基于生物質碳復合材料的電化學傳感器的研究與應用
發(fā)布時間：2021-03-25 01:51
生物質材料作為可再生資源中的唯一碳源,同樣也是碳質材料的重要前驅體,近幾年來,以生物質材料為原料開發(fā)可控的高性能碳質材料已成為研究熱點。自然界中的天然物質通常具有獨特的功能結構,是合成生物質碳的優(yōu)良原料,因此以這些天然生物材料為前驅體通過碳化和活化等步驟可以得到具有獨特結構的多孔碳材料。進一步以其為模板導入無機或有機客體材料可以組裝出具有獨特復雜多級形貌結構的復合材料,這類生物質復合材料因其具有較大的比表面積、快速的電子傳導能力、較高的導電性和良好的生物相容性等優(yōu)點可以用于電極修飾,改善電極界面形貌和結構,提高電極性能。進而可以應用于電化學活性小分子的檢測、氧化還原蛋白質（酶）的固定,建立相應的電化學傳感器檢測方法。本論文包括以下內容:（1）采用水熱法制備了一種鉑（Pt）納米粒子修飾面粉生物質多孔碳（BPC）復合材料,進一步修飾在碳離子液體電極（CILE）表面制備電化學傳感器并用于木犀草素的測定。在Pt-BPC/CILE上出現了木犀草素的一對氧化還原峰,與裸電極相比峰電流的增加和峰電位的正向移動證明了Pt-BPC納米復合材料的電催化活性。結果可以歸因于BPC的多孔結構,Pt納米顆粒的催...
【文章來源】：青島科技大學山東省
【文章頁數】：87 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
Fe2O3/rGO修飾玻碳電極檢測亞硝酸鹽的示意圖[13]
基于生物質碳復合材料的電化學傳感器的研究與應用4圖1-2通過使用自組裝的hemin/GquadruplexDNAzyme納米線進行信號放大來檢測Hg2+的DNA生物傳感器的示意圖[14]Figs.1-2SchematicillustrationoftheDNAbiosensorforHg2+detectionbyusingtheautonomouslyassembledhemin/GquadruplexDNAzymenanowiresforsignalamplification[14]1.1.3.2電催化電催化也是化學修飾電極研究的重要領域之一。化學修飾電極的電催化作用主要具有以下兩個功能：第一是降低基體的過電勢，最大程度地減少可能存在的干擾和背景、增加電流響應、并降低檢測限；第二是防止被測物質及其產物吸附于電極表面[15]。例如Karyakin課題組通過聚合作用將亞甲基藍修飾于玻碳電極表面，并研究了該修飾電極對葡萄糖的電催化作用[16]。Mousavi等人在堿性溶液中通過電聚合方法制備鎳-姜黃素復合物修飾電極并用于葡萄糖的電催化研究，葡萄糖的擴散系數和催化氧化速率常數分別為6.7×10-6cm2/s和6.5×103M-1s-1，結果表明，通過使用鎳-姜黃素修飾電極測定葡萄糖具有良好的響應和較低的檢測限[17]。1.1.3.3藥物分析隨著修飾電極的不斷發(fā)展，具有各種各樣功能的電極也相繼而出，極大地滿足了日益復雜的測試需求。近幾年,化學修飾電極在藥物分析中的應用取得很大的進步。例如Manokaran等人通過將多巴胺聚合在SiO2顆粒上，然后通過硼氫化鈉（NaBH4）還原法負載Pt納米顆粒制備Pt-PDA@SiO2復合材料，涂覆于GCE上構建電化學傳感器，并將其應用于黃酮類小分子槲皮素的檢測，其線性范圍為0.05mmol/L~0.383mmol/L，檢測限為16nmol/L[18]。Xing等人通過固相反應合
青島科技大學研究生學位論文5成鈀酞菁（PdPc）混合多壁碳納米管（MWCNT）制備了PdPc-CNTs復合材料，然后用Nafion作分散劑構建電化學傳感器（PdPc-MWCNTs-Nafion/GCE），將其用于蘆丁的檢測中具有靈敏度高和穩(wěn)定性好的優(yōu)點[19]。Sun課題組通過水熱和冷凍干燥法制備三維還原氧化石墨烯氣凝膠（3D-rGA），此3D-rGA具有獨特的孔結構、大的比表面積和優(yōu)良的導電性，將3D-rGA分散液修飾于CILE表面構建電化學傳感器（3D-rGA/CILE）用于槲皮素的電化學檢測，其線性范圍在0.1μmol/L~100.0μmol/L內，檢測限為0.065μmol/L[20]。1.2生物質碳1.2.1生物質碳材料的簡介碳材料的合成與應用有著較悠久的歷史。富勒稀和碳納米管分別在1985年和1991年出現，他們的出現在科學研究領域中已經掀起了一股碳材料研究的熱潮。在這些碳材料中，生物質多孔碳材料作為一種新型碳材料而備受研究者的關注[21]。生物質（biomass）是指通過光合作用而形成的各種有機體，包括所有的動植物、微生物以及它們的代謝產物。生物質在自然界資源豐富、分布廣泛、成本低且可再生。生物質碳是以生物質為原料在絕氧或缺氧條件下經過高溫碳化和活化而制備的一類富含碳元素、高度芳香化和穩(wěn)定性高的固體碳材料，因此，它具有豐富的孔道結構、較大的比表面積、優(yōu)異的吸附能力，并且表面含有較多的含氧活性官能團[22]。近幾年，各種生物質已被用做碳源來制備生物質碳材料（圖1-3），這些生物質包括魚鱗，堅果殼，雞蛋殼，西瓜皮，螃蟹殼，平菇，小麥粉，農作物秸稈和椰子殼等。圖1-3生物質碳的發(fā)展歷程Figs.1-3Developmentmapofbiomasscarbon1.2.2生物質碳材料的制備方法生物質碳材料的制備方法主要包括四個步驟：原料的前處理、原料的碳化和
本文編號：3098800
【文章來源】：青島科技大學山東省
【文章頁數】：87 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
Fe2O3/rGO修飾玻碳電極檢測亞硝酸鹽的示意圖[13]
基于生物質碳復合材料的電化學傳感器的研究與應用4圖1-2通過使用自組裝的hemin/GquadruplexDNAzyme納米線進行信號放大來檢測Hg2+的DNA生物傳感器的示意圖[14]Figs.1-2SchematicillustrationoftheDNAbiosensorforHg2+detectionbyusingtheautonomouslyassembledhemin/GquadruplexDNAzymenanowiresforsignalamplification[14]1.1.3.2電催化電催化也是化學修飾電極研究的重要領域之一。化學修飾電極的電催化作用主要具有以下兩個功能：第一是降低基體的過電勢，最大程度地減少可能存在的干擾和背景、增加電流響應、并降低檢測限；第二是防止被測物質及其產物吸附于電極表面[15]。例如Karyakin課題組通過聚合作用將亞甲基藍修飾于玻碳電極表面，并研究了該修飾電極對葡萄糖的電催化作用[16]。Mousavi等人在堿性溶液中通過電聚合方法制備鎳-姜黃素復合物修飾電極并用于葡萄糖的電催化研究，葡萄糖的擴散系數和催化氧化速率常數分別為6.7×10-6cm2/s和6.5×103M-1s-1，結果表明，通過使用鎳-姜黃素修飾電極測定葡萄糖具有良好的響應和較低的檢測限[17]。1.1.3.3藥物分析隨著修飾電極的不斷發(fā)展，具有各種各樣功能的電極也相繼而出，極大地滿足了日益復雜的測試需求。近幾年,化學修飾電極在藥物分析中的應用取得很大的進步。例如Manokaran等人通過將多巴胺聚合在SiO2顆粒上，然后通過硼氫化鈉（NaBH4）還原法負載Pt納米顆粒制備Pt-PDA@SiO2復合材料，涂覆于GCE上構建電化學傳感器，并將其應用于黃酮類小分子槲皮素的檢測，其線性范圍為0.05mmol/L~0.383mmol/L，檢測限為16nmol/L[18]。Xing等人通過固相反應合
青島科技大學研究生學位論文5成鈀酞菁（PdPc）混合多壁碳納米管（MWCNT）制備了PdPc-CNTs復合材料，然后用Nafion作分散劑構建電化學傳感器（PdPc-MWCNTs-Nafion/GCE），將其用于蘆丁的檢測中具有靈敏度高和穩(wěn)定性好的優(yōu)點[19]。Sun課題組通過水熱和冷凍干燥法制備三維還原氧化石墨烯氣凝膠（3D-rGA），此3D-rGA具有獨特的孔結構、大的比表面積和優(yōu)良的導電性，將3D-rGA分散液修飾于CILE表面構建電化學傳感器（3D-rGA/CILE）用于槲皮素的電化學檢測，其線性范圍在0.1μmol/L~100.0μmol/L內，檢測限為0.065μmol/L[20]。1.2生物質碳1.2.1生物質碳材料的簡介碳材料的合成與應用有著較悠久的歷史。富勒稀和碳納米管分別在1985年和1991年出現，他們的出現在科學研究領域中已經掀起了一股碳材料研究的熱潮。在這些碳材料中，生物質多孔碳材料作為一種新型碳材料而備受研究者的關注[21]。生物質（biomass）是指通過光合作用而形成的各種有機體，包括所有的動植物、微生物以及它們的代謝產物。生物質在自然界資源豐富、分布廣泛、成本低且可再生。生物質碳是以生物質為原料在絕氧或缺氧條件下經過高溫碳化和活化而制備的一類富含碳元素、高度芳香化和穩(wěn)定性高的固體碳材料，因此，它具有豐富的孔道結構、較大的比表面積、優(yōu)異的吸附能力，并且表面含有較多的含氧活性官能團[22]。近幾年，各種生物質已被用做碳源來制備生物質碳材料（圖1-3），這些生物質包括魚鱗，堅果殼，雞蛋殼，西瓜皮，螃蟹殼，平菇，小麥粉，農作物秸稈和椰子殼等。圖1-3生物質碳的發(fā)展歷程Figs.1-3Developmentmapofbiomasscarbon1.2.2生物質碳材料的制備方法生物質碳材料的制備方法主要包括四個步驟：原料的前處理、原料的碳化和
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