【摘要】：多孔硅一維光子晶體生物傳感器兼具多孔硅和光子帶隙結(jié)構(gòu)傳感器的優(yōu)異性能,逐漸成為應(yīng)用前景廣闊的光學(xué)傳感器。相對(duì)于平面器件,多孔結(jié)構(gòu)較大的比表面積是多孔硅的優(yōu)越特性,這使得駐扎在多孔硅孔洞內(nèi)的生物活性探針和被測分子的結(jié)合率,以及單位面積的信號(hào)容量大大增加。多孔硅良好的生物特性和易制備成各類光子器件的特性與表面等離子體共振(SPR)技術(shù)相結(jié)合,能夠進(jìn)一步提升拉曼和熒光檢測信號(hào)的強(qiáng)度或提高生物傳感器的檢測靈敏度。表面光柵與各類多孔硅光子器件相結(jié)合的復(fù)合結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了高靈敏的拉曼和熒光檢測,成為制備高靈敏生物傳感器的重要基底。實(shí)驗(yàn)成功制備了不同參數(shù)的多孔硅微腔(MC)器件和分布式布拉格反射鏡(DBR)器件,并在多孔硅器件上沉積了金納米顆粒(Au NPs)用于羅丹明6G(R6G)的熒光增強(qiáng)檢測。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)MC和DBR器件結(jié)合Au NPs對(duì)浸入其中的R6G的熒光都有增強(qiáng)效果,而不同共振腔波長的MC基底對(duì)熒光的增強(qiáng)效果不同,當(dāng)共振腔波長與Au NPs的最大吸收峰波長(523 nm)相同時(shí),能夠獲得最強(qiáng)的熒光增強(qiáng),其熒光強(qiáng)度是DBR上熒光強(qiáng)度的2.5倍。電化學(xué)腐蝕制備了共振腔波長為635nm的多孔硅微腔。多孔硅微腔基底通過吸附Au NPs,制備成Au NPs/多孔硅MC熒光增強(qiáng)基底。巰基修飾的DNA作為目標(biāo)DNA與熒光增強(qiáng)基底上的Au NPs相連,羅丹明紅(RRA)標(biāo)記的互補(bǔ)DNA探針與目標(biāo)DNA特異性雜交。通過定量檢測,發(fā)現(xiàn)金納米顆粒/多孔硅MC基底能夠?qū)崿F(xiàn)熒光的增強(qiáng),且DNA的檢測濃度最低可以達(dá)到10 pM。本文提出了一種制備金屬納米顆粒/多孔硅表面光柵器件系統(tǒng)的新技術(shù)。研究了硅基矩形槽光柵電化學(xué)腐蝕成多孔硅后,多孔硅表面光柵對(duì)多孔硅的熒光發(fā)光性能以及對(duì)探針分子的熒光增強(qiáng)現(xiàn)象。多孔硅表面光柵通過沉積金屬納米顆粒(Au NPs、Ag NPs)制備的新型熒光增強(qiáng)基底,進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了探針分子的熒光信號(hào)增強(qiáng)。與Ag NPs/多孔硅基底不同,金屬納米顆粒/多孔硅表面光柵基底上周期性分布的金屬納米顆粒具有金屬光柵特性能夠產(chǎn)生較強(qiáng)的熒光增強(qiáng),與多孔硅表面光柵產(chǎn)生的熒光增強(qiáng)的結(jié)合實(shí)現(xiàn)了對(duì)探針分子熒光強(qiáng)度的3倍增強(qiáng)。為了獲得高靈敏的表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)響應(yīng),本文研究了不同槽深的單晶硅光柵的拉曼增強(qiáng),同時(shí)研究了多孔硅光柵的拉曼增強(qiáng)。實(shí)驗(yàn)制備了多孔硅表面光柵,并將Ag NPs沉積在多孔硅表面光柵上,使被檢測物的拉曼信號(hào)增強(qiáng)。結(jié)果表明,硅光柵的拉曼增強(qiáng)性能隨著槽深(20 nm-500 nm)的增加而提高,多孔硅表面光柵進(jìn)一步提高了拉曼增強(qiáng)性能。Ag NPs/多孔硅表面光柵基底上羅丹明的SERS響應(yīng)比Ag NPs/多孔硅基底上羅丹明SERS響應(yīng)顯著增強(qiáng)。Ag NPs/多孔硅表面光柵SERS基底系統(tǒng)中多種拉曼增強(qiáng)的耦合實(shí)現(xiàn)了高靈敏SERS響應(yīng),最大增強(qiáng)因子達(dá)到10~(14)數(shù)量級(jí)。在表面光柵結(jié)構(gòu)中引入縱向多孔硅光子晶體結(jié)構(gòu),成功制備出了多孔硅復(fù)合結(jié)構(gòu)光柵,并且在多孔硅復(fù)合結(jié)構(gòu)光柵基底上,利用氧化還原法制備Ag NPs用以檢測短序列DNA。光柵與多孔硅光子晶體構(gòu)成的多孔硅復(fù)合光子晶體能夠提高多孔硅的熒光和拉曼檢測信號(hào)。并且微腔結(jié)構(gòu)的多孔硅復(fù)合光柵在熒光發(fā)光性能和拉曼性能上更有優(yōu)勢(shì),尤其是拉曼強(qiáng)度可以獲得8倍的增益。相同條件下制備的有光柵和無光柵結(jié)構(gòu)的金屬納米顆粒/多孔硅DBR基底,對(duì)RRA-DNA的熒光發(fā)光性能產(chǎn)生了較大影響。光柵結(jié)構(gòu)擁有調(diào)節(jié)金屬納米顆粒分布的作用,使得光柵基底上發(fā)生了熒光增強(qiáng),而無光柵基底則產(chǎn)生較強(qiáng)的猝滅。結(jié)果表明光柵的多耦合系統(tǒng)有利于制備基于金屬增強(qiáng)熒光技術(shù)的傳感器,用于實(shí)現(xiàn)高靈敏的生物檢測。
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.37;TP212.3
【圖文】：

細(xì)胞器，細(xì)胞等與傳感器的生物識(shí)別層發(fā)生特異性反應(yīng)后，將反應(yīng)信息轉(zhuǎn)化為可觀察的且優(yōu)選可量化的光信號(hào)，通過檢測傳感器的光信號(hào)的變化來達(dá)到生物分子定性或定量檢測的一種分析裝置（圖1-1）。按照其采用的光學(xué)原理的不同，可以大致劃分為兩大類：免標(biāo)記傳感器（label-free detector）和熒光標(biāo)記傳感器（fluorescence-based detector）。1、熒光標(biāo)記傳感器通常采用兩種方式進(jìn)行熒光標(biāo)記：一種是對(duì)探針生物分子進(jìn)行熒光標(biāo)記，可以直接對(duì)待測分子進(jìn)行分析檢測；另一種方法是通過對(duì)傳感器基底進(jìn)行熒光標(biāo)記，利用熒光標(biāo)記傳感器對(duì)待測分子進(jìn)行檢測，此種方法是根據(jù)基底標(biāo)記熒光的變化，間接實(shí)現(xiàn)分子檢測。熒光檢測技術(shù)本身要求待測分子濃度不能太高，因此更有利于實(shí)現(xiàn)低濃度的分子檢測。這也使得熒光傳感器具有較強(qiáng)的靈敏度，對(duì)傳感基底的要求相對(duì)較低。2、免標(biāo)記型傳感器，通常利用的是待測生物分子本身的性質(zhì)，或者是根據(jù)待測分子對(duì)傳感器基底的影響來實(shí)現(xiàn)生物檢測。這也就需要待測分子具有較高的濃度

圖1-2 1D，2D，3D光子晶體示意圖。Figure 1-2. Schematic diagram of 1D, 2D, 3D photonic crystal.1.1.2 光學(xué)生物傳感器的發(fā)展及面臨的問題光學(xué)生物傳感器具有高的識(shí)別度，高靈敏度，小尺寸和低成本的優(yōu)勢(shì)。光物傳感最早可以追溯到數(shù)千年前，人們通過皮膚或尿液的顏色所發(fā)生的微妙用于診斷疾病。雖然通過宏觀的光學(xué)觀察可以獲得有用的信息，但大部分生互作用發(fā)生在微觀尺度或納米尺度。因此，納米技術(shù)與光子學(xué)技術(shù)的發(fā)展成

尤其是與光柵、陣列結(jié)構(gòu)的復(fù)合，促進(jìn)了生物芯片的開發(fā)。1.2.1 多孔硅的形成機(jī)理圖1-3 多孔硅的形成過程。Figure 1-3. The schematic diagram of the formation of porous silicon.多孔硅由于制備技術(shù)簡單，結(jié)構(gòu)可調(diào)，成本低的特點(diǎn)，成為備受關(guān)注的新型傳感材料。多孔硅的研究從提出開始到如今已經(jīng)取得相當(dāng)大的進(jìn)展。多孔硅的制備方法主要有電化學(xué)腐蝕法，水熱腐蝕法，氣相刻蝕法，激光燒蝕法，電火花腐蝕法等[43]，最常使用的制備方法是電化學(xué)腐蝕法，腐蝕液主要是氫氟酸的乙醇或水溶液。影響多孔硅制備的參數(shù)主要有：硅片的摻雜類型，摻雜濃度，腐蝕液濃度，腐蝕電流密度，腐蝕時(shí)間以及溫度等。多孔硅的形成機(jī)理有很多理論模型如：量子限制模型、Beal 耗盡模型以及擴(kuò)散模型[43]等。多孔硅的形成過程如 1-3 圖所示。腐蝕液中的 F-在硅半導(dǎo)體空穴的協(xié)助下攻擊 Si-H 鍵和 Si-Si，表面的硅原子被分解成游離的 H2SiF6、SiF4和 H2。硅原子被溶解掉，使得界面向硅基內(nèi)部擴(kuò)展

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前3條

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2 莫瑞海;劉洪利;張軒雄;;用于光子晶體的多孔硅制備條件研究[J];半導(dǎo)體光電;2013年05期

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本文編號(hào)：2828971