本文關(guān)鍵詞：基于喹啉衍生物類熒光化學傳感器的設(shè)計、合成及其識別性能研究

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【摘要】：熒光化學傳感器是一類能將分子識別事件通過熒光信號有效表達的分子器件。它廣泛應用于陽離子、陰離子和中性分子等被分析物的熒光識別檢測。熒光檢測法由于靈敏度高、操作簡便及方法簡單等優(yōu)點,已經(jīng)成為檢測環(huán)境及生物體內(nèi)各種金屬離子的一種有效手段。近年來,大量的研究主要針對識別基團進行設(shè)計和改進,而發(fā)色團一般都使用傳統(tǒng)的熒光團。喹啉作為一種熒光基團以其優(yōu)異的光電性能在化學傳感器中被廣泛研究。本文以不同的識別單元和喹啉熒光團相連接,設(shè)計和合成出四個不同的小分子金屬離子熒光化學傳感器。并且探究了它們對不同金屬離子的識別性能。取得了一些有意義的結(jié)果。本論文分為六章,主要內(nèi)容如下：(1)簡要介紹了熒光化學傳感器的原理及其對金屬離子的識別進展,據(jù)此提出了本論文的設(shè)計思想。(2)通過對8-羥基-2-甲基喹啉進行修飾,首次合成了基于喹啉的新型熒光傳感器L,傳感器L在甲醇溶液中對A13+識別表現(xiàn)出了高選擇性和高靈敏性,且L熒光強度與Al3+的濃度呈良好的線性關(guān)系,檢測限為1.2×10-7mol/L。傳感器L與Al3+的配位比為1：1.(3)用溴乙酸乙酯取代羥基上的氫修飾熒光化學傳感器L合成新型傳感器1,在甲醇溶液中,傳感器1對Fe3+有很好選擇性和靈敏性,它們的線性方程為：y=64.23x-325.3,檢測限4.8×10-8 mol/L,表明傳感器1可以對Fe3+進行定性和定量分析。(4)合成了基于喹啉的新型雙發(fā)色團化學傳感器M,通過熒光光譜測定,分別測定了傳感器M對Al3+和Cr3+的識別性能。(5)合成了Fe3+熒光猝滅型熒光化學傳感器N,并通過熒光光譜測定了其對Fe3+的熒光識別性能。(6)總結(jié)和展望。
【關(guān)鍵詞】：熒光化學傳感器 鋁離子 鐵離子 鉻離子 喹啉
【學位授予單位】：內(nèi)蒙古大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3;TP212
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-13
• 第一章 前言13-26
• 1.1 概述13-14
• 1.2 熒光傳感器14-21
• 1.2.1 熒光概述14
• 1.2.2 熒光化學傳感器14-15
• 1.2.3 熒光化學傳感器的設(shè)計原理15
• 1.2.4 熒光化學傳感器的感應機理15-21
• 1.2.4.1 光誘導電子轉(zhuǎn)移(PET,Photoinduced Electron Transfer)16-18
• 1.2.4.2 分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移(ICT,Intramolecular Charge Transfer)18-19
• 1.2.4.3 熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET, Fluorescence Resonance Energy Transfer)19-20
• 1.2.4.4 激基締/復合物(Excimer/Exciplex)20-21
• 1.3 基于喹啉衍生物類熒光傳感器的研究21-25
• 1.3.1 喹啉類Al~(3+)熒光傳感器21-22
• 1.3.2 喹啉類Fe~(3+)熒光傳感器22-23
• 1.3.3 喹啉類Cr~(3+)熒光傳感器23-24
• 1.3.4 喹啉類Zn~(3+)熒光傳感器24-25
• 1.4 基于喹啉希夫堿類熒光傳感器25
• 1.5 本論文的設(shè)計思路及研究背景25-26
• 第二章 基于8-羥基-2-甲基喹啉的高選擇性Al~(3+)熒光化學傳感器的設(shè)計、合成及其性能的研究26-45
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實驗部分27-32
• 2.2.1 原料和表征儀器27-29
• 2.2.2 設(shè)計合成路線29
• 2.2.3 合成步驟29-30
• 2.2.3.1 L1的合成29-30
• 2.2.3.2 L的合成30
• 2.2.4 分析樣品的配制30
• 2.2.5 不同金屬離子的選擇性實驗30
• 2.2.6 Al~(3+)的滴定實驗30-31
• 2.2.7 Job's plot實驗31
• 2.2.8 pH實驗31
• 2.2.9 熒光量子產(chǎn)率的計算31-32
• 2.3 結(jié)果與討論32-44
• 2.3.1 傳感器L的紫外光譜測試32-33
• 2.3.2 傳感器L的熒光光譜實驗33-37
• 2.3.2.1 傳感器對Al~(3+)的熒光選擇性實驗33-34
• 2.3.2.2 離子競爭性實驗34-35
• 2.3.2.3 傳感器L和Al~(3+)的熒光滴定實驗35-37
• 2.3.3 傳感器L與Al~(3+)的配位形式37-43
• 2.3.3.1 配位比的確定37-39
• 2.3.3.2 結(jié)合常數(shù)和檢測限的計算39-40
• 2.3.3.3 溶劑影響及其可逆性探究40-42
• 2.3.3.4 pH影響42
• 2.3.3.5 核磁滴定實驗42-43
• 2.3.4 傳感器L對Al~(3+)的感應機理43-44
• 2.4 小結(jié)44-45
• 第三章 基于分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移(ICT)機理的Fe~(3+)熒光化學傳感器的設(shè)計、合成及其性能研究45-61
• 3.1 引言45
• 3.2 實驗部分45-51
• 3.2.1 實驗藥品及表征儀器45-48
• 3.2.2 傳感器合成路線設(shè)計48
• 3.2.3 合成步驟48-51
• 3.2.3.1 化合物3的合成48-49
• 3.2.3.2 化合物2的合成49
• 3.2.3.3 傳感器1的合成49-51
• 3.2.4 分析儲備液的配制51
• 3.2.5 Fe~(3+)的滴定實驗51
• 3.2.6 Job's plot實驗51
• 3.3 結(jié)果和討論51-60
• 3.3.1 傳感器1對Fe~(3+)感應性質(zhì)51-52
• 3.3.2 傳感器1的離子選擇性實驗52-54
• 3.3.2.1 紫外光譜選擇性實驗52-53
• 3.3.2.2 熒光光譜選擇性實驗53-54
• 3.3.3 離子干擾性實驗54-55
• 3.3.4 三價鐵離子的滴定實驗55-56
• 3.3.5 傳感器1與三價鐵離子結(jié)合常數(shù)的計算56
• 3.3.6 傳感器1與Fe~(3+)結(jié)合的數(shù)量關(guān)系56-57
• 3.3.7 可逆性實驗57-58
• 3.3.8 核磁滴定實驗58-59
• 3.3.9 傳感器1對Fe~(3+)的絡合機理59-60
• 3.4 小結(jié)60-61
• 第四章 基于8-羥基喹啉和1,8-萘二酰亞胺雙發(fā)色團的Al~(3+)、Cr~(3+)熒光化學傳感器設(shè)計、合成及其簡單性能研究61-72
• 4.1 引言61
• 4.2 實驗部分61-66
• 4.2.1 原料和表征儀器61-64
• 4.2.2 合成路線64
• 4.2.3 合成步驟64-65
• 4.2.3.1 化合物1的合成64-65
• 4.2.3.2 化合物2的合成65
• 4.2.3.3 傳感器M的合成65
• 4.2.4 分析儲備液的配制65-66
• 4.2.5 Al~(3+)和Cr~(3+)離子的滴定實驗66
• 4.2.6 Job's plot實驗66
• 4.3 結(jié)果和討論66-71
• 4.3.1 傳感器M的激發(fā)和發(fā)射光譜66-67
• 4.3.2 溶劑影響67
• 4.3.3 離子選擇性實驗67-68
• 4.3.4 傳感器M對于檢測Al~(3+)和Cr~(3+)的干擾性實驗68-69
• 4.3.5 傳感器M分別對Al~(3+)和Cr~(3+)的熒光滴定實驗69-70
• 4.3.6 傳感器M對Al~(3+)離子和Cr~(3+)離子的可逆性探究70
• 4.3.7 傳感器M與Al~(3+)和Cr~(3+)的絡合比70-71
• 4.4 小結(jié)71-72
• 第五章 檢測Fe~(3+)的熒光猝滅型化學傳感器的設(shè)計、合成及其簡單性能研究72-83
• 5.1 引言72
• 5.2 實驗部分72-76
• 5.2.1 原料和表征儀器72-74
• 5.2.2 合成路線74-75
• 5.2.3 合成步驟75
• 5.2.3.1 對甲氧基氯乙酰胺苯的合成75
• 5.2.3.2 化合物N的合成75
• 5.2.4 儲備液的配制75-76
• 5.2.5 Fe~(3+)離子的滴定實驗76
• 5.2.6 Job's plot實驗76
• 5.3 結(jié)果和討論76-82
• 5.3.1 傳感器N的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜76-77
• 5.3.2 金屬離子選擇性識別77-78
• 5.3.3 離子干擾性實驗78-79
• 5.3.4 傳感器N的熒光滴定79-80
• 5.3.5 Job's plot80-81
• 5.3.6 可逆性探究81-82
• 5.4 小結(jié)82-83
• 第六章 總結(jié)與展望83-84
• 6.1 總結(jié)83
• 6.2 展望83-84
• 參考文獻84-93
• 附錄93-100
• 致謝100-101
• 攻讀學位期間發(fā)表的學術(shù)論文目錄101

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