基于偶氮衍生物的鈾比色傳感器設計、性能及應用研究
發(fā)布時間：2021-06-08 17:55
作為一種從礦石中提取的放射性元素,鈾已廣泛應用于能源生產(chǎn)和軍工領域中。憑借其較高的能源熱值及較低的原料成本,鈾能源與天然氣和煤作為大規(guī)模發(fā)電領域的三大巨頭在今后很長一段時間仍然具有絕對的統(tǒng)治地位。但隨著核工業(yè)飛速發(fā)展,鈾在開采,生產(chǎn),后處理過程中所帶來的一系列污染問題愈發(fā)凸顯。不受管控的鈾一旦遷移到環(huán)境中,將對其周圍的土壤和水樣等自然環(huán)境系統(tǒng)造成嚴重污染,從而給生物體帶來不可逆的損害。因此,亟需研發(fā)一類能用于實際環(huán)境中放射性核素監(jiān)測的技術來實現(xiàn)對環(huán)境樣品中鈾的快速,靈敏,高效的監(jiān)測。當前,大多數(shù)鈾傳感器通過熒光法,伏安法,表面增強拉曼光譜法等方法實現(xiàn)對鈾的檢測。盡管這些技術在檢測鈾酰離子方面具有很高的靈敏度和選擇性,但是高成本和復雜的儀器操作和樣品制備限制了這些技術應用于現(xiàn)場的在線檢測。由于比色法操作簡便快捷,儀器價格低廉且檢測現(xiàn)象易于觀察,因此在現(xiàn)場和實時檢測鈾酰離子方面引起了極大的興趣。但是,目前已開發(fā)的比色鈾酰比色技術的靈敏度和選擇性相對較低,不符合在環(huán)境中檢測痕量鈾酰離子的標準。因此,設計能有效提高鈾酰靈敏度的比色傳感器一直是學者研究的一個重要方向。本論文以偶氮衍生物結構為基礎...
【文章來源】：南華大學湖南省
【文章頁數(shù)】：145 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
（a，b）C1和C2的結構和主要應用；（c）C3與鈾酰離子結合的過程[88]；（d）基于鈾酰特異性DNAzyme的兩種不同傳感方法的示意圖[93]；（e）基于AuNPs和DNAzyme設計的UO22+檢測機理圖
10總之，鈾酰比色傳感器可以歸結為三種方法：顯色配體比色法，金納米顆粒聚集比色法和活性氧介導的TMB氧化比色法。顯色配體比色法具有快速響應時間和固定的鈾酰離子識別結構，但其選擇性不佳。AuNPs聚集比色法通過引入鈾酰特異性基團解決了一部分金屬離子選擇性的問題，但是額外物質的修飾延長了響應時間和制備價格。最后一種方法利用過氧化物酶活性來實現(xiàn)檢測過程，并且在大多數(shù)情況下表現(xiàn)出比前兩種比色法更好的靈敏度和選擇性。但該方法沒有良好的顯色效果，通常需要添加額外的染料來增強比色過程。表1.1不同ROS產(chǎn)生方法的分析參數(shù)和檢測效果的比較。Table1.1ThecomparisonofanalyticalparametersanddetectioneffectsofthedifferentROSproducedmethod.產(chǎn)生方法線性范圍(mol·L-1)裸眼檢測限(mol·L-1)UV檢測限(mol·L-1)干擾離子文獻BSA-AuNCs催化H2O21.2×10-5-1.6×10-35.0×10-51.86×10-6Hg2+,Ag+[97]過氧化物酶催化H2O2(a)7.4×10-11-5.6×10-87.4×10-117.0×10-12Fe3+[98]過氧化物酶催化H2O2(b)1.85×10-9-5.56×10-89.25×10-93.3×10-10無干擾*[99]過氧化物酶催化H2O2(c)7.4×10-11-3.7×10-87.4×10-113.7×10-12Ca2+[100]SG光催化溶解氧1.85×10-9-1.85×10-62.1×10-93.3×10-10無干擾[101]*文獻中所研究的金屬離子不產(chǎn)生干擾。圖1.2UO22+的TMB比色檢測機制：使用A）BSA-AuNCs[97]；B）HRP催化H2O2產(chǎn)生羥基
擇性的 Nafion 膜[123]也已用于制造光極。 雖然直接法有效地解決了響應時間長的問題，但它們的靈敏度并不好。基于這種方法，一些學者在膜中添加另一種協(xié)同作用物質，以提高鈾酰離子結合的效率。迄今已報道的協(xié)同組合包括 C24+C25[126]，C15+C26[127]和 C27+C28[128]。與其他光極相比，這些傳感器的響應時間顯著縮短，靈敏度也得到了提高。然而，由于這些方法通過兩種協(xié)同物質同時作用于鈾酰離子，因此在檢測過程中存在許多競爭性金屬離子干擾（表 1.2）。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]某鈾礦周邊土壤典型重金屬污染特征及植物篩選[J]. 薛清潑,魏浩,張國瑞,張有軍,李霄,汪敬忠,劉卓. 中國礦業(yè). 2019(06)
[2]G-quadruplex-assisted enzyme strand recycling for amplified label-free fluorescent detection of UO22+[J]. Paijin Zhu,Yiying Zhang,Shuxia Xu,Xinfeng Zhang. Chinese Chemical Letters. 2019(01)
[3]貧鈾的體內(nèi)外毒性及流行病學研究進展[J]. 岳永超,李明華,冀楠,王時雨,何煒. 現(xiàn)代生物醫(yī)學進展. 2018(14)
[4]華東某鈾礦區(qū)地表水中放射性核素鈾含量特征分析[J]. 向龍,劉平輝,張淑梅. 地球與環(huán)境. 2016(04)
[5]染料對人體健康和生態(tài)環(huán)境的危害[J]. 周琪,趙由才. 環(huán)境與健康雜志. 2005(03)
[6]致癌染料──芳香胺的致癌機理[J]. 錢崇濂. 染整技術. 1996(02)
[7]重氮鹽曬圖紙所用化工原料的變遷[J]. 邵鴻基. 上海造紙. 1984(04)
博士論文
[1]基于DNA擴增信號放大檢測環(huán)境重金屬離子適體生物傳感器研究[D]. 劉光鵬.西南大學 2015
碩士論文
[1]基于雙極雙齒配合物發(fā)射光譜法測定鈾和ATP[D]. 許麗.南華大學 2017
[2](納米MCM-41)-（偶氮胂-Ⅲ）主-客體納米復合材料及烷基化納米MCM-41材料研究[D]. 李曉東.長春理工大學 2008
本文編號：3218915
【文章來源】：南華大學湖南省
【文章頁數(shù)】：145 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
（a，b）C1和C2的結構和主要應用；（c）C3與鈾酰離子結合的過程[88]；（d）基于鈾酰特異性DNAzyme的兩種不同傳感方法的示意圖[93]；（e）基于AuNPs和DNAzyme設計的UO22+檢測機理圖
10總之，鈾酰比色傳感器可以歸結為三種方法：顯色配體比色法，金納米顆粒聚集比色法和活性氧介導的TMB氧化比色法。顯色配體比色法具有快速響應時間和固定的鈾酰離子識別結構，但其選擇性不佳。AuNPs聚集比色法通過引入鈾酰特異性基團解決了一部分金屬離子選擇性的問題，但是額外物質的修飾延長了響應時間和制備價格。最后一種方法利用過氧化物酶活性來實現(xiàn)檢測過程，并且在大多數(shù)情況下表現(xiàn)出比前兩種比色法更好的靈敏度和選擇性。但該方法沒有良好的顯色效果，通常需要添加額外的染料來增強比色過程。表1.1不同ROS產(chǎn)生方法的分析參數(shù)和檢測效果的比較。Table1.1ThecomparisonofanalyticalparametersanddetectioneffectsofthedifferentROSproducedmethod.產(chǎn)生方法線性范圍(mol·L-1)裸眼檢測限(mol·L-1)UV檢測限(mol·L-1)干擾離子文獻BSA-AuNCs催化H2O21.2×10-5-1.6×10-35.0×10-51.86×10-6Hg2+,Ag+[97]過氧化物酶催化H2O2(a)7.4×10-11-5.6×10-87.4×10-117.0×10-12Fe3+[98]過氧化物酶催化H2O2(b)1.85×10-9-5.56×10-89.25×10-93.3×10-10無干擾*[99]過氧化物酶催化H2O2(c)7.4×10-11-3.7×10-87.4×10-113.7×10-12Ca2+[100]SG光催化溶解氧1.85×10-9-1.85×10-62.1×10-93.3×10-10無干擾[101]*文獻中所研究的金屬離子不產(chǎn)生干擾。圖1.2UO22+的TMB比色檢測機制：使用A）BSA-AuNCs[97]；B）HRP催化H2O2產(chǎn)生羥基
擇性的 Nafion 膜[123]也已用于制造光極。 雖然直接法有效地解決了響應時間長的問題，但它們的靈敏度并不好。基于這種方法，一些學者在膜中添加另一種協(xié)同作用物質，以提高鈾酰離子結合的效率。迄今已報道的協(xié)同組合包括 C24+C25[126]，C15+C26[127]和 C27+C28[128]。與其他光極相比，這些傳感器的響應時間顯著縮短，靈敏度也得到了提高。然而，由于這些方法通過兩種協(xié)同物質同時作用于鈾酰離子，因此在檢測過程中存在許多競爭性金屬離子干擾（表 1.2）。
【參考文獻】：
期刊論文
[1]某鈾礦周邊土壤典型重金屬污染特征及植物篩選[J]. 薛清潑,魏浩,張國瑞,張有軍,李霄,汪敬忠,劉卓. 中國礦業(yè). 2019(06)
[2]G-quadruplex-assisted enzyme strand recycling for amplified label-free fluorescent detection of UO22+[J]. Paijin Zhu,Yiying Zhang,Shuxia Xu,Xinfeng Zhang. Chinese Chemical Letters. 2019(01)
[3]貧鈾的體內(nèi)外毒性及流行病學研究進展[J]. 岳永超,李明華,冀楠,王時雨,何煒. 現(xiàn)代生物醫(yī)學進展. 2018(14)
[4]華東某鈾礦區(qū)地表水中放射性核素鈾含量特征分析[J]. 向龍,劉平輝,張淑梅. 地球與環(huán)境. 2016(04)
[5]染料對人體健康和生態(tài)環(huán)境的危害[J]. 周琪,趙由才. 環(huán)境與健康雜志. 2005(03)
[6]致癌染料──芳香胺的致癌機理[J]. 錢崇濂. 染整技術. 1996(02)
[7]重氮鹽曬圖紙所用化工原料的變遷[J]. 邵鴻基. 上海造紙. 1984(04)
博士論文
[1]基于DNA擴增信號放大檢測環(huán)境重金屬離子適體生物傳感器研究[D]. 劉光鵬.西南大學 2015
碩士論文
[1]基于雙極雙齒配合物發(fā)射光譜法測定鈾和ATP[D]. 許麗.南華大學 2017
[2](納米MCM-41)-（偶氮胂-Ⅲ）主-客體納米復合材料及烷基化納米MCM-41材料研究[D]. 李曉東.長春理工大學 2008
本文編號：3218915
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