fā)光過程如圖１．１所示［４５］。??Ａ?導帶??—Ｘ—ｒ—?ＴＬ??ｉ?Ｌ??ＰＬ??１—?ＯＳＬ????，??—―戶―—一??？?價帶??圖１．１?ＰＬ，ＴＬ和ＯＳＬ發(fā)光原理圖??物質被輻照時輻射可以在物質中產生離化的自由電子，部分離化的電子會被??物質內缺陷能級俘獲。熱釋光是指用加熱被輻照物質的方式來傳遞能量，使被缺??陷能級俘獲的電子逃逸到導帶，隨后與發(fā)光中心復合發(fā)出熒光。光釋光是指用激??光照射被輻照物質的方式來傳遞能量，使被缺陷能級俘獲的電子逃逸到導帶，隨??后與發(fā)光中心復合發(fā)出熒光。光致發(fā)光和光釋光一樣是用激光照射被輻照物質來??傳遞能量，但是被缺陷俘獲的電子并沒有逃逸到導帶，而只是從缺陷能級的基態(tài)??躍遷到了激發(fā)態(tài)

ａ－Ａｌ２〇３：Ｃ，Ｍｇ單晶表面覆蓋高密度聚乙稀（Ｈｉｇｈ?ｄｅｎｓｉｔｙ?ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ，ＨＤＰＥ）用??于快中子探測，覆蓋６ＬｉＦ?（ＴＬＤ－１００）用于熱中子探測，覆蓋聚四氟乙烯（??Ｐｏｌｙｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ，ＰＴＦＥ）用于中子／伽馬區(qū)分和背景探測如圖１．２所不［５Ｑ］??〇??ＡＩ２０３：Ｃ，Ｍｇ?ｃｒｙｓｔａｌ??ｍ．?Ｊｒ￣?６ｌｉｆ??ｍ—ＰＴＦＥ??Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ????一匾??圖１．２?ＦＮＴＤ應用于中子探測的整體結構。表面覆蓋ＨＤＰＥ用于快中子探測，覆蓋６ＬｉＦ??用于熱中子探測，覆蓋ＰＴＦＥ用于中子／伽馬區(qū)分和背景探測??他將ＯＳＬ傳感器和ＦＮＴＤ結合起來首次驗證了其應用在了非常低輻射劑量??（＜ｌｍＳｖ）范圍的可行性和線性關系，以及在中子／伽馬場中探測中子的能力。??ＦＮＴＤ在探測重帶電粒子方面表現出優(yōu)異的性能，幾乎不受離子傳能線密度大小的??影響，具有較寬的傳能線密度（ＬＥＴ）靈敏范圍（Ｌ〇〇Ａ１２０３＝０．５?ｋｅＶ／ｐｍ？６１０００??ｋｅＶ／＾ｉｍ）?［３９，５１］。有效探測離子的徑跡飽和密度高達?１０６ｃｎＴ２［３９，４（），５２］。ａ－Ａｌ２０３：Ｃ，Ｍｇ??單晶材料允許無限次非破壞性的重復讀數

Ｇ．Ｍ．Ａｋｓｅｌｒｏｄ等［４６］用ｉＨ＾Ｈｅ＾Ｃ＾Ｎｅ’Ｆｅ和８４Ｋｒ等重離子轟擊??ａ－Ａｌ２０３：Ｃ，Ｍｇ探測材料，這些粒子有較寬的傳能線密度（ＬＥＴｏｃＨｚＯ）范圍，從較??低的（０．５ｋｅＶ／（ｘｍ）到超高的（＞１８００ｋｅＶ／｜ａｍ），下圖１．３是其中部分重離子福照后??的熒光徑跡圖。??＿＿??圖１．３重離子輻照后的熒光徑跡圖（ａ）３１３ＭｅＶ／ｎ的８４Ｋｒ離子（ｂ）３６７ＭｅＶ／ｎ的２０Ｎｅ離子??（ｃ）１４３ＭｅＶ／ｎ的４Ｈｅ離子（ｄ）６５ＭｅＶ／ｎ的質子。圖片面積９０ｘ９０網２??通過圖示發(fā)現，不同的重離子產生的熒光徑跡的亮度有很大的變化，這可能??１２??
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本文編號：2835299