發(fā)布時(shí)間：2020-04-10 00:09

【摘要】：鈾是錒系過渡金屬元素,具有多種同位素。作為一種重要的核燃料,鈾在國防及核能開發(fā)利用中扮演著重要的角色。地殼中鈾的平均含量約為百萬分之二點(diǎn)五。盡管含量比Hg、Bi、Ag要大很多,但人們通常認(rèn)為鈾是一種稀有金屬。鈾具有放射性及化學(xué)毒性,對環(huán)境的安全和人體健康具有非常大的損害。事實(shí)上,對環(huán)境存在危害的鈾主要來源于鈾礦、核能開發(fā)等。因此,對環(huán)境中的鈾的分析檢測是具有十分重要的實(shí)際意義。1,6-二磷酸果糖是生物體內(nèi)一種重要的酶調(diào)節(jié)劑(與糖代謝相關(guān)),是糖酵解的中間產(chǎn)物。通過調(diào)節(jié)與糖代謝有關(guān)酶的活性在生物體內(nèi)發(fā)揮著非常重要的作用。1,6-二磷酸果糖具有對心肌的保護(hù)作用、對心臟的解毒作用、對腦損傷的治療作用、對肺損傷的拮抗作用等多種對生物體具有重大意義的生理作用。目前廣泛應(yīng)用于治療各種代謝性疾病如冠心病、急性心肌梗塞、腎功能衰竭等疾病。因此,1,6-二磷酸果糖的檢測對疾病診斷、藥理研究和藥物檢測具有重大應(yīng)用價(jià)值。本文針對于鈾和1,6-二磷酸果糖檢測的重要性,合成了單極四齒配體(salophen)及雙極四齒大環(huán)配體(H_4L)兩種席夫堿類化合物,并對其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征及光譜學(xué)研究。應(yīng)用以上配體建立了基于Eu(III)-salophen-U(VI)雙金屬體系固相表面熒光傳感法檢測鈾及基于雙核鈾酰配合物BUH_4L共振光散射法檢測1,6-二磷酸果糖的發(fā)射光譜分析方法,為鈾和1,6-二磷酸果糖的分析檢測提供了新的思路。第一章首先介紹了目前鈾和1,6-二磷酸果糖分析方法的特點(diǎn)及研究進(jìn)展;接著介紹了本研究所使用的發(fā)射光譜,即固相表面熒光光譜和共振光散射光譜及其在分析檢測中的應(yīng)用;席夫堿的研究進(jìn)展及其在分析中的應(yīng)用以及陽離子-陽離子相互作用的原理。第二章我們合成了四齒席夫堿配體salophen,并通過Si-O鍵將其修飾到載玻片表面,研究了salophen的光譜學(xué)性能。利用鈾酰離子與某些陽離子相互靠近而使其發(fā)光性能發(fā)生改變這一現(xiàn)象,構(gòu)建了Eu(III)-salophen-U(VI)雙金屬體系,建立了一種固相表面熒光傳感法來檢測鈾的新方法。研究結(jié)果表明:檢測鈾濃度的線性范圍0.02-5nmol/mL,檢出限0.008 nmol/mL,該方法應(yīng)用于實(shí)際環(huán)境水樣中鈾的檢測,回收率在99.5-103.5%。第三章我們合成了一種雙極四齒大環(huán)配體H_4L。基于鈾酰離子的配位特性及與氮原子和磷原子的強(qiáng)親和力,利用雙核鈾酰配合物BUH_4L與1,6-二磷酸果糖自組裝形成超分子聚合物體系,建立了一種共振光散射法測定1,6-二磷酸果糖的方法。一定條件下體系共振光散射強(qiáng)度與1,6-二磷酸果糖的含量存在線性關(guān)系。在最佳條件下,該方法的線性范圍為0.4-5 nmol/mL,檢出限為0.16 nmol/mL。分析了實(shí)際樣品中1,6-二磷酸果糖的含量,回收率在98.0-102.5%。
【圖文】：

席夫堿金屬配合物與席夫堿金屬配合物之間以氫鍵、膠束微環(huán)境、自組裝等方式連接起來可形成二聚體式、多聚體式等席夫堿金屬聚合物，如圖 1.3。在分析化學(xué)領(lǐng)域，此類聚合物可使分析檢測效果比聚合前更為顯著。

鈾酰與某些陽離子(如釤、銪等)靠近時(shí)會(huì)因陽離子-陽離子相互作用(CCI)而強(qiáng)烈熒光。這種由兩種不同金屬離子因相互靠近而發(fā)生能量轉(zhuǎn)移、電荷轉(zhuǎn)移體系產(chǎn)生獨(dú)特性質(zhì)的現(xiàn)象稱之為陽離子-陽離子相互作用(cation cationaction，CCI)。近年來，由于 CCI 產(chǎn)生的一些獨(dú)特性質(zhì)在多方面都有重要研值，CCI 越發(fā)受到人們的廣泛關(guān)注。例如，最近的文獻(xiàn)報(bào)道，過去認(rèn)為鈾酰是較為惰性的，，但在 CCI 下會(huì)表現(xiàn)出很高的化學(xué)活性[109]，導(dǎo)致易被還原[110]
【學(xué)位授予單位】：南華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TL21;O641.4;O657.3

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