本文關(guān)鍵詞：基于石墨烯及其納米復(fù)合材料構(gòu)建生物小分子電化學(xué)傳感的研究

  更多相關(guān)文章： 石墨烯 鉑 二氧化錳 尿酸 多巴胺 抗壞血酸 亞硝酸鈉

【摘要】：多巴胺(DA)、尿酸(UA)、抗壞血酸(AA)和亞硝酸鈉(NaNO_2)等生物小分子在人體內(nèi)的新陳代謝及生命過程中有著重要影響,也與人類的健康密切相關(guān)。如人體內(nèi)多巴胺含量較低時(shí)易引發(fā)精神分裂癥和帕金森氏癥等精神疾病;尿酸在人體內(nèi)含量過高時(shí)易引發(fā)多種疾病如痛風(fēng)、高尿酸血癥和萊施-尼漢綜合征等;抗壞血酸又名維生素C,它具有抗氧化的作用,其在人體內(nèi)含量的異常與感冒、精神病、不孕、癌癥和艾滋病有關(guān);亞硝酸鈉是一種在人體內(nèi)易誘發(fā)致癌的物質(zhì),對(duì)環(huán)境、食物和生物體系會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重影響。因此,快速、靈敏的同時(shí)檢測生物小分子在研究人類的生理功能和有關(guān)疾病早期診斷方面具有重要意義。電化學(xué)檢測方法因其選擇性好、靈敏度高、操作簡單、成本低等優(yōu)勢引起人們的關(guān)注,并被廣泛用于生物小分子的檢測中。AA、DA、UA和NaNO_2在傳統(tǒng)電極上的氧化電位往往很接近且其氧化產(chǎn)物會(huì)污染電極,因此難以進(jìn)行選擇性或同時(shí)測定。石墨烯(GE)擁有獨(dú)特的二維納米結(jié)構(gòu),并具有超強(qiáng)的機(jī)械性能、優(yōu)異的電學(xué)性能和光學(xué)性能,自2004年Geim等人首次用剝離法獲得單層石墨烯以來,石墨烯及其衍生物在電化學(xué)檢測上的應(yīng)用激起了研究者們的興趣。本文利用石墨烯及其復(fù)合納米材料制備電極,成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)多巴胺、尿酸、抗壞血酸和亞硝酸鈉的電化學(xué)檢測。本論文主要開展了以下三個(gè)方面的工作:(1)用電化學(xué)方法還原氧化石墨烯(GO),成功制備了三維還原氧化石墨烯包裹的碳纖維電極(ErGO/CFE),并把該電極作為同時(shí)檢測多巴胺、尿酸和抗壞血酸的工作電極。掃描電鏡(SEM)結(jié)果表明,三維石墨烯均勻的包裹在碳纖維電極的表面,同裸的碳纖維電極(CFE)相比,在檢測多巴胺、尿酸和抗壞血酸時(shí),三維石墨烯修飾的碳纖維電極顯示出高的氧化峰電流值。研究表明,石墨烯的引入提高了電子的傳遞速率,增強(qiáng)了電荷的傳遞能力,且三維結(jié)構(gòu)極大的增加了電極的電化學(xué)有效面積,從而能實(shí)現(xiàn)三者的快速有效地檢測。這為發(fā)展新型和環(huán)保測定生物分子的材料提供了可行的途徑。(2)采用一步水熱合成的方法以乙二醇為還原劑,成功制備出了鉑納米顆粒負(fù)載在石墨烯表面上的復(fù)合材料(Pt RGO)。透射電子顯微法(TEM)、X射線能量色散譜(EDX)、X射線光電子能譜(XPS)、拉曼光譜(Raman)和X射線衍射(XRD)等用來表征該復(fù)合材料。將Pt RGO納米復(fù)合材料應(yīng)用于亞硝酸鈉的電化學(xué)檢測中。由循環(huán)伏安圖中可以看出Pt RGO納米復(fù)合材料對(duì)亞硝酸鈉有高的氧化電流信號(hào)響應(yīng),安培電流-時(shí)間圖中Pt RGO對(duì)亞硝酸鈉的電流信號(hào)響應(yīng)靈敏度高達(dá)496.4μA mM-1,并且對(duì)高濃度的Cu2+,SO42-,Ni2+,NO3-,K+,Cl-,Na+,HCO3-,NH4+,F-等離子有很好的抗干擾性。(3)實(shí)驗(yàn)采用兩步合成的方法,先用油浴一步法合成鉑納米枝修飾的石墨烯材料(Pt/RGO),再由水熱合成法制備出花狀的二氧化錳(MnO_2)材料并通過超聲的辦法將兩者成功復(fù)合成一種三維鉑納米枝負(fù)載的石墨烯/二氧化錳復(fù)合材料(Pt/RGO/MnO_2)。該納米復(fù)合材料用于在高濃度抗壞血酸和尿酸的存在下靈敏地檢測多巴胺。掃描電子顯微鏡,透射電子顯微電鏡,高倍透射電子顯微電鏡,X射線能量色散譜,X射線光電子能譜,拉曼光譜和X射線衍射等用來考察Pt/RGO/MnO_2復(fù)合材料的基本特征。差式脈沖伏安法中在5 mM抗壞血酸和0.1mM尿酸的存在下能選擇性的檢測多巴胺,且具有很高的靈敏度其響應(yīng)濃度范圍達(dá)1.5 290.03μM,最低檢測限為0.1μM。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯 鉑 二氧化錳 尿酸 多巴胺 抗壞血酸 亞硝酸鈉
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TP212;O657.1
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-25
• 1.1 石墨烯10-13
• 1.1.1 石墨烯的結(jié)構(gòu)及基本性質(zhì)10-11
• 1.1.2 石墨烯的制備方法11-13
• 1.2 石墨烯納米復(fù)合材料13-15
• 1.2.1 石墨烯/金屬納米復(fù)合材料13-14
• 1.2.2 石墨烯/金屬氧化物納米復(fù)合材料14
• 1.2.3 石墨烯/聚合物納米復(fù)合材料14-15
• 1.3 石墨烯納米復(fù)合材料在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用15-18
• 1.3.1 電化學(xué)傳感器15-16
• 1.3.2 用于生物小分子的檢測16-17
• 1.3.3 用于農(nóng)藥殘留的測定17
• 1.3.4 用于重金屬離子的測定17-18
• 1.4 本論文的研究意義及主要研究內(nèi)容18-19
• 參考文獻(xiàn)19-25
• 第二章 電化學(xué)沉積的氧化還原石墨烯修飾的碳纖維電極對(duì)抗壞血酸，多巴胺和尿酸的同時(shí)檢測25-39
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-28
• 2.2.1 主要原料和試劑及儀器26-27
• 2.2.2 氧化石墨烯（GO）合成27
• 2.2.3 還原氧化石墨烯/碳纖維電極的制備27-28
• 2.3 結(jié)果和討論28-34
• 2.3.1 還原氧化石墨烯/碳纖維電極的基本性質(zhì)28-29
• 2.3.2 循環(huán)伏安法測定AA, DA和UA以及三者混合的電化學(xué)行為29-31
• 2.3.3 掃速對(duì)AA, DA和UA氧化峰電流的影響31-32
• 2.3.4 差式脈沖伏安法同時(shí)測定AA，，DA和UA32-33
• 2.3.5 差式脈沖伏安法分別測定AA，DA和UA33-34
• 2.3.6 還原氧化石墨烯/碳纖維電極的穩(wěn)定性和重復(fù)性34
• 2.4 本章小結(jié)34-35
• 參考文獻(xiàn)35-39
• 第三章 高效能的鉑負(fù)載的石墨烯納米復(fù)合材料對(duì)亞硝酸鈉的電化學(xué)檢測39-58
• 3.1 引言39-40
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分40-42
• 3.2.1 主要原料、試劑及儀器40-41
• 3.2.2 Pt-RGO復(fù)合物的合成41
• 3.2.3 Pt-RGO/GCE電極的制備41-42
• 3.3 結(jié)果與討論42-51
• 3.3.1 Pt-RGO復(fù)合物的基本特征42-45
• 3.3.2 Pt-RGO復(fù)合物的電化學(xué)性質(zhì)45-46
• 3.3.3 NaNO_2在Pt-RGO/GCE電極上的電化學(xué)檢測46-48
• 3.3.4 NaNO_2在Pt-RGO/GCE電極上的安培電流時(shí)間曲線48-50
• 3.3.5 Pt-RGO/GCE電極的干擾性，重復(fù)性和穩(wěn)定性50-51
• 3.3.6 Pt-RGO/GCE電極的干擾性，重復(fù)性和穩(wěn)定性51
• 3.4 本章小結(jié)51-52
• 參考文獻(xiàn)52-58
• 第四章 三維鉑納米枝/石墨烯/花狀二氧化錳納米復(fù)合材料的制備及其應(yīng)用于多巴胺的高靈敏，及高選擇性檢測58-75
• 4.1 引言58-59
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分59-61
• 4.2.1 主要原料、試劑及儀器59-60
• 4.2.2 鉑納米枝/石墨烯復(fù)合物的制備60
• 4.2.3 花狀二氧化錳和鉑納米枝/石墨烯/二氧化錳的制備60
• 4.2.4 Pt/RGO/MnO_2/GCE、RGO /GCE、Pt/ GCE和MnO_2/GCE電極的制備60-61
• 4.3 結(jié)果與討論61-70
• 4.3.1 3D Pt/RGO/MnO_2復(fù)合納米材料的基本特征61-65
• 4.3.2 制備電極的電化學(xué)活性65-66
• 4.3.3 DA在Pt/RGO/ MnO_2/GCE電極的電化學(xué)氧化參數(shù)66-68
• 4.3.4 Pt/RGO/MnO_2電極上對(duì)DA的電化學(xué)檢測68-69
• 4.3.5 Pt/RGO/MnO_2電極上在AA和UA存在下對(duì)DA的電化學(xué)檢測69
• 4.3.6 Pt/RGO/MnO_2電極的重復(fù)性，穩(wěn)定性，抗干擾性以及實(shí)際樣品的檢測69-70
• 4.4 本章小結(jié)70
• 參考文獻(xiàn)70-75
• 第五章 結(jié)論75-76
• 碩士期間發(fā)表論文76-77
• 致謝77-78

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