SOD類分子篩膜的制備及氫分離性能研究
發(fā)布時間:2020-04-18 09:29
【摘要】:膜分離技術(shù)是一種越來越重要的分離混合氣體的方法。相比于其他方法,膜分離技術(shù)具有高效、節(jié)能、操作成本低、具有擴展性等特征。由于SOD(sodalite,羥基方納石)分子篩的孔徑為0.28 nm,SOD分子篩的組成中Si/Al比為1,具有較高的框架密度,并且具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,支撐體SOD膜比無支撐體SOD膜具有更好的熱穩(wěn)定性,分子篩普遍具有耐酸耐堿性。SOD分子篩膜在小氣體分子的分離方面具有良好的研究前景。本論文主要研究了利用不同方法對合成SOD分子篩膜的形貌以及覆蓋度的影響,成功合成出了致密的SOD分子篩膜,并對H2/He,H2/N2的分離性能進行了研究。分別采用兩次原位生長法,浸涂晶種法和加熱預(yù)晶化的方法在α-A12O3載體上生長SOD分子篩膜。對這三種方法合成的膜進行了 XRD,SEM表征,兩次原位生長法在載體上生長了 一層厚度約為20μm的膜,采用浸涂法在載體上先預(yù)涂一層SOD晶種,然后生長膜,當(dāng)擔(dān)載次數(shù)為2次時,不僅在載體表面形成了足夠多的成核中心,而且將載體表面存在的缺陷用晶種堵住,避免對后續(xù)生長造成影響。利用加熱預(yù)晶化的方法在α-Al2O3基底上生長了一層較薄的SOD分子篩膜,預(yù)晶化1.5 h時,在載體上生長了一層致密的膜,膜的厚度為8 μm左右,并且膜的厚度均勻一致。對兩次水熱法制備出的SOD分子篩膜進行了氣體的滲透性能測試。表征兩次水熱法合成的SOD分子篩膜在不同溫度下單組份氣體H2,He,N2的滲透率隨壓強變化情況?偟膩碚f三種氣體的滲透率均隨溫度的增大而增大,但H2滲透率的變化率比He和N2大得多,在滲透壓差為40kPa,溫度為150℃時,H2/He的理想分離因子為3.178,超過H2/He的努森擴散值(1.414),H2/N2的理想分離因子為5.460,說明制得的膜對于H2/He、H2/N2具有一定的分離效果。
【圖文】:
這些參數(shù)決定了吸附分子與沸石分子篩膜表面之_問的吸附強度。例如,從表1.1逡逑可以看出在化合物中,gpJfCOa在沸石分子篩膜上&是最強的吸附物質(zhì),因為他們具逡逑有強的偶極矩和四極矩/圖1.2給出了邋C02,(:迅和N2在高硅S&2-13沸石分子篩膜上逡逑的環(huán)境溫度吸附等溫線。邐'逡逑表1.1邋-些氣體分子的性^鉘[逡逑分子邐平均自由程-1邋極化率邐極矩邐四極矩逡逑(A)邋*邐‘邋(A3,邐-:邐(?):邐(DA)逡逑邐,邐-邋-邋,.邋一邐'邐逡逑H20邐2邋65邐1.450邐1.870邐2.30逡逑H2邐2.89邐0.80邐0.000邐0.66逡逑He邐2.80邐0.227邐0.000邐-逡逑C02邐3.30邐2.650邐0.000邐4.30逡逑02邐3.47邐1.600邐0.000邐0.39逡逑N2邐3.64邐1.760邐0.000邐1.52逡逑CO邐±69i邐:邐1.95邐0.112邐2.50逡逑CH4邐3.76邐2.600邐0.000邐0.02逡逑C2H4邐4.邋16邐4.260邐^邐0.000邐1.50逡逑C2H6邐4.44邐^邐4.470邐0.邋000邐0.65逡逑.邋r=邐....逡逑n-邐4.69邐8.20邐0.邋050邐-逡逑C4H10逡逑i-CUHio邐5.28邐8.29邐0.132邐-逡逑SFe邐5.50邐6.54邐0.000邐0.00逡逑 ̄#數(shù)據(jù)是根據(jù)氣體在不同溫度下的實驗二維里系數(shù)
分子篩膜的滲透率的影響與壓強無關(guān),但是溫度對這一過程有影響,激活過程隨著溫度逡逑的增加而增加。另一個重要的影響因素是,當(dāng)分子動力學(xué)直徑顯著大于沸石的孔徑時,逡逑氣體不能通過吸附和擴散進行滲透。圖1.4表示了不同動力學(xué)直徑的氣體分子在SSZ-13逡逑膜上的氣體滲透率隨溫度變化的情況。與預(yù)期結(jié)果一致,吸附力強的c02分子通過高硅逡逑SSZ-13膜的的滲透率受到溫度影響很大。SF6的動力學(xué)直徑遠大于SSZ-13的孔徑,CH4逡逑的動力學(xué)直徑小于SSZ-13的孔徑。結(jié)果顯示8?6在SSZ-13膜上的滲透率明顯小于CH4,逡逑這是孔徑因素造成的逡逑293K逡逑滲邋10:邐373邋k逡逑\\邋:邐473K逡逑率逡逑。海哄澹樱鲥义希捱姡樱樱玻保尺姡ǎ茫龋粒;逡逑S邐p邋,
本文編號:2631948
【圖文】:
這些參數(shù)決定了吸附分子與沸石分子篩膜表面之_問的吸附強度。例如,從表1.1逡逑可以看出在化合物中,gpJfCOa在沸石分子篩膜上&是最強的吸附物質(zhì),因為他們具逡逑有強的偶極矩和四極矩/圖1.2給出了邋C02,(:迅和N2在高硅S&2-13沸石分子篩膜上逡逑的環(huán)境溫度吸附等溫線。邐'逡逑表1.1邋-些氣體分子的性^鉘[逡逑分子邐平均自由程-1邋極化率邐極矩邐四極矩逡逑(A)邋*邐‘邋(A3,邐-:邐(?):邐(DA)逡逑邐,邐-邋-邋,.邋一邐'邐逡逑H20邐2邋65邐1.450邐1.870邐2.30逡逑H2邐2.89邐0.80邐0.000邐0.66逡逑He邐2.80邐0.227邐0.000邐-逡逑C02邐3.30邐2.650邐0.000邐4.30逡逑02邐3.47邐1.600邐0.000邐0.39逡逑N2邐3.64邐1.760邐0.000邐1.52逡逑CO邐±69i邐:邐1.95邐0.112邐2.50逡逑CH4邐3.76邐2.600邐0.000邐0.02逡逑C2H4邐4.邋16邐4.260邐^邐0.000邐1.50逡逑C2H6邐4.44邐^邐4.470邐0.邋000邐0.65逡逑.邋r=邐....逡逑n-邐4.69邐8.20邐0.邋050邐-逡逑C4H10逡逑i-CUHio邐5.28邐8.29邐0.132邐-逡逑SFe邐5.50邐6.54邐0.000邐0.00逡逑 ̄#數(shù)據(jù)是根據(jù)氣體在不同溫度下的實驗二維里系數(shù)
分子篩膜的滲透率的影響與壓強無關(guān),但是溫度對這一過程有影響,激活過程隨著溫度逡逑的增加而增加。另一個重要的影響因素是,當(dāng)分子動力學(xué)直徑顯著大于沸石的孔徑時,逡逑氣體不能通過吸附和擴散進行滲透。圖1.4表示了不同動力學(xué)直徑的氣體分子在SSZ-13逡逑膜上的氣體滲透率隨溫度變化的情況。與預(yù)期結(jié)果一致,吸附力強的c02分子通過高硅逡逑SSZ-13膜的的滲透率受到溫度影響很大。SF6的動力學(xué)直徑遠大于SSZ-13的孔徑,CH4逡逑的動力學(xué)直徑小于SSZ-13的孔徑。結(jié)果顯示8?6在SSZ-13膜上的滲透率明顯小于CH4,逡逑這是孔徑因素造成的逡逑293K逡逑滲邋10:邐373邋k逡逑\\邋:邐473K逡逑率逡逑。海哄澹樱鲥义希捱姡樱樱玻保尺姡ǎ茫龋粒;逡逑S邐p邋,
本文編號:2631948
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