【摘要】：聚變反應堆中,氘氚等離子體經過一段時間反應后,產物氦灰及其它雜質氣體含量逐漸增加。基于環(huán)境保護及經濟角度考慮,氣體需要排出反應器進行凈化處理。結合等離子排灰氣的組成以及環(huán)境,在多種反應共存的情況下,甲烷的催化裂解(MCD)是化合態(tài)氘氚的回收中最主要的反應。 本論文的主要目標是設計制備用于甲烷催化裂解反應的高效催化劑。首先分別采用溶膠-凝膠法、共沉淀法以及共浸漬法制備了一系列微觀結構存在差異的含鈰Ni基催化劑,并應用XPS、XRD、SEM-EDX、SEM以及TEM等表征了制備方法、組分含量、焙燒溫度以及反應條件等對催化劑微觀結構的影響。在固定床反應系統(tǒng)中研究了不同含鈰Ni基催化劑催化甲烷裂解的性能,通過SEM、TEM以及Raman等手段表征了生成C的結構及形貌變化,首次得到了含鈰Ni基催化劑中Ce02與活性組分的結合方式、催化劑的組分比例、晶粒尺寸等與催化甲烷裂解反應的活性及穩(wěn)定性的構效關系。主要結論如下： (1)Ce的引入明顯增加了Ni基催化劑對MCD的催化活性,而Cu的摻入增加了催化劑的穩(wěn)定性。 (2)采用共沉淀法,選擇不同沉淀劑,制備了三種含鈰Ni-Cu催化劑,即：CP-NaOH-R, CP-NH3-R及CP-urea-R。三種催化劑的微觀結構存在明顯差異,其中CP-urea-R及CP-NH3-R的結構接近于有Ni-Cu-Ce-O固溶體存在的NiCuCeOx而CP-NaOH-R的結構更接近于負載型催化劑NiCu/CeO2。表征了三種催化劑對MCD的催化性能,CP-NaOH-R表面的高NiCu合金含量導致了其反應活性最高,但反應在80min左右由于反應管堵塞而終止。CP-NH3-R表現出最低的催化活性,最高轉化率大約在28%左右,并在200min內完全失活。CP-urea-R因Ni-Cu-Ce-O固溶體存在而表現出最佳的催化穩(wěn)定性,其最高轉化率達到40%左右,并在400min內緩慢降至10%左右。 (3)采用尿素均勻沉淀法,通過改變組分含量及焙燒溫度,制備了具有不同結構的NiCuCeOx催化劑。結果表明,NiCuCeOx催化劑中,隨著Ni與Cu的含量比的增加,更易形成NiCuOx;增加Cu的含量使得物相中高晶化相的Cu含量隨之增加；而增加Ni含量降低Ce含量有助于形成Ni-Cu-Ce-O固溶體。由于減小了CNFs形成時的能量耗損,Ni-Cu-Ce-O固溶體的存在可以增加NiCuCeOx催化劑的穩(wěn)定性,但降低了催化劑活性。 (4)采用共浸漬法,通過改變Ni、Cu負載量及組分含量,得到一系列微觀結構存在差異的負載型的NiCu/CeO2催化劑。研究發(fā)現其催化甲烷裂解反應的活性及穩(wěn)定性都很低,可以歸因于負載型的NiCu/CeO2催化劑活性組分與Ce02載體間結合力低,降低了催化劑自身的穩(wěn)定性。
【學位授予單位】：蘭州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：O643.3;O615

【參考文獻】

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本文編號：2692374