【摘要】：苯乙烯是一種基礎(chǔ)的有機(jī)化工原料,常常被用于合成橡膠和塑料。目前工業(yè)上有多種合成苯乙烯的方法,但是采用最多的是乙苯催化脫氫工藝,該工藝存在一定的弊端,比如工藝流程長(zhǎng)、能耗大等都不太符合現(xiàn)階段環(huán)保節(jié)能的理念。而甲苯甲醇側(cè)鏈烷基化反應(yīng)在原料來(lái)源、工藝流程以及能耗方面都具有相當(dāng)大的優(yōu)勢(shì),因此,該反應(yīng)一直以來(lái)都是研究的焦點(diǎn)。大量研究發(fā)現(xiàn),甲苯甲醇側(cè)鏈烷基化為酸堿作用下的反應(yīng),催化劑中需要同時(shí)存在合適強(qiáng)度及數(shù)量的酸中心和堿中心。課題組前期研究發(fā)現(xiàn),用K_3PO_4改性的CsX沸石催化劑酸量減少、中強(qiáng)堿的數(shù)量以及強(qiáng)度增加,甲苯甲醇側(cè)鏈烷基化反應(yīng)活性和產(chǎn)物選擇性顯著提高。本文從制備不同酸堿性的催化劑出發(fā),分析催化劑中酸堿性的分布情況與催化性能之間的關(guān)系,進(jìn)一步細(xì)化酸堿中心在催化過(guò)程中所起的作用。并對(duì)催化劑進(jìn)行了XRD、SEM、FT-IR、BET、UV-Vis、NH_3-TPD和CO_2-TPD表征,得出了以下結(jié)論:1、單獨(dú)的AlPO_4-5分子篩對(duì)生成乙苯有一定的促進(jìn)作用,添加K的催化劑中中強(qiáng)堿量在總堿中的相對(duì)含量增加,活性以及乙苯選擇性也明顯提高,但是強(qiáng)酸中心數(shù)量較多,導(dǎo)致副產(chǎn)物二甲苯選擇性較高。2、通過(guò)K_3PO_4改性后的SAPO-5分子篩中均無(wú)強(qiáng)酸中心,中強(qiáng)堿和強(qiáng)堿中心的數(shù)量增加。特別是K_3PO_4負(fù)載量為3 wt%時(shí),中強(qiáng)堿量在總堿中的相對(duì)含量最大,苯乙烯和乙苯選擇性最佳,分別達(dá)到62.1%和16.0%。3、通過(guò)K_3PO_4改性的NaX沸石催化劑中,改變K_3PO_4溶液的濃度,酸堿性分布和催化效果都有明顯的變化,中強(qiáng)堿中心占比隨著K_3PO_4濃度的降低而降低。當(dāng)K_3PO_4溶液濃度為0.1 mol/L時(shí),乙苯選擇性最高(82.9%);當(dāng)K_3PO_4溶液濃度為0.25 mol/L時(shí),苯乙烯選擇性最高(18.1%)。4、催化劑的中強(qiáng)酸和強(qiáng)酸中心有利于二甲苯和甲烷的生成;而中強(qiáng)堿有利于活化甲苯上的甲基,反應(yīng)生成更多的側(cè)鏈烷基化產(chǎn)物乙苯;當(dāng)存在一定量的強(qiáng)堿中心時(shí),產(chǎn)生的甲醛與活化態(tài)的甲苯進(jìn)一步反應(yīng)生成苯乙烯。因此,催化劑中擁有足夠多的中強(qiáng)堿中心和適量的強(qiáng)堿中心是甲苯側(cè)鏈烷基化反應(yīng)生成苯乙烯的必要條件。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TQ241.21;TQ426

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