【摘要】：加速器驅(qū)動次臨界系統(tǒng)(ADS)被認(rèn)為是能夠有效嬗變核電廠乏燃料的途徑之一。液態(tài)鉛鉍合金(LBE)是ADS系統(tǒng)中散裂靶和次臨界堆冷卻劑的首選材料,但與結(jié)構(gòu)材料的相容性嚴(yán)重限制了 LBE的應(yīng)用。研究表明一定濃度的溶解氧可以抑制LBE對結(jié)構(gòu)材料的腐蝕,但前提是實現(xiàn)對LBE中氧濃度的精確控制。因此,液態(tài)LBE中的氧控技術(shù)成為研究熱點之一。基于這一研究背景,本文工作開展了利用固態(tài)氧化鉛(PbO)陶瓷球在液態(tài)LBE中的溶解和析出實現(xiàn)氧濃度控制(即固態(tài)氧控)的研究。氧濃度的精確探測、PbO陶瓷球的制備以及質(zhì)量交換器的設(shè)計是固態(tài)氧控技術(shù)的關(guān)鍵,本工作在這三方面進(jìn)行了理論和實驗的探索。設(shè)計和開發(fā)了 Bi/Bi2O3、Cu/Cu2O兩型氧傳感器,并進(jìn)行了性能測試和校準(zhǔn),其中Bi/Bi2O3、Cu/Cu2O兩型氧傳感器在響應(yīng)速度、可重復(fù)性上表現(xiàn)出較好性能;Bi/Bi2O3型氧傳感器被用LBE的固態(tài)氧控技術(shù)試驗。開發(fā)了微波燒結(jié)PbO陶瓷球技術(shù),并對PbO陶瓷球進(jìn)行了致密度、硬度、強(qiáng)度等機(jī)械性能測試。結(jié)果表明,利用微波燒結(jié)技術(shù)制備的PbO顆粒在機(jī)械性能方面較傳統(tǒng)燒結(jié)技術(shù)更優(yōu)異,為固態(tài)氧控技術(shù)提供了優(yōu)質(zhì)的氧源。利用此技術(shù)制備的PbO陶瓷球被用于LBE的固態(tài)氧控實驗和沖蝕作用數(shù)值模擬的驗證實驗,并在LBE的溶解和沖蝕作用下保持了結(jié)構(gòu)完整性。提出了 LBE的固態(tài)氧控中PbO的消耗不僅來自LBE的溶解作用,還應(yīng)當(dāng)考慮LBE對PbO陶瓷球的沖蝕作用。建立了球床模型,用數(shù)值模擬的方法分別研究了液態(tài)LBE對PbO陶瓷球的溶解作用和沖蝕作用。設(shè)計并完成了獨(dú)立驗證試驗,將液態(tài)LBE對PbO陶瓷球的沖蝕作用從復(fù)雜的溶解-沖蝕交互作用中獨(dú)立出來進(jìn)行研究。數(shù)值模擬結(jié)果分別在溶解作用和沖蝕作用方面與實驗結(jié)果一致,但與溶解-沖蝕交互作用方面與實驗結(jié)果符合不好。證明了液態(tài)LBE對PbO陶瓷球的溶解作用和沖蝕作用并不是簡單的疊加關(guān)系。設(shè)計了質(zhì)量交換器,用于罐式液態(tài)LBE系統(tǒng)的固態(tài)氧控實驗。在同一平臺上分別進(jìn)行了固態(tài)氧控實驗與氣態(tài)氧控實驗。實驗對比結(jié)果顯示出固態(tài)氧控技術(shù)在控氧效率和清潔方面的優(yōu)越性。
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TL343
【圖文】：

１．１．３鉛鉍快中子反應(yīng)堆逡逑鉛基快中子堆（ＬＦＲ）被“第四代核能系統(tǒng)國際論壇（ＧＩＦ）”組織評為有逡逑望首個實現(xiàn)工業(yè)示范和商業(yè)應(yīng)用的第四代核裂變反應(yīng)堆［１５，１６］，其原理如圖１－２逡逑所示。ＬＦＲ以液態(tài)鉛或者鉛yU合金（ｌｅａｄ－ｂｉｓｍｕｔｈ邋ｅｙｔｅｃｔｉｃ，ＬＢＥ）為反應(yīng)堆冷逡逑卻劑，可在常壓高溫下運(yùn)行，并有著固有安全性和非能動安全性１１７＿２２］。作為未逡逑來先進(jìn)核能的主力堆型，鉛基反應(yīng)堆可應(yīng)用于發(fā)電、低溫制氫、海水淡化、民逡逑用放射性同位素等工業(yè)生產(chǎn)的多個領(lǐng)域［１８，２３，２４］，從而能推動清潔能源的發(fā)展。逡逑２逡逑

仩逡逑－變逡逑圖１－１邋ＡＤＳ示意圖（歐洲路線圖）［１１］逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ａｎ邋ＡＤＳ邋（Ｅｕｒｏｐｅ邋ｒｏａｄｍａｐ）逡逑１．１．３鉛鉍快中子反應(yīng)堆逡逑鉛基快中子堆（ＬＦＲ）被“第四代核能系統(tǒng)國際論壇（ＧＩＦ）”組織評為有逡逑望首個實現(xiàn)工業(yè)示范和商業(yè)應(yīng)用的第四代核裂變反應(yīng)堆［１５，１６］，其原理如圖１－２逡逑所示。ＬＦＲ以液態(tài)鉛或者鉛yU合金（ｌｅａｄ－ｂｉｓｍｕｔｈ邋ｅｙｔｅｃｔｉｃ，ＬＢＥ）為反應(yīng)堆冷逡逑卻劑，可在常壓高溫下運(yùn)行，并有著固有安全性和非能動安全性１１７＿２２］。作為未逡逑來先進(jìn)核能的主力堆型，鉛基反應(yīng)堆可應(yīng)用于發(fā)電、低溫制氫、海水淡化、民逡逑用放射性同位素等工業(yè)生產(chǎn)的多個領(lǐng)域［１８，２３，２４］，從而能推動清潔能源的發(fā)展。逡逑２逡逑

第１章緒論逡逑１．２．１邐ＬＢＥ氧濃度測量理論基礎(chǔ)逡逑如圖１－３所示是一個基本的原電池結(jié)構(gòu)，用于ＬＢＥ氧濃度測量的氧傳感器逡逑是基于這一原理而研發(fā)的。氧傳感器的核心結(jié)構(gòu)為固體電解質(zhì)，固體電解質(zhì)材逡逑質(zhì)一般為氧化釔穩(wěn)定氧化鋯（ＹＳＺ）。固體電解質(zhì)兩側(cè)分別為參比電極和氧濃度逡逑待測的液態(tài)ＬＢＥ。參比電極在一定的溫度范圍，含有大量的的氧離子（０２＿）。逡逑在一定的溫度范圍內(nèi)，固體電解質(zhì)的內(nèi)部出現(xiàn)氧離子空位。由于液態(tài)ＬＢＥ中的逡逑氧濃度與參比電極側(cè)的氧濃度不同，在固體電解質(zhì)的兩側(cè)存在氧離子濃度差，逡逑兩側(cè)氧離子開始通過固體電解質(zhì)的氧離子空位進(jìn)行擴(kuò)散，方向為從高濃度側(cè)逐逡逑漸擴(kuò)散到低濃度側(cè)。帶電粒子的轉(zhuǎn)移會產(chǎn)生一個電動勢（ＥＭＦ）。ＥＭＦ的大小，逡逑是由氧離子的轉(zhuǎn)移速率決定的，而氧離子轉(zhuǎn)移速率的大小，則間接反映了固體逡逑電解質(zhì)兩側(cè)的氧濃度差。這就是利用氧傳感器測量液態(tài)ＬＢＥ中氧濃度的基本原逡逑理。逡逑通過熱力學(xué)計算出液態(tài)鉛鉍合金ＬＢＥ中飽和及非飽和氧濃度下傳感器電逡逑動勢ＥＭＦ與溫度的理論關(guān)系式

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2776688