本文關鍵詞：基于納米金復合材料的血紅蛋白傳感器用于丙烯酰胺的檢測研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：丙烯酰胺(acrylamide,AM),對人體具有神經毒性、生殖發(fā)育毒性、遺傳毒性等危害,已被國際癌癥機構列為可能致癌物。AM廣泛存在于經過油炸、烘焙等高溫處理的淀粉類食品中,對人體健康存在巨大威脅,因此需要建立一種快速、靈敏、適用于現(xiàn)場檢測的AM檢測方法。血紅蛋白(Hb)傳感器將生物傳感器與電化學分析結合起來,具有靈敏度高、選擇性好、響應迅速等優(yōu)勢,已在分析檢測中得到廣泛應用。多孔碳材料具有大比表面積、高導電性、優(yōu)良的生物相容性等優(yōu)勢,適用于構建Hb傳感器。然而,多孔碳存在分散性與水溶性較差等不足,為改善其性能,本研究分別制備多孔碳固載離子液體、AuNPs-多孔碳固載離子液體、AuNPs-氮摻雜多孔碳等納米材料,用于構建Hb傳感器,進行AM的檢測研究。具體內容如下:1.結合多孔碳與離子液體1-氨丙基-3-甲基咪唑磷溴鹽(IL-NH2)的優(yōu)點,制備多孔碳固載離子液體作為Hb固載材料,用于構建Hb傳感器。采用交流阻抗對不同電極進行電化學表征,得到多孔碳固載離子液體/GC電極與裸GC電極電阻值分別為120Ω、50Ω,說明多孔碳固載離子液體減小了界面阻力,增大了電子轉移速率。對Hb的固載量進行優(yōu)化,發(fā)現(xiàn)Hb的固載量為40μg時傳感器的響應信號最高,達到9.87μA。優(yōu)化AM與Hb的結合反應溫度,得出最佳反應溫度為35℃。研究了AM在Nafion/Hb-多孔碳固載離子液體/GC電極上的電化學行為,在2×10-10-2×10-7 mol/L和2×10-7-7×10-5 mol/L范圍內,AM與Hb的加成率與AM的濃度的負對數(shù)呈線性相關,檢出限為1.40×10-11mol/L。2.為了進一步提高實驗靈敏度,在多孔碳固載離子液體表面生長金,制備AuNPs-多孔碳固載離子液體,用于制備Hb傳感器。對Hb的固定方法進行研究,Nafion/Hb-AuNPs-多孔碳固載離子液體/GC電極在PBS溶液中的響應信號可達到11.28μA,效果最佳。對AM與Hb的反應時間進行優(yōu)化,得出最佳反應時間為12 min。用Nafion/Hb-AuNPs-多孔碳固載離子液體/GC傳感器對AM進行檢測,在7×10-11-7×10-9mol/L和7×10-9-7×10-5 mol/L范圍內,AM與Hb的加成率與AM的濃度的負對數(shù)呈線性相關,檢出限為3.83×10-12 mol/L。采用標準加入法對可比克薯片中AM進行檢測,平均回收率為107.91%-115.97%。3.用離子液體1-丁基-三甲基咪唑二氰胺鹽(BMIMdca)做前驅體,二氧化硅球做硬模板,在多孔碳中引入氮元素制備氮摻雜多孔碳,利用化學還原法在氮摻雜多孔碳表面生長AuNPs,制備AuNPs-氮摻雜多孔碳納米材料,并將其作為Hb固定載體,制備Nafion/Hb-AuNPs-氮摻雜多孔碳/GC傳感器。比較GC電極、氮摻雜多孔碳/GC電極、AuNPs-氮摻雜多孔碳/GC電極在鐵氰化鉀溶液中的循環(huán)伏安行為,其氧化峰電流值分別為75.40μA、87.69μA、93.00μA,表明AuNPs-氮摻雜多孔碳加快了電子轉移速率。Hb傳感器中Nafion的最佳用量為0.1%,AuNPs-氮摻雜多孔碳材料最佳修飾量為3μg。在最佳條件下,傳感器中Hb的電信號可達到12.50μA。在最優(yōu)條件下對AM進行檢測,在7.0×10-11-2.0×10-5 mol/L范圍內,AM濃度負對數(shù)與加成率線性相關,檢出限為1.81×10-13 mol/L,對實際樣品檢測,回收率為106.36-111.22%。
【關鍵詞】：丙烯酰胺 血紅蛋白傳感器 多孔碳負載離子液體 AuNPs-多孔碳固載離子液體 AuNPs-氮摻雜多孔碳
【學位授予單位】：河南工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB33;TP212
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 前言11-21
• 1.1 丙烯酰胺的研究背景及意義11
• 1.2 丙烯酰胺的檢測方法研究進展11-15
• 1.2.1 丙烯酰胺的形成機理12-13
• 1.2.2 丙烯酰胺的檢測方法13-15
• 1.3 Hb傳感器在電化學檢測中的應用15-20
• 1.3.1 Hb的電化學研究15-17
• 1.3.2 納米材料在Hb電化學傳感器中的應用17-20
• 1.4 本課題研究的主要內容20-21
• 第二章 制備多孔碳固載離子液體構建Hb傳感器用于檢測丙烯酰胺21-34
• 2.1 實驗部分22-25
• 2.1.1 實驗材料22
• 2.1.2 實驗儀器22
• 2.1.3 實驗方法22-25
• 2.2 結果與討論25-33
• 2.2.1 材料表征25-26
• 2.2.2 不同電極的電化學行為26-28
• 2.2.3 不同Hb固載量對傳感器響應的影響28-30
• 2.2.4 丙烯酰胺加成溫度的優(yōu)化30
• 2.2.5 丙烯酰胺加成時間的優(yōu)化30-31
• 2.2.6 Nafion/Hb-多孔碳固載離子液體/GC電極標準曲線的建立31-33
• 2.3 小結33-34
• 第三章 基于Nafion/Hb-AuNPs-多孔碳固載離子液體/GC傳感器的丙烯酰胺檢測研究34-44
• 3.1 實驗材料和方法34-38
• 3.1.1 實驗材料34
• 3.1.2 實驗儀器34-35
• 3.1.3 試劑的配制35
• 3.1.4 試驗方法35-38
• 3.2 實驗結果與討論38-43
• 3.2.1 電極表征38-39
• 3.2.2 固定Hb方法的選擇39-40
• 3.2.3 Nafion/Hb-AuNPs-多孔碳固載離子液體/GC電極表面Hb的電化學行為40
• 3.2.4 對丙烯酰胺的檢測40-42
• 3.2.5 薯片中丙烯酰胺的檢測42-43
• 3.3 結論43-44
• 第四章 用于丙烯酰胺檢測的新型Nafion/Hb-AuNPs-氮摻雜多孔碳/GC傳感器研究44-58
• 4.1 實驗部分44-47
• 4.1.1 儀器與試劑44-45
• 4.1.2 AuNPs-氮摻雜多孔碳材料的制備45-46
• 4.1.3 不同Hb傳感器的制備46
• 4.1.4 實驗方法46-47
• 4.2 結果與討論47-57
• 4.2.1 氮摻雜多孔碳材料的表征47-48
• 4.2.2 不同電極的電化學表征48-49
• 4.2.3 Hb傳感器制備條件的優(yōu)化49-54
• 4.2.4 不同傳感器上Hb的電化學行為比較54-55
• 4.2.5 丙烯酰胺反應條件的優(yōu)化55-56
• 4.2.6 Nafion/Hb-AuNPs-氮摻雜多孔碳/GC電極對AM的檢測56
• 4.2.7 Nafion/Hb-AuNPs-氮摻雜多孔碳/GC電極對實際樣品的檢測56-57
• 4.3 小結57-58
• 第五章 結論58-60
• 5.1 研究內容58-59
• 5.2 創(chuàng)新點59-60
• 參考文獻60-68
• 致謝68-69
• 個人簡介69

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本文編號：277253