【摘要】：隨著全球經濟的快速發(fā)展,有限資源的可用性激發(fā)了人類對新能源的迫切追尋。核能作為一種清潔能源的代表,已受到世界各國高度關注和重視。鈾是一種主要的核燃料,已探明的海洋中鈾資源儲量為45億噸,可以作為穩(wěn)定核能持續(xù)發(fā)展的供應來源。因此,我們積極尋求有效的富集方式從海水中提取鈾。目前,吸附法是應用最為廣泛的提取技術。設計具有高吸附容量、高選擇性和快速吸附動力學的吸附劑材料對海水提鈾具有重要意義。本論文以穩(wěn)定的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)為基底材料,通過物理和化學改性等方法分別合成了三種復合材料:IIP-g-C_3N_4/β-CD、Fe_7S_8/CNNS-1和MFCN-DETA,實現對溶液中的鈾的有效提取與富集。通過離子印跡技術合成了β-環(huán)糊精(β-CD)功能化離子印跡復合材料IIP-g-C_3N_4/β-CD。吸附實驗的結果表明:IIP-g-C_3N_4/β-CD最佳吸附pH(7.0-9.0)接近海水pH(7.9-8.3);25℃下的飽和吸附量可以達到808.6 mg g~(-1),遠大于非印跡的復合材料NIP-g-C_3N_4/β-CD的吸附容量(646.28 mg g~(-1));IIP-g-C_3N_4/β-CD材料表面包含很多的選擇性吸附位點,能夠與鈾進行特異性配位螯合,選擇性實驗表明IIP-g-C_3N_4/β-CD的選擇性因子均大于1,展現出對鈾酰離子優(yōu)異的選擇性;模擬海水鈾吸附實驗中,IIP-g-C_3N_4/β-CD在不同初始鈾濃度下均能保持較高的去除率和快速的吸附動力學�？赡艿奈綑C理是材料表面的含氮和含氧官能團與鈾發(fā)生特異性識別。為了實現吸附劑材料的快速分離,以石墨相氮化碳納米片(CNNS)為基底,通過原位水熱法制備了負載Fe_7S_8納米粒子的磁性納米復合材料Fe_7S_8/CNNS。并探究了負載納米粒子的比例對吸附性能的影響。結構測試表明CNNS納米片能夠有效避免Fe_7S_8磁性納米粒子的團聚,暴露納米粒子表面的活性位點,促進鈾吸附過程的進行。測得Fe_7S_8/CNNS-1的飽和磁化強度為4.69 emu g~(-1),能夠促進吸附劑材料的分離。吸附實驗表明,離子強度對Fe_7S_8/CNNS-1的鈾吸附過程幾乎沒有影響,主要屬于內層絡合;吸附過程符合Langmuir等溫模型,計算得到的飽和吸附容量為572.78 mg g~(-1)。根據XPS測試結果可知,Fe_7S_8/CNNS-1吸附鈾的主要機理是CNNS表面含氮官能團的吸附配位作用和Fe_7S_8納米粒子還原作用,達到有效固定鈾的目的。以三聚氰胺海綿為模板,尿素為原料,制備了宏觀三維多孔海綿體MFCN,通過席夫堿反應合成了不同胺基功能化的海綿體復合材料MFCN-DETA、MFCN-TETA、MFCN-TEPA,并考察材料的吸附性能。測得的MFCN-DETA材料具有宏觀三維網狀結構,并且能夠承重20 g的砝碼,具有一定的機械性能。吸附實驗表明,MFCN-DETA的吸附效果最佳,在前30 min內即可達到吸附平衡。三維宏觀結構能夠保證MFCN-DETA材料易于分離回收,具有良好的吸附選擇性和循環(huán)穩(wěn)定性。因此,MFCN-DETA材料是一種便于分離的鈾吸附劑材料。
【圖文】：

圖 1.1 g-C3N4的結構單元(a) 三嗪環(huán)結構單元，(b) 3-s 三嗪環(huán)結構單元1.5.2 g-C3N4結構改性及應用單一的 g-C3N4材料并不能滿足應用需求，因此，研究者們開發(fā)了多種改性技術制備了多種性能優(yōu)異的復合材料，主要的改性技術有結構調整、物理化學復合改性等。結

圖 1.2 碳化聚合物納米纖維 CNCF 的制備過程[90]-C3N4的吸附應用，g-C3N4表面含有大量的-NH2/-NH-/=N-基團，賦予材料豐富的活性以提供豐富的孤對電子，，能夠與溶液中離子相互作用。因此，近些年來
【學位授予單位】：哈爾濱工程大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TL21;O647.33

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本文編號：2696502