發(fā)布時(shí)間：2020-06-28 12:49

【摘要】：核素遷移的探究是高放廢物地質(zhì)處置安全評(píng)價(jià)中不可或缺的一項(xiàng)內(nèi)容,其研究方法有許多種,如野外現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)法、實(shí)驗(yàn)室研究法以及計(jì)算機(jī)數(shù)值模擬法等,其中計(jì)算機(jī)數(shù)值模擬方法隨著計(jì)算方法的改進(jìn)和計(jì)算能力的提升,其發(fā)展越來越迅猛。高放廢物中含有大量的Am元素,其中~(241)Am和~(243)Am核素具有較長(zhǎng)的放射性半衰期和化學(xué)毒性,一旦在處置過程中發(fā)生泄漏,并隨著地下水遷移到生物圈,會(huì)對(duì)當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境造成較大影響。因此,在高放廢物地質(zhì)處置中研究Am核素在地下水中遷移行為具有重大的意義。本文采用的是計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)來研究放射性核素Am在北山預(yù)選處置場(chǎng)研究區(qū)的花崗巖裂隙水中的遷移規(guī)律和特征。本文研究的主要工作分為以下三點(diǎn):(1)利用地球化學(xué)模擬軟件EQ3/6(V8.0)和PHREEQC分別研究花崗巖裂隙水中放射性核素Am、Np、Pu的賦存形態(tài),并將模擬結(jié)果對(duì)比分析可知,兩個(gè)模擬軟件計(jì)算得到Am的存在形式都以AmCO_3~+、Am(CO_3)_2~-為主,Np的存在形式都以NpO_2~+為主,而Pu的存在形式中Pu(OH)_4(aq)都占優(yōu)勢(shì),但由于不同軟件采用的數(shù)據(jù)庫(kù)和計(jì)算精度不同,核素賦存形態(tài)的含量有一定的差異;然后利用PHREEQC分別模擬兩個(gè)重要的參數(shù)pH和氧化還原電位Eh對(duì)核素賦存形態(tài)的影響情況,結(jié)果表明pH和Eh對(duì)Am、Np、Pu的不同賦存形態(tài)有著不同程度的影響;最后利用EQ3/6(V8.0)模擬花崗巖裂隙水與高放廢物相互作用后花崗巖裂隙水中放射性核素含量的變化特征以及次生礦物的生成情況,結(jié)果表明不同的核素由于產(chǎn)生次生礦物的含量和順序的差別有著不同程度的改變。(2)利用地球化學(xué)模擬軟件PHREEQC模擬分析天然狀態(tài)下研究區(qū)不同類型鉆孔地下水BSO1和BSO2中主要元素的賦存形態(tài),結(jié)果表明,兩種不同性質(zhì)的地下水在主要元素賦存形態(tài)和含量上有一定的差異,在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步模擬污染物Am進(jìn)入為研究區(qū)地下水BSO1和BSO2后的賦存形態(tài)分布情況,結(jié)果表明,天然狀態(tài)和有污染物進(jìn)入時(shí)兩種地下水中Am元素的主要存在形態(tài)都相同,均為AmCO_3~+、AmSO_4~+和AmOH~(2+),但在有污染物進(jìn)入時(shí)各種賦存形態(tài)的濃度有很大程度的上升,為探究Am在研究區(qū)地下水中的遷移行為建立了基礎(chǔ)。(3)利用地球化學(xué)模擬軟件PHREEQC具有的一維溶質(zhì)輸運(yùn)耦合模擬功能來進(jìn)一步模擬放射性核素Am隨北山預(yù)選處置場(chǎng)研究區(qū)地下水遷移規(guī)律,即模擬Am元素進(jìn)入研究區(qū)內(nèi),它的濃度隨時(shí)間和空間的分布情況,結(jié)果表明,同一距離處,Am濃度隨著時(shí)間的推移不斷地增大,直到達(dá)到初始污染物的濃度,并且模擬分析出pH、溫度、彌散度、擴(kuò)散系數(shù)等不同參數(shù)條件下,Am元素的濃度隨時(shí)間和空間的分布情況有一定程度的影響。
【學(xué)位授予單位】：東華理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TL942

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本文編號(hào)：2733034