【摘要】：核能是目前唯一已得到大規(guī)模應(yīng)用的新能源，，釷在地殼中的豐度約為鈾的3~4倍,為充分利用豐富的釷資源,提出了新的反應(yīng)堆型－釷基熔鹽堆。經(jīng)典的核燃料水法后處理是建立在氧化物體系之上的，為滿足釷基熔鹽堆核燃料水法后處理的需求，需將乏燃料中難溶的氟化物轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的氧化物形式，因此提出了高溫水解的方法來實現(xiàn)這一目的。 利用自行研制的實驗裝置，本課題著重研究了UF4、ThF4在不同反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間下的高溫水解行為，并對其水解產(chǎn)物進行了結(jié)構(gòu)表征及溶解實驗的研究。除此之外，還考察了稀土類氟化物CeF3、SmF3、EuF3、GdF3、DyF3，其他裂變產(chǎn)物氟化物ZrF4、SrF2以及模擬載體鹽單體LiF、AlF3在450C和650C下的水解轉(zhuǎn)化情況。首次開展了熔鹽固溶體ThF4-UF4-SmF3-SrF2和LiNaKF-ThF4-UF4-SmF3-SrF2在不同溫度下的水解情況研究。 實驗結(jié)果表明，UF4、ThF4分別在300C和350C即可轉(zhuǎn)化為相對應(yīng)的氧化物UO2.25和ThO2，且具有較高的轉(zhuǎn)化效率（99.0%）；溶解實驗結(jié)果表明，二者的高溫水解產(chǎn)物較易溶解在3mol/LHNO3和Thorex試劑中。中子毒物氟化物SmF3、EuF3、GdF3、DyF3在450C下水解1h完全不轉(zhuǎn)化；在650C下水解1h完全轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的氧化物和氟氧化物。裂變產(chǎn)物氟化物ZrF4在450C及600C下水解1h即可完全轉(zhuǎn)化為對應(yīng)的氧化物ZrO2；CeF3在450C下水解1h部分轉(zhuǎn)化為CeO2，在650C下水解1h完全轉(zhuǎn)化為CeO2；SrF2在450C及650C下水解1h完全不轉(zhuǎn)化。模擬載體鹽單體LiF、AlF3在450C下水解1h完全不轉(zhuǎn)化；前者在650C下水解1h完全不轉(zhuǎn)化，而后者則轉(zhuǎn)化成了其相對應(yīng)的氧化物Al2O3�；旌先埯}ThF4-UF4-SmF3-SrF2在300C、450C水解1h及LiNaKF-ThF4-UF4-SmF3-SrF2在650C水解1h后均發(fā)生了轉(zhuǎn)化。 經(jīng)過一系列的實驗研究，獲取了多種氟化物高溫水解的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，進而可以為發(fā)展釷基熔鹽堆核燃料后處理技術(shù)提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，這些數(shù)據(jù)顯示高溫水解技術(shù)將可能在熔鹽堆氟化物核燃料水法后處理中發(fā)揮重要作用。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院（上海應(yīng)用物理研究所）
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TL426

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 劉惠文，薛群基，張平余;納米二氧化鋯制備過程的DSC、TGA和XRD研究[J];分析測試技術(shù)與儀器;1996年01期

2 俞時清;非增殖輕水釷反應(yīng)堆——一種解決輕水反應(yīng)堆堆芯工藝的新途徑[J];國外鈾金地質(zhì);1999年02期

3 張書成,劉平,仉寶聚;釷資源及其利用[J];世界核地質(zhì)科學(xué);2005年02期

4 左嘉旭;張春明;;熔鹽堆的安全性介紹[J];核安全;2011年03期

5 顧忠茂;;釷資源的核能利用問題探討[J];核科學(xué)與工程;2007年02期

6 何建玉;核燃料水法后處理現(xiàn)狀和展望[J];核化學(xué)與放射化學(xué);1991年04期

7 張延志,汪小琳,賴新春,管衛(wèi)軍,王勤國;不同溫度下U_3O_8結(jié)構(gòu)的XRD研究[J];核化學(xué)與放射化學(xué);2003年02期

8 張耀玲;牛俐s

本文編號：2619966