五氯硝基苯分子印跡仿生受體及熒光傳感器的制備與性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-09-24 23:03
五氯硝基苯(PCNB)是有機(jī)氯農(nóng)藥中的一種,被廣泛用于田間消毒與種子滅菌。五氯硝基苯由于其農(nóng)藥殘留危害巨大,已被各國(guó)禁限用。當(dāng)前,五氯硝基苯的國(guó)標(biāo)法為色譜法,具有準(zhǔn)確、靈敏的優(yōu)勢(shì),但是存在成本高、操作復(fù)雜以及前處理困難的確定。為彌補(bǔ)當(dāng)前農(nóng)藥殘留檢測(cè)中色譜分析前處理中,對(duì)五氯硝基苯等農(nóng)藥分離效果差的問題,本研究基于分子印跡技術(shù),利用沉淀聚合法確定了以五氯硝基苯(PCNB)為模板分子,α-甲基丙烯酸(MAA)、丙烯酰胺(AM)、4-乙烯基吡啶(4-VP)為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑,2,2-偶氮二異丁腈(AIBN)為引發(fā)劑,乙腈為致孔劑,合成分子印跡仿生受體材料的方法;诜律荏w載體結(jié)構(gòu)的不同,制備了無(wú)載體仿生吸附材料(Carrier-free@MIP)與以二氧化硅納米粒子為載體的仿生吸附材料(COOH-SiO2@MIP)。對(duì)吸附量、選擇性等指標(biāo)表征,結(jié)果顯示材料吸附性能良好,Carrier-free@MIP與COOH-SiO2@MIP的最大表觀吸附量分別為60.28 mg/g、104.49 mg/g,具有良好的特異性...
【文章來(lái)源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:81 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
五氯硝基苯2D結(jié)構(gòu)式(a)和3D結(jié)構(gòu)式(b)
第一章緒論8品基質(zhì)成分進(jìn)行完全分級(jí)分離,還可以從同一樣品中選擇性洗脫單個(gè)化合物或幾類化合物[22]。MSPD基本操作步驟如圖1-2MSPD基本操作過程的示意圖所示。該方法極大的縮短了傳統(tǒng)樣本均化、組織細(xì)胞裂解、提娶過濾、凈化等過程,使樣品的預(yù)處理過程更加快捷,并保證了回收率,因此被廣泛用于分析動(dòng)物組織,水果,蔬菜和其他基質(zhì)中的除草劑,農(nóng)藥和污染物[23-30]。李晶等采用基質(zhì)固相分散萃取-氣相色譜(MSPD-GC)技術(shù),建立了人參中PCNB及其代謝物五氯苯胺(Pentachloroaniline,PCA)和甲基五氯苯基硫醚(Pentachlorothioanisole,PCTA)殘留的多殘留分析方法,實(shí)現(xiàn)了89.41%-104.42%的回收率及2μg/kg的檢出限[21]。戚向陽(yáng)建立了一種基于MSPD超聲提取人參提取物中五氯硝基苯,五氯苯胺,甲基五氯苯基硫化物和嘧啶酮的氣相色譜測(cè)定方法,該方法能基本排除基質(zhì)效應(yīng),方法檢出限為0.1-0.1μg/L,平均回收率83.5-97.4%[31]。圖1-2MSPD基本操作過程的示意圖[31]Figure1-2SchematicdiagramofthebasicoperationprocessofMSPD固相微萃取技術(shù)(Solid-phasemicroextraction,SPME)以固相萃取技術(shù)(Solid-
第一章緒論10解等[38]。1.3.2分子印跡的制備機(jī)理圖1-3分子印跡一般制備過程示意圖[37]Figure1-3Schematicdiagramofthegeneralpreparationprocessofmolecularimprinting分子印跡制備主要是通過交聯(lián)劑將功能單體和模板分子交聯(lián)聚合[39],其一般制備過程如圖1-3[37]所示。首先,模板分子與適配的功能單體上互補(bǔ)的官能團(tuán)(Y)以非共價(jià)(i,包括氫鍵或范德華力)、靜電/離子(ii)、共價(jià)(iii)、半共價(jià)(iv)、配位(v,金屬-配體配位,metal–ligandcoordination,M-L)等作用形成模板-單體預(yù)組裝復(fù)合物(complexoftheimprintandfunctionalmonomer,IC);然后,在適當(dāng)?shù)慕宦?lián)劑、引發(fā)劑及反應(yīng)條件下功能單體上的官能團(tuán)Y與交聯(lián)劑產(chǎn)生交聯(lián)聚合,模板-單體預(yù)組裝復(fù)合物和交聯(lián)劑聚合生成剛性聚合物基質(zhì),模板-單體之間的相互作用被完整的保存;再通過洗滌、化學(xué)鍵的斷裂及配體交換來(lái)去除印跡層上的模板分子,并在壁上留下帶有官能團(tuán)的印跡腔。通過非共價(jià)作用(i,ii,iv)、共價(jià)鍵(iii)的形成及配體(v)交換實(shí)現(xiàn)目標(biāo)物質(zhì)的特異性結(jié)合,同時(shí)印跡的表面結(jié)構(gòu)也會(huì)通過非特異性表面相互作用與目標(biāo)物質(zhì)結(jié)合。通常以共價(jià)和非共價(jià)相互作用的機(jī)制生產(chǎn)分子印跡聚合物是典型方法。由于可逆縮合反應(yīng)受到限制,強(qiáng)的共價(jià)相互作用將導(dǎo)致緩慢的結(jié)合和解離,熱力學(xué)平衡難以
本文編號(hào):3408604
【文章來(lái)源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
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【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
五氯硝基苯2D結(jié)構(gòu)式(a)和3D結(jié)構(gòu)式(b)
第一章緒論8品基質(zhì)成分進(jìn)行完全分級(jí)分離,還可以從同一樣品中選擇性洗脫單個(gè)化合物或幾類化合物[22]。MSPD基本操作步驟如圖1-2MSPD基本操作過程的示意圖所示。該方法極大的縮短了傳統(tǒng)樣本均化、組織細(xì)胞裂解、提娶過濾、凈化等過程,使樣品的預(yù)處理過程更加快捷,并保證了回收率,因此被廣泛用于分析動(dòng)物組織,水果,蔬菜和其他基質(zhì)中的除草劑,農(nóng)藥和污染物[23-30]。李晶等采用基質(zhì)固相分散萃取-氣相色譜(MSPD-GC)技術(shù),建立了人參中PCNB及其代謝物五氯苯胺(Pentachloroaniline,PCA)和甲基五氯苯基硫醚(Pentachlorothioanisole,PCTA)殘留的多殘留分析方法,實(shí)現(xiàn)了89.41%-104.42%的回收率及2μg/kg的檢出限[21]。戚向陽(yáng)建立了一種基于MSPD超聲提取人參提取物中五氯硝基苯,五氯苯胺,甲基五氯苯基硫化物和嘧啶酮的氣相色譜測(cè)定方法,該方法能基本排除基質(zhì)效應(yīng),方法檢出限為0.1-0.1μg/L,平均回收率83.5-97.4%[31]。圖1-2MSPD基本操作過程的示意圖[31]Figure1-2SchematicdiagramofthebasicoperationprocessofMSPD固相微萃取技術(shù)(Solid-phasemicroextraction,SPME)以固相萃取技術(shù)(Solid-
第一章緒論10解等[38]。1.3.2分子印跡的制備機(jī)理圖1-3分子印跡一般制備過程示意圖[37]Figure1-3Schematicdiagramofthegeneralpreparationprocessofmolecularimprinting分子印跡制備主要是通過交聯(lián)劑將功能單體和模板分子交聯(lián)聚合[39],其一般制備過程如圖1-3[37]所示。首先,模板分子與適配的功能單體上互補(bǔ)的官能團(tuán)(Y)以非共價(jià)(i,包括氫鍵或范德華力)、靜電/離子(ii)、共價(jià)(iii)、半共價(jià)(iv)、配位(v,金屬-配體配位,metal–ligandcoordination,M-L)等作用形成模板-單體預(yù)組裝復(fù)合物(complexoftheimprintandfunctionalmonomer,IC);然后,在適當(dāng)?shù)慕宦?lián)劑、引發(fā)劑及反應(yīng)條件下功能單體上的官能團(tuán)Y與交聯(lián)劑產(chǎn)生交聯(lián)聚合,模板-單體預(yù)組裝復(fù)合物和交聯(lián)劑聚合生成剛性聚合物基質(zhì),模板-單體之間的相互作用被完整的保存;再通過洗滌、化學(xué)鍵的斷裂及配體交換來(lái)去除印跡層上的模板分子,并在壁上留下帶有官能團(tuán)的印跡腔。通過非共價(jià)作用(i,ii,iv)、共價(jià)鍵(iii)的形成及配體(v)交換實(shí)現(xiàn)目標(biāo)物質(zhì)的特異性結(jié)合,同時(shí)印跡的表面結(jié)構(gòu)也會(huì)通過非特異性表面相互作用與目標(biāo)物質(zhì)結(jié)合。通常以共價(jià)和非共價(jià)相互作用的機(jī)制生產(chǎn)分子印跡聚合物是典型方法。由于可逆縮合反應(yīng)受到限制,強(qiáng)的共價(jià)相互作用將導(dǎo)致緩慢的結(jié)合和解離,熱力學(xué)平衡難以
本文編號(hào):3408604
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