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具有水穩(wěn)定性的發(fā)光稀土金屬有機(jī)骨架的構(gòu)建及其對(duì)小分子/離子的檢測(cè)

發(fā)布時(shí)間:2024-03-29 20:59
  人體含有眾多的離子和小分子,它們?cè)谏顒?dòng)中發(fā)揮著重要作用,然而其含量偏高或偏低與多種疾病的發(fā)生密切相關(guān)。例如多巴胺(DA)是哺乳動(dòng)物中樞神經(jīng)系統(tǒng)中一種重要的神經(jīng)遞質(zhì),與學(xué)習(xí)和記憶等精神活動(dòng)相關(guān),DA可以作為一些疾病的生物標(biāo)志物,如帕金森病、精神分裂癥等。鐵離子(Fe3+)和抗壞血酸(AA)是人體內(nèi)重要的兩種物質(zhì),但是Fe3+和AA在人體中的含量異常與一些嚴(yán)重的全身性疾病有關(guān)。此外,Fe3+和AA共存會(huì)通過金屬催化氧化還原反應(yīng)產(chǎn)生自由基,并可能進(jìn)一步誘導(dǎo)血小板活化導(dǎo)致心血管疾病。PO43-在體內(nèi)信號(hào)轉(zhuǎn)導(dǎo)、能量存儲(chǔ)和基因構(gòu)建中起著至關(guān)重要的作用,然而,高濃度的PO43-會(huì)引發(fā)嚴(yán)重的高磷血癥,另一方面,Al3+對(duì)人體的健康有害,體內(nèi)PO43-和Al3+形成的AlPO4不僅不會(huì)被人體吸收,還會(huì)因磷酸鹽的缺失而引起低磷酸血癥。因此,構(gòu)建能夠?qū)@些小分子/離子進(jìn)行檢測(cè)的功能材料對(duì)早期檢測(cè)和預(yù)防相關(guān)疾病具有重要意義。本課題采用季銨鹽型多羧酸構(gòu)筑了三個(gè)具有良好水穩(wěn)定性和發(fā)光性能的鑭系金屬有機(jī)骨架(Metal-Organic Framework,MOF),并將其運(yùn)用于多巴胺的檢測(cè),以及Fe3+和抗壞血...

【文章頁數(shù)】:110 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

圖1.1?MOF在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用??Figure?1.1?Multifunctional?applications?for?MOFs.??

圖1.1?MOF在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用??Figure?1.1?Multifunctional?applications?for?MOFs.??

從單?態(tài)的激發(fā)態(tài)躍遷到三重態(tài)的激發(fā)態(tài),然后再轉(zhuǎn)移至鑭系金屬離子較高的??激發(fā)態(tài)上,最終處于較高激發(fā)態(tài)的鑭系金屬離子把能量以輻射的形式躍遷回基??態(tài),就會(huì)得到鑭系元素特有的熒光[73 ̄741,其機(jī)理如下如圖1.2所示。由于鑭系金??5??


圖1.2光的吸收和發(fā)射過程的機(jī)理圖

圖1.2光的吸收和發(fā)射過程的機(jī)理圖

Figure?1.2?A?Jablonski?diagram?illustrating?light?absorption?and?emission?processes.??1.3發(fā)光鑭系金屬有機(jī)骨架在金屬離子和生物小分子的檢測(cè)方面的??應(yīng)用??自1999年,美國(guó)Yaghi教授首次....


圖13(a){IEu(L)(SPDC)l:(NO3)]H30}.、的二維網(wǎng)狀至,‘i構(gòu);

圖13(a){IEu(L)(SPDC)l:(NO3)]H30}.、的二維網(wǎng)狀至,‘i構(gòu);

配位的吡啶基中的N原子可作為金屬離子的結(jié)合位點(diǎn),從而實(shí)現(xiàn)對(duì)金屬離子的??選擇性檢測(cè)(如圖1.3所示)。加入Fe3+后使得MOF熒光產(chǎn)生淬滅的原因主要為??有機(jī)配體的電荷向金屬轉(zhuǎn)移(LMCT)機(jī)制。具體表現(xiàn)為:H2L配體兩個(gè)吡啶基??上未配位的N原子為Fe3+提供結(jié)合位點(diǎn),使得MO....


圖1.4?(a.)?Fe3+對(duì)FRJ-13a-Eu熒光淬滅機(jī)理的簡(jiǎn)化示意圖;(b)?F〗U-13a-Eu和F\JU-13a-Tb的??

圖1.4?(a.)?Fe3+對(duì)FRJ-13a-Eu熒光淬滅機(jī)理的簡(jiǎn)化示意圖;(b)?F〗U-13a-Eu和F\JU-13a-Tb的??

此外,這兩個(gè)醚鍵能夠在孔道中形成富氧條件,可作為結(jié)合位點(diǎn)與??金屬離子進(jìn)行結(jié)合,從而引起MOF熒光發(fā)生淬滅以達(dá)到檢測(cè)金屬離子的目的(如??圖1.4所示)。作者通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)Fe3+的紫外吸收光譜與MOF的激發(fā)光譜有很大??的重疊,而其他金屬離子的紫外吸收光譜與MOF的激發(fā)光譜卻沒有....



本文編號(hào):3941298

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