發(fā)布時間：2020-09-22 20:12

　　 隨著全球能源結(jié)構(gòu)的改變,多個國家正在推進(jìn)核電事業(yè)的發(fā)展。通過核能發(fā)電,可以令全球變暖問題得到緩解,并保持能源可持續(xù)性供應(yīng)。對多種類型反應(yīng)堆而言,鈾是重要的核燃料組成元素,核電的發(fā)展意味著對有限鈾資源的大量需求。另一方面,由于核活動的增多,由其所涉及到的各個環(huán)節(jié)中產(chǎn)生的含鈾核廢液量也隨之增大。因為鈾有著放射性、化學(xué)毒性和生物毒性,并且半衰期較長。含鈾核廢液若未經(jīng)處理變向環(huán)境中排放會對生態(tài)圈造成嚴(yán)重污染。然而,如果能對這種含鈾核廢液進(jìn)行恰當(dāng)?shù)奶幹?則可以達(dá)到保護(hù)環(huán)境和提高鈾資源利用率的雙重效果。綜上所述,找到合理高效的方法,對含鈾核廢液中的鈾進(jìn)行吸附成為近年來的一個研究熱點。對于吸附法來說,吸附劑的制備是其核心技術(shù)所在。目前研究者們傾向于制備具有大比表面積和特定官能團(tuán)的吸附劑,大比表面積意味著更多的吸附位點,而特定官能團(tuán)則通常對鈾有著較高的親和力和選擇性,因此可以實現(xiàn)對鈾的高效吸附。本論文主要研究了三種功能化材料對含鈾溶液中鈾的吸附行為、吸附機(jī)制和脫附方法,研究內(nèi)容和結(jié)論分別如下:(1)采用偕胺肟化超高分子量聚乙烯纖維(UHMWPEF-AO)作為吸附劑對鈾進(jìn)行吸附,考察了pH值、時間、鈾初始濃度、溫度對吸附過程的影響,實驗結(jié)果表明吸附過程與pH值高度相關(guān),為自發(fā)的吸熱反應(yīng),并且符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型,吸附機(jī)制為單層化學(xué)吸附,Langmuir等溫吸附模型計算得到的最大吸附量為176.99 mg/g。吸附的鈾最終可以通過燒結(jié)處理以鈾氧化物混合物的形式被回收;(2)首先制備了碳泡沫,之后對其進(jìn)行強(qiáng)酸氧化處理,得到了氧化碳泡沫(oxidized CF)并將其作為吸附劑對鈾進(jìn)行吸附,考察了pH值、時間、鈾初始濃度、溫度對吸附過程的影響,實驗結(jié)果表明氧化處理顯著提高了oxidized CF對鈾的吸附能力,吸附過程與pH值高度相關(guān),為自發(fā)的吸熱反應(yīng),符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型,吸附機(jī)制為單層化學(xué)吸附,Langmuir等溫吸附模型計算得到的最大吸附量為305.77 mg/g。吸附的鈾最終可以通過燒結(jié)處理以U_3O_8或Na_2U_2O_7的形式被回收。吸附過程表達(dá)式為:2RCOOH+UO_2~(2+)→2(RCOO)UO_2+2H~+;(3)制備共價有機(jī)聚合物(COP)并將其作為吸附劑對鈾進(jìn)行吸附,考察了pH值、時間、鈾初始濃度、溫度、共存金屬離子對吸附過程的影響,實驗結(jié)果表明吸附過程與pH值高度相關(guān),為吸熱反應(yīng),符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型,吸附機(jī)制為單層化學(xué)吸附,Langmuir等溫吸附模型計算得到的最大吸附量為145.56 mg/g。應(yīng)用于多離子混合溶液條件時,COP對鈾離子具有明顯的選擇性。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TL941.1
【部分圖文】：

圖2.1 pH值對UHMWPEF-AO吸附鈾的影響（鈾初始濃度為100 mg/L，吸附劑質(zhì)量為5 mg，鈾溶液體積為 5 mL，溫度為 298 K，時間為 24 h）Fig. 2.1 Effects of pH on adsorption of U(VI) onto UHMWPEF-AO(C0 = 100 mg/L, m = 5mg, V = 5 mL, T = 298 K, t=24 h)

處理時間就越短，效率因此更高。所以對于吸附劑性能的評估，吸附速率也是一個重要的考察指標(biāo)。為了探究吸附過程的動力學(xué)特征，以時間為變量進(jìn)行了吸附實驗。圖2.3描述了UHMWPEF-AO對鈾的吸附量隨時間的變化情況，可以看出，在初始階段（吸附開始的前 180 min），吸附速率快速增長；隨著時間的增加，吸附速率逐漸降低。隨著反應(yīng)的進(jìn)行，溶液中剩余鈾濃度降低，UHMWPEF-AO表面吸附位點逐漸被占據(jù)導(dǎo)致可用位點減少，以上兩點是導(dǎo)致吸附速率下降的主要原因。12 h 后吸附量基本保持不變，說明吸附達(dá)到平衡。在后續(xù)實驗中，為確保吸附達(dá)到平衡，將反應(yīng)時間定為 24 h。采用準(zhǔn)一級動力學(xué)模型和準(zhǔn)二級動力學(xué)模型對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，這兩個模型的表達(dá)式分別如下[134]： ( ) = 1 (2 2) =1 2 2 (2 3)式中 qe（mg/g）與 qt（mg/g）分別為平衡時刻和 t 時刻的鈾吸附量

28圖 2.4 UHMWPEF-AO 吸附鈾的動力學(xué)模型：準(zhǔn)一級動力學(xué)模型（a），準(zhǔn)二級動力學(xué)模型（b）Fig. 2.4 Pseudo-first-order (a) and pseudo-second-order (b) plots for the adsorption ofU(VI) by UHMWPEF-AO

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本文編號：2824867