【摘要】：核燃料循環(huán)過程中會產(chǎn)生大量的放射性廢水,如何合理的處理這些廢水成為核工業(yè)發(fā)展亟待解決的關(guān)鍵問題。在眾多處理方法中,吸附法具有高效、易操作、低成本、環(huán)保等優(yōu)點。其中新型吸附劑的開發(fā),特別是高效納米吸附劑,一直是該領(lǐng)域的重要研究內(nèi)容。M(HPO_4)_2(M=Zr,Ti,Sn)是一類良好的離子交換材料,同時具有良好的熱穩(wěn)定性和輻照穩(wěn)定性,但金屬氧化物鏈交聯(lián)和隨機交錯將使磷酸基團失效。花狀納米材料具有高表面積、制備工藝簡單、活性位點更為豐富等特點。因此,制備花狀磷酸鈦納米材料并應(yīng)用于分離和富集廢液中的放射性核素具有良好的經(jīng)濟性和環(huán)境效益。以鈦酸四丁酯(TBOT)作為前驅(qū)體,以磷酸為磷源,采用無模板一步法合成出新型花狀納米磷酸鈦(TiP/T)吸附材料。采用傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射儀(XRD)、N_2吸附-脫附、Zeta電位分析儀等表征了不同的溫度合成的TiP/T。同時,將TiP/T應(yīng)用于水溶液中鈾(Ⅵ)、釷(Ⅳ)、銪(Ⅲ)和銫(Ⅰ)的去除。SEM表征結(jié)果表明,隨著溫度由40℃升高至60℃時,花狀磷酸鈦的平均尺寸由1.46μm增大至4.57μm;FT-IR表明,制備的TiP/T含有O-H、P-O、Ti-O等功能基團;XRD分析表明,合成材料的物相為Ti(HPO_4)_2·2H_2O;Zeta電位表明,在pH=2~8范圍內(nèi)花狀磷酸鈦均呈電負(fù)性。采用靜態(tài)吸附實驗研究溶液pH值、溫度、時間、放射性核素的初始濃度對吸附的影響,并采用準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動力學(xué)、Langmuir和Freundlich吸附等溫線等模型研究了TiP/T對鈾(Ⅵ)、釷(Ⅳ)、銪(Ⅲ)和銫(Ⅰ)的宏觀吸附機理。研究結(jié)果表明,TiP/T對鈾(Ⅵ)、釷(Ⅳ)、銪(Ⅲ)和銫(Ⅰ)的最佳吸附pH值分別為6.0、3.0、5.5和7.0。上述四種離子的吸附速率較快,平衡時間分別為360 min、180 min、120 min和180 min。動力學(xué)研究表明均符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型,吸附均主要是受化學(xué)作用控制的。等溫吸附模型分析對比可知,TiP/T對鈾(Ⅵ)、釷(Ⅳ)和銪(Ⅲ)的吸附均符合Langmuir吸附等溫模型,為單分子層吸附,而銫(Ⅰ)符合Freundlich吸附等溫模型,為多分子層吸附。其中對鈾(Ⅵ)、釷(Ⅳ)、銪(Ⅲ)和銫(Ⅰ)的最大飽和吸附容量分別為308.64 mg/g、263.16mg/g、250.16 mg/g、295.86mg/g。吸附熱力學(xué)參數(shù)ΔH0、ΔS0且ΔG0,表明吸附是吸熱的自發(fā)不可逆過程。研究結(jié)果表明,TiP/T可有效的去除水溶液中鈾(Ⅵ)、釷(Ⅳ)、銪(Ⅲ)和銫(Ⅰ),是具有應(yīng)用潛力的吸附劑。本研究拓展了放射性核素的吸附材料范圍,可為放射性廢液的去除提供一定的理論和實驗支撐。
【學(xué)位授予單位】：東華理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TL241

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本文編號：2783689