【摘要】：慣性約束聚變(Inertial Confinement Fusion,簡稱ICF)物理實驗中塑料微球靶丸,普遍采用了聚乙烯醇(Polyvinyl Alcohol,簡稱PVA)作為氘氚氣體阻氣層材料。在塑料微球充氘氚燃料氣實驗及氘氚燃料靶的測量、保存、運(yùn)輸、打靶過程中,氚衰變輻照將導(dǎo)致PVA材料微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能發(fā)生較大變化,對氘氚塑料微球靶從充氣到打靶整個實驗過程均會造成不同程度的不利影響。針對這些不利影響采取相應(yīng)質(zhì)量控制和輻射安全防護(hù)措施,需要開展系統(tǒng)性的PVA材料氚衰變輻照效應(yīng)研究,探索其輻照損傷機(jī)理并掌握其影響規(guī)律。目前國內(nèi)只有極少的采用電子束模擬氚衰變β射線與PVA材料相互作用的研究報道,還沒有比較全面系統(tǒng)性的氚直接與PVA材料相互作用的實驗研究,國外的氘直接與PVA材料的輻照效應(yīng)研究也很少見諸報道。本論文開展了不同輻照溫度、輻照時間、輻照強(qiáng)度條件下氚衰變輻照PVA膜材料的同位素交換、滲透系數(shù)影響、微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能變化的系統(tǒng)性實驗研究,獲得的主要研究結(jié)果如下：(1)氚衰變β射線輻照,能有效地激發(fā)誘導(dǎo)PVA聚合物材料中H與T的同位素交換反應(yīng)。通過摩爾比1：1的氘氚氣體浸泡PVA薄膜材料的方式,氚衰變β射線輻照導(dǎo)致的PVA聚合物材料中的氫同位素交換反應(yīng),主要為C-H鍵被取代為C-T鍵,而無明顯的C-D鍵取代；醇羥基-OH基團(tuán),因密集的強(qiáng)烈氫鍵作用而未發(fā)生同位素取代反應(yīng)。(2)在相同輻照強(qiáng)度與輻照時間下,PVA薄膜樣品進(jìn)行不同溫度(30℃～60℃)的輻照實驗,表明：隨著輻照溫度的升高,C-T取代峰的強(qiáng)度隨之線性增大,且轉(zhuǎn)變?yōu)镃-T的C-H鍵數(shù)量從5.4%線性增加至12.2%；氚衰變β射線輻照PVA聚合物的C-T同位素取代反應(yīng)的活化能EC-T為22.57kJ/mol,且C-T鍵平均取代速率隨氘氚氣體溫度升高而增加：C-H鍵總量的0.046%·d-1—C-1。(3)在相同輻照強(qiáng)度與輻照溫度下,PVA薄膜樣品進(jìn)行不同時間(10d-30d)的輻照實驗,表明：隨著輻照時間的延長,C-T取代峰的強(qiáng)度隨之線性增大,且轉(zhuǎn)變?yōu)镃-T的C-H鍵數(shù)量從8.1%線性增加至12.5%;PVA聚合物材料中C-T同位素取代速率為：C-H鍵總量的0.219%·d-1。(4)在相同輻照溫度與輻照時間下,PVA薄膜樣品進(jìn)行不同強(qiáng)度(氘氚氣體壓力0.2MPa-0.9MPa)的輻照實驗,表明：隨著輻照強(qiáng)度的升高,C-T取代峰的強(qiáng)度隨之線性增大,且轉(zhuǎn)變?yōu)镃-T的C-H鍵數(shù)量從1.4%線性增加至5.0%；PVA聚合物材料中C-T同位素取代速率為：C-H鍵總量的0.330%·d-1·MPa-1。(5)氚衰變輻照PVA聚合物材料,輻照時間從10d延長至30d,被輻照損傷的醇羥基OH從11.13%線性增加至16.93%,醇羥基OH輻照損傷速率為：醇羥基OH鍵總量的0.302%/d；輻照溫度從30℃升高至60℃,被輻照損傷的醇羥基OH從14.14%指數(shù)增加至43.25%；輻照氘氚氣體壓力從0.2MPa增加至0.9MPa,被輻照損傷的醇羥基OH從4.94%線性增加至18.24%。(6)氚衰變輻照PVA聚合物材料的輻照效應(yīng)以聚合物分子骨架鏈的斷裂降解反應(yīng)為主,實驗測得了氚衰變輻照前后PVA薄膜樣品的分子量,重均平均分子量隨氚衰變輻照強(qiáng)度的增加從148600逐步減小至21000;分子量分布多分散系數(shù)(Mw/Mn)隨氚衰變輻照強(qiáng)度線性增加,從1.35線性增大至2.05,輻照裂解反應(yīng)導(dǎo)致的小分子量聚合物分子比例線性增加。(7)輻照溫度25℃、輻照時間10d、輻照氣體壓力0.6MPa的氚衰變輻照PVA薄膜樣品,在200℃～65℃溫度進(jìn)行氘氣滲透,其滲透系數(shù)隨溫度從1.01×10-18mol·m/m2·s·Pa(20℃)呈指數(shù)增加至3.6×10-17 mol·m/m2·s·Pa (65℃),比LLNL的J. J. Sanchen等人測試的相近分子量PVA薄膜25℃的氘氣滲透系數(shù)提高了約一個數(shù)量級,比其DT氣體滲透系數(shù)略高；實驗獲得了氘氣滲透活化能74.25kJ/mol,與LANL的Dean H. W.等人測試的未經(jīng)過氚輻照的PVA聚合物滲透活化能40.72kJ/mol(25℃～85℃低溫區(qū)間)相比有較大增加。實驗表明,隨著氚衰變輻照對PVA聚合物材料中醇羥基-OH的輻照損傷、PVA聚合物分子骨架鏈的輻照斷裂降解,使得PVA聚合物的氫同位素氣體滲透活化能增大,滲透系數(shù)快速增加,阻氣性能迅速變差。(8)PVA薄膜材料是一種多羥基聚合物,具有典型的平面鋸齒型分子主鏈構(gòu)象,有很高的拉伸延展性；隨著氚衰變輻照效應(yīng)的逐步增強(qiáng),PVA薄膜材料表面的鋸齒型構(gòu)象形貌逐漸消失,薄膜表面越來越光滑平整。相同輻照溫度(25℃)與輻照時間(15d)條件下制備的不同強(qiáng)度(氘氚氣體壓力0.2MPa～0.9MPa)輻照的PVA薄膜樣品,伸長率隨氚衰變輻照強(qiáng)度的增加線性降低,從245.6%(氚衰變輻照前的PVA薄膜)線性減小至僅5.3%(輻照氘氚氣體壓力0.9MPa)；相同輻照強(qiáng)度(氘氚氣體壓力0.6MPa)與輻照時間(5d)條件下制備的不同溫度(30℃～60℃)輻照PVA薄膜樣品,伸長率隨氚衰變輻照溫度的增加線性降低,從121.0%(輻照溫度30-C)線性減小至65.4%(輻照溫度60℃)；相同輻照強(qiáng)度(氘氚氣體壓力0.6MPa)與輻照溫度(25℃)條件下制備的不同時間(10d-30d)輻照PVA薄膜樣品,伸長率隨氚衰變輻照時間的增加線性降低,從163.8%(輻照時間10d)線性減小至32.7%(輻照時間30d)�；谏鲜鰧嶒炑芯拷Y(jié)果,探索了不同輻照溫度、輻照時間、輻照強(qiáng)度對PVA聚合物材料的氫同位素交換、醇羥基輻照損傷、分子量及其分布、滲透系數(shù)變化、表面形貌及拉伸率等微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能影響的規(guī)律,對PVA聚合物材料的氚輻照效應(yīng)有了較系統(tǒng)的科學(xué)認(rèn)識,獲得了一些有意義的結(jié)論。本論文開展了較全面系統(tǒng)性的PVA聚合物材料氚衰變輻照效應(yīng)研究,探索了氚衰變輻照對PVA聚合物微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能的輻照損傷機(jī)理及影響規(guī)律,獲得了較充分的關(guān)鍵實驗數(shù)據(jù),為塑料微球充氘氚燃料氣工藝研究及氘氚塑料靶丸在測量、保存、運(yùn)輸、打靶過程中的靶質(zhì)量控制和輻射安全防護(hù)措施提供了必要的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)與支撐。
【圖文】：

聚合物中分子鍵的鍵能一般只有幾個ｅＶ，l#衰變Ｐ射線的能量比破壞化學(xué)量高約１０００倍Ｐｕｓｉ，將導(dǎo)致有機(jī)聚合物分子發(fā)生鍵斷裂、交聯(lián)、降解等福２］，，使塑料微球靴球殼的強(qiáng)度、耐溫及承壓能力降低，氨同位素氣體滲透系數(shù)燃料微球祀的保氣半壽命大大縮短等不利影響ｔｗ。

本文編號：2696016