【摘要】：河流化學(xué)風(fēng)化過程中所產(chǎn)生的“碳匯效應(yīng)”是全球大氣遺漏匯的主要組成之一,也是全球碳循環(huán)研究的重要內(nèi)容。對西江流域主要支流、干流及兩個(gè)子流域作為研究對象,通過對研究區(qū)定期、高頻水化學(xué)和同位素組成、功能細(xì)菌進(jìn)行取樣、測試分析,重點(diǎn)針對水循環(huán)(河流風(fēng)化碳匯主控因子)、惰性有機(jī)碳(巖溶碳匯穩(wěn)定性)等制約碳匯效應(yīng)因素進(jìn)行研究。最終結(jié)合不同模型估算西江流域化學(xué)風(fēng)化碳匯的來源比例、最終通量。得到了以下主要研究成果:(1)不同降雨-水文過程中河流化學(xué)風(fēng)化過程受控因素不同,但以水循環(huán)控制為主,動(dòng)態(tài)變化過程相似。1)在三個(gè)不同的監(jiān)測期內(nèi),無機(jī)碳來源主要來源于CCW,CSW及SCW,在較大降雨和流量、低水溫情況下,水生植物的碳泵效應(yīng)可以忽略不計(jì)。2)通過研究不同來源無機(jī)碳動(dòng)態(tài)貢獻(xiàn)率發(fā)現(xiàn),大雨-洪水過程中,DIC源自CSW較低,始終維持在2.6%左右,碳酸參與碳酸鹽巖風(fēng)化和外源酸參與的碳酸鹽巖風(fēng)化對總無機(jī)碳的貢獻(xiàn)率呈明顯的負(fù)相關(guān),前者平均為后者的三倍。暴雨-極端洪水過程中,三個(gè)斷面的CSW對DIC貢獻(xiàn)率除了洪峰時(shí)段有較大幅度上升,其余時(shí)段變幅較小,指示碳酸參與的硅酸鹽巖風(fēng)化產(chǎn)生的無機(jī)碳相對而言較為穩(wěn)定;CCW對DIC貢獻(xiàn)率變化趨勢總體類似,呈現(xiàn)出貢獻(xiàn)速率隨著流量的增加而變大,并在洪峰前速率達(dá)到最大,顯示研究區(qū)巖溶發(fā)育強(qiáng)烈,降雨通過各種形式進(jìn)入巖溶管道、裂隙中并快速的反應(yīng)進(jìn)而達(dá)到最大值的閾值。SCW與CCW貢獻(xiàn)率變化趨勢較為類似。小雨-平水過程中CCW對DIC動(dòng)態(tài)貢獻(xiàn)率的變幅明顯要大,指示碳酸可能受到水循環(huán)、脫氣作用、生物光合作用所影響。3)通過質(zhì)量平衡法計(jì)算無機(jī)碳通量動(dòng)態(tài)貢獻(xiàn)率和無機(jī)碳通量。三個(gè)不同的降雨-水文過程中,由于水循環(huán)的影響,CCW、CSW、SCW所產(chǎn)生的DIC通量的貢獻(xiàn)率變化趨勢總體類似,特殊時(shí)間段呈現(xiàn)不同變化。CSW所產(chǎn)生的DIC通量的貢獻(xiàn)率在三個(gè)降雨-水文過程中變化規(guī)律基本一致,除了在暴雨-極端洪水過程中出現(xiàn)隨著流量增大出現(xiàn)小幅上升外,基本上都較為平穩(wěn),說明流量增大對于硅酸鹽巖化學(xué)風(fēng)化的強(qiáng)度影響不大。CCW、SCW所產(chǎn)生的DIC通量的貢獻(xiàn)率在兩個(gè)洪水過程中變化規(guī)律大致和流量保持一致,指示水循環(huán)作用是影響碳酸鹽巖風(fēng)化所強(qiáng)度主要因素;當(dāng)中部分樣點(diǎn)與整體變化規(guī)律不一致,說明除了水循環(huán)導(dǎo)致的稀釋和活塞效應(yīng)外,外源酸來源不一及HCO3-濃度變化也是較為明顯的影響因素。大雨-洪水過程和暴雨-極端洪水過程中,三個(gè)斷面CCW、CSW及SCW所產(chǎn)生的無機(jī)碳通量差別不大,監(jiān)測期內(nèi)總?cè)齻�(gè)來源產(chǎn)生的無機(jī)碳通量占全年的無機(jī)碳通量總量占據(jù)較大比例(2.68%～6.63%);小雨-平水過程則側(cè)面證明水循環(huán)是影響碳酸鹽巖風(fēng)化的主要因素。(2)首次巖溶區(qū)水體惰性有機(jī)碳測試方法,并分析功能細(xì)菌AAPB特性及對惰性有機(jī)碳影響。1)研究區(qū)水體的氧化還原電位(Eh)、溶解氧和葉綠素對細(xì)菌及AAPB豐度總體趨勢起促進(jìn)作用。此外,研究區(qū)細(xì)菌豐度不同季節(jié)表現(xiàn)出受不同環(huán)境因素影響。從垂直方向上看,各季節(jié)采樣點(diǎn)水體細(xì)菌豐度均表現(xiàn)為-5 m處最高。2)建立適用于巖溶區(qū)的惰性有機(jī)碳測試方法,發(fā)現(xiàn)隨時(shí)間研究區(qū)水體在細(xì)菌的作用下,有機(jī)碳含量不斷地波動(dòng)下降,逐漸趨于平穩(wěn),培養(yǎng)后期均趨近于2 mg·L-1。隨培養(yǎng)時(shí)間增長,降解速率不斷降低,第一個(gè)月培養(yǎng)期間,計(jì)算得到水體有機(jī)碳降解速率6月及12月平均約0.05 mg C·day-1,9月約為0.27 mg C·day-1。隨著培養(yǎng)時(shí)間增長,降解速率逐漸降低。3)研究區(qū)水體中惰性有機(jī)碳閾值約為2 mg.L-1 左右,當(dāng)水體中有機(jī)碳大于這一閾值,水體細(xì)菌通過代謝降解有機(jī)碳,直至其含量達(dá)到閾值范圍;相反,當(dāng)研究區(qū)水體有機(jī)碳小于閾值范圍時(shí),細(xì)菌作用會(huì)通過自身的調(diào)節(jié)使水體的有機(jī)碳維持在這個(gè)閾值內(nèi)。有機(jī)碳降解與AAPB的相對豐度結(jié)果顯示,AAPB相對豐度越大,細(xì)菌對有機(jī)碳的降解就越慢,說明AAPB的存在減慢了細(xì)菌對有機(jī)碳的降解速率,使更多的有機(jī)碳滯留在水體中,增加了巖溶水體有機(jī)碳的循環(huán)周期。(3)分析西江流域水文地球化學(xué)特征并計(jì)算化學(xué)風(fēng)化產(chǎn)生的無機(jī)碳通量1)為建立西江流域鍶及其同位素與各物質(zhì)來源的空間關(guān)系,從空間特征上把握由于物質(zhì)來源的不同所造成鍶及其同位素的差異;進(jìn)一步探索鍶及其同位素與各物質(zhì)來源的關(guān)系,選取半方差模型及路徑模型模擬進(jìn)行對應(yīng)研究。2)半方差模型及路徑模型研究結(jié)果顯示:豐水期主要受到結(jié)構(gòu)性因素作用,而枯水期Sr元素及其同位素受結(jié)構(gòu)性因素和隨機(jī)性因素的雙重作用。Sr及其同位素在豐水期和枯水期的物質(zhì)來源有所差異,豐水期結(jié)構(gòu)性因素以硅酸巖的風(fēng)化溶解起主導(dǎo)作用,而枯水期在結(jié)構(gòu)性因素和隨機(jī)性因素雙重作用下白云巖的風(fēng)化溶解起主導(dǎo)作用。4)選取改進(jìn)型反演模型進(jìn)行通量及端元計(jì)算。此方法可以較好避免人類活動(dòng)影響,并對各組分端元進(jìn)行細(xì)分,適用于復(fù)雜的地層巖性區(qū)域CO2通量及端元組分計(jì)算。5)通過對改進(jìn)型反演模型降水端靈敏性探討發(fā)現(xiàn)(1)研究區(qū)河水雖在一定程度上受到海洋運(yùn)動(dòng)的影響,但影響Sr及其同位素空間變化的主要因素為結(jié)構(gòu)性因素,降雨端元單純考慮海洋因素的影響,則容易忽略當(dāng)?shù)丨h(huán)境的作用;(2)研究區(qū)內(nèi)具有水熱同期的氣候特點(diǎn),豐枯兩季物質(zhì)含量有一定的差異性,采用均值進(jìn)行計(jì)算,容易把差異性忽略。此外靈敏度測試涉及到兩種不同硅酸鹽巖端元組成成分的情況發(fā)現(xiàn),當(dāng)反演模型賦予端元組成部分被更大的范圍時(shí),所獲得的結(jié)果越優(yōu);如果是過于狹小范圍的端元組成成分,可能產(chǎn)生虛假的結(jié)果。6)模型運(yùn)行結(jié)果顯示,研究區(qū)碳酸鹽巖在豐水期和枯水期的基本元素比值與Sr同位素值幾乎沒有差異,而硅酸鹽巖的Sr同位素值卻有了較大的偏差。西江流域在豐水期與枯水期的陽離子物質(zhì)來源有一定的差異。(1)豐水期期間,降雨貢獻(xiàn)占總?cè)芙怅栯x子摩爾量約15%(0-62%),枯水期的為5%;(2)白云巖在豐水期占總?cè)芙怅栯x子摩爾量僅為5%(0-37%),而枯水期的為27%(0-54%);(3)灰?guī)r在豐水期和枯水期對西江河水的陽離子輸入分別為66%(22%-95%)和54%(37%-85%);(4)硅酸鹽巖的陽離子輸入均為14%(4%-21%和5%-15%)�；�?guī)r是西江河水陽離子的主要物質(zhì)來源,硅酸鹽巖的物質(zhì)輸入相較穩(wěn)定,降雨端元和白云巖端元在豐水期和枯水期的陽離子輸入有了較大的差異。7)最終通過計(jì)算得到豐水期 ФCO2 為 5306.21(0.00-54058.12)·103mol/km2/yr,枯 水 期 的 為 1096.61(12.31-10694.45)·103mol/km2/yr,豐水期的 ФCO2約為枯水期的 5 倍。而δ的假定平均值與φCO2值約有15%的差異,這說明西江河水系統(tǒng)主要受到碳酸風(fēng)化的影響,硫酸則起到了次要作用,即最佳硅酸鹽巖的風(fēng)化率為7.264-35.551·103mol/km2/yr,并確定碳酸是風(fēng)化的主要因素。8)根據(jù)本文實(shí)際情況,確定硅酸鹽巖和碳酸鹽巖通量計(jì)算方法、惰性有機(jī)碳通量計(jì)算,并計(jì)算出最終碳匯通量和各端元比例。在研究期內(nèi)西江流域巖石化學(xué)風(fēng)化所消耗的C02通量為171.21×109mol/yr,其中豐水期與枯水期分別為120.84及50.37×109 mol,分別占總通量的70.58%和29.42%。這種通量上的差距與本研究在漓江流域研究相似,通量之比與流量之比類似(豐水期的月流量均值為9879.47 km3,而枯水期的是2813.62 km3,前者是后者3.51倍),因此水循環(huán)在西江流域碳匯效應(yīng)中為主控因子。惰性有機(jī)碳通量占全部通量的11.99%,指示生物作用在碳匯效應(yīng)中起到重要組成部分。SCW產(chǎn)生CO2通量為23.23×109 mol CO2/yr,減匯效應(yīng)明顯。與前人對比可知,最終通量、CCW和CSW所產(chǎn)生的碳通量均在一個(gè)數(shù)量級(jí)。論文的主要?jiǎng)?chuàng)新體現(xiàn)在:首次建立適用于巖溶區(qū)地表河惰性有機(jī)碳監(jiān)測的方法;巖溶地表河不同降雨-水文過程中無機(jī)碳來源確定及對應(yīng)比例,計(jì)算不同來源所產(chǎn)生通量動(dòng)態(tài)變化比例及最終通量。利用西江流域不同子流域水化學(xué)指標(biāo)、Sr及其同位素,結(jié)合不同模型綜合探討運(yùn)用人為活動(dòng)影響巖石風(fēng)化的誤差并細(xì)化河流化學(xué)風(fēng)化各個(gè)端元來源,嘗試闡明大型流域中碳元素由“無機(jī)碳→有機(jī)碳→內(nèi)源有機(jī)碳”過程,量化通過Sr同位素校正過的C02通量,甄別源于化學(xué)風(fēng)化的碳通量中不同端元來源比例。
【圖文】：

10中國地質(zhì)大學(xué)博士學(xué)位論文淡水水體當(dāng)中溶解無機(jī)碳（DIC）主要由 HCO3-、溶解 CO2、CO32-三部分組成，在 pH 值 4.3-8.2 范圍內(nèi)，天然水體中 DIC 以 HCO3-為絕對主導(dǎo)。DIC 來源主要來自化學(xué)風(fēng)化過程中碳酸鹽及硅酸鹽礦物溶解、土壤有機(jī)質(zhì)分解、水生植物呼吸作用以及大氣中 CO2�，F(xiàn)代大氣 CO2的 δ13C 為-6～-8‰平均為-7‰[94]。其余來源如圖 1.1 所示[95]，海相沉積碳酸鹽巖的穩(wěn)定碳同位素均值為 0%；土壤有機(jī)質(zhì)分解產(chǎn)生的 CO2的碳同位素值主要與當(dāng)?shù)刂脖坏墓夂献饔妙愋陀嘘P(guān)，通常 C3 植物和 C4 植物穩(wěn)定碳同位素兩端范圍約-30‰和-10‰。

技術(shù)路線圖
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：P342

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2688603