發(fā)布時間：2017-05-24 05:07

  本文關鍵詞：基于新型功能聚合物的復雜樣品中抗污染傳感器的研制，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：血液等生物樣品的組分十分復雜,在電化學檢測過程中,蛋白質會在傳感界面產(chǎn)生非特異性吸附。這會引起一系列問題,比如背景信號增加、檢測靈敏度下降、電極使用壽命縮短等等。因此開發(fā)新型抗污染界面以抑制蛋白吸附,實現(xiàn)復雜樣品中目標物高靈敏、高選擇性、快速的檢測備受關注。本論文主要研究內(nèi)容如下:(1)通過便捷易控的電化學沉積方法成功制備了聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)摻雜金納米粒子(AuNPs)的新型納米復合材料PEDOT/AuNPs。該納米復合材料是通過“一步法”制備的,即在含有AuNPs的3,4-乙烯二氧噻吩(EDOT)溶液中進行電化學聚合。獲得的納米復合材料具有良好的導電性并呈現(xiàn)三維網(wǎng)狀微孔結構,這歸因于AuNPs不僅作為高導電性的摻雜劑,而且作為EDOT聚合的模板�；赑EDOT/AuNPs獨特的結構和性質,PEDOT/AuNPs修飾電極對致癌物亞硝酸根的氧化展現(xiàn)了良好的催化活性,可以用于亞硝酸根的選擇性檢測,其線性范圍為0.2-1400?M,檢測限為60 nM。(2)在含有牛血清白蛋白穩(wěn)定的金納米簇(AuNCs)和EDOT單體的溶液中,通過電化學聚合方法成功制備了新型納米復合材料PEDOT/AuNCs。作為摻雜劑的AuNCs均勻的分散在復合材料中,使該復合材料呈現(xiàn)獨特的微結構,具有較大的比表面積。由于該復合材料對致癌物亞硝酸根的氧化展現(xiàn)出很好的電催化活性,可以進一步將其發(fā)展為一種亞硝酸根化學傳感器。在最佳條件下,傳感器線性范圍為0.05-2600?M,檢測限為17 nM。(3)利用聚乙二醇(PEG)修飾的金電極(GE)為基底,發(fā)展了對乳腺癌易感基因BRCA1進行電化學檢測的生物傳感器。由于PEG的強親水性,該傳感器表現(xiàn)出良好的抗污染能力,可以在5%的人血清樣品中直接檢測BRCA1。該傳感器采用電化學交流阻抗法(EIS)實現(xiàn)了對BRCA1基因的免標記檢測。該傳感器的線性范圍為1 fM-1 nM,檢測限為0.37 fM(S/N=3)。(4)基于單寧酸(TA)和聚乙二醇(PEG)兩種強親水性聚合物,構建了一種具有良好的抗污染性能的傳感界面。首先通過電化學聚合的方法在玻碳電極上制備了新型的PEDOT-TA復合物。然后將聚乙二醇通過氫鍵作用與之結合。該界面的水接觸角為29°,顯示出良好的親水性能。最后將肝癌的生物標記物甲胎蛋白抗體成功固定在PEG上,制備了甲胎蛋白傳感器。該傳感器具有良好的選擇性、較高的靈敏度和極低的檢測限,其線性范圍為1.0 fg/m L-0.1 ng/mL,檢測限為0.34 fg/m L。
【關鍵詞】：聚3 4-乙烯二氧噻吩 金納米粒子 金納米簇 聚乙二醇 抗污染 導電聚合物
【學位授予單位】：青島科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O631.3;TP212
【目錄】：

• 摘要3-5
• abstract5-10
• 第一章 緒論10-24
• 1.1 導電聚合物10-15
• 1.1.1 概述10
• 1.1.2 導電聚合物的分類及其導電機理10-14
• 1.1.3 導電聚合物的制備方法14-15
• 1.2 納米材料15-16
• 1.2.1 概述15
• 1.2.2 金納米粒子15-16
• 1.2.3 金納米簇16
• 1.3 抗污染材料16-18
• 1.3.1 表面能較低的疏水性聚合物16-17
• 1.3.2 兩性離子類聚合物17-18
• 1.3.3 聚乙二醇及其衍生物18
• 1.4 致癌物和生物標志物18-19
• 1.4.1 致癌物18-19
• 1.4.2 生物標記物19
• 1.5 電化學研究方法以及數(shù)據(jù)處理19-24
• 1.5.1 循環(huán)伏安法19-20
• 1.5.2 電流-時間曲線法20-21
• 1.5.3 電化學交流阻抗法21-22
• 1.5.4 Zview阻抗擬合22-24
• 第二章 金納米粒子摻雜導電聚合物納米復合材料的電化學制備及其對亞硝酸根的催化傳感24-36
• 2.1 引言24-25
• 2.2 實驗部分25-26
• 2.2.1 試劑25
• 2.2.2 儀器25
• 2.2.3 相關溶液的配制25-26
• 2.2.4 電極制備26
• 2.3 結果與討論26-35
• 2.3.1 復合材料的表征26-28
• 2.3.2 不同電極對亞硝酸根的響應28-30
• 2.3.3 恒電位法定量測定亞硝酸根30-33
• 2.3.4 修飾電極的重復性，重現(xiàn)性及選擇性33-34
• 2.3.5 實際樣品中亞硝酸鹽的檢測34-35
• 2.4 結論35-36
• 第三章 金納米簇摻雜PEDOT納米復合材料的制備及其對致癌物亞硝酸根的高靈敏檢測36-48
• 3.1 引言36-37
• 3.2 實驗部分37-38
• 3.2.1 試劑37
• 3.2.2 儀器37
• 3.2.3 相關溶液的配制37
• 3.2.4 BSA-AuNCs溶液的制備37-38
• 3.2.5 電極的修飾38
• 3.3 結果與討論38-47
• 3.3.1 AuNCs的表征38-39
• 3.3.2 PEDOT-AuNCs復合材料的表征39-41
• 3.3.3 對亞硝酸根的響應41-42
• 3.3.4 計時電流法法定量測定亞硝酸根42-44
• 3.3.5 修飾電極的穩(wěn)定性，，重現(xiàn)性及選擇性44-46
• 3.3.6 實際樣品中亞硝酸根的檢測46-47
• 3.4 結論47-48
• 第四章 基于聚乙二醇的免標記抗污染乳腺癌易感基因傳感器48-57
• 4.1 引言48-49
• 4.2 實驗部分49-51
• 4.2.1 試劑49
• 4.2.2 儀器49
• 4.2.3 溶液的配制49-50
• 4.2.4 傳感器的制備50-51
• 4.3 結果與討論51-56
• 4.3.1 修飾電極的電化學表征51-52
• 4.3.2 該傳感器對BRCA1的檢測52-54
• 4.3.3 該傳感器的重現(xiàn)性和選擇性54
• 4.3.4 該傳感器的抗污染性54-55
• 4.3.5 該傳感器對實際樣品的檢測55-56
• 4.4 結論56-57
• 第五章 基于雙層親水性聚合物材料構建的抗污染甲胎蛋白傳感器57-67
• 5.1 引言57-58
• 5.2 實驗部分58-60
• 5.2.1 試劑58
• 5.2.2 儀器58
• 5.2.3 溶液的配制58-59
• 5.2.4 傳感器的制備59-60
• 5.3 結果與討論60-65
• 5.3.1 PEDOT-TA復合材料的形貌表征60-61
• 5.3.2 各修飾電極的電化學表征61-62
• 5.3.3 該傳感器對AFP抗原的檢測62-63
• 5.3.4 該傳感器的重現(xiàn)性和選擇性63
• 5.3.5 該傳感器的抗污染性63-65
• 5.3.6 人血清中AFP的檢測65
• 5.4 結論65-67
• 參考文獻67-82
• 總結82-83
• 致謝83-85
• 攻讀學位期間發(fā)表的學術論文目錄85-87

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