【摘要】：石墨烯是一種單原子層厚的二維碳晶體,是構(gòu)成石墨,碳納米管等sp2雜化碳材料的基本構(gòu)成單元。自從2004年單層石墨烯被成功制備以來(lái),研究者們對(duì)石墨烯材料進(jìn)行了廣泛的研究,由于具有一系列獨(dú)特的物理、化學(xué)性質(zhì),石墨烯一度成為各領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)材料。作為石墨烯的衍生物,氧化石墨烯更是由于可以批量制備、水溶液分散、易于加工和物理化學(xué)性質(zhì)可調(diào)控等優(yōu)點(diǎn)備受關(guān)注,成為石墨烯器件開(kāi)發(fā)的重要材料之一。然而,通過(guò)對(duì)氧化石墨烯基本性質(zhì)、制備方法、還原方法、器件制備與應(yīng)用等方面的總結(jié)梳理,我們發(fā)現(xiàn),基于氧化石墨烯還原技術(shù)的石墨烯器件開(kāi)發(fā)仍然面臨(1)氧化石墨烯性質(zhì)調(diào)控手段單一、(2)石墨烯還原過(guò)程與器件制備技術(shù)不兼容、(3)石墨烯器件制備過(guò)程繁瑣、(4)石墨烯器件應(yīng)用范圍仍需拓展等幾方面問(wèn)題。例如,氧化石墨烯與水分子之間存在較強(qiáng)的相互作用力,這使得氧化石墨烯材料在濕度傳感器與濕度執(zhí)行器領(lǐng)域優(yōu)勢(shì)明顯,然而要想實(shí)現(xiàn)水分子與氧化石墨烯電學(xué)、力學(xué)特性關(guān)系可控調(diào)諧,需要對(duì)氧化石墨烯表面、界面特性進(jìn)行可控剪裁,具體體現(xiàn)為氧化石墨烯材料含氧官能團(tuán)種類、數(shù)量、分布的精準(zhǔn)調(diào)控,然而,現(xiàn)有的氧化石墨烯性質(zhì)調(diào)控方法,如化學(xué)還原方法、熱還原方法與光還原方法還無(wú)法實(shí)現(xiàn)上述要求。因此,基于氧化石墨烯的濕度傳感器和執(zhí)行器的研發(fā)受限。針對(duì)上述問(wèn)題,我們從水分子與氧化石墨烯相互作用基本原理入手,開(kāi)展一系列實(shí)驗(yàn)工作,通過(guò)對(duì)氧化石墨烯表面、界面特性的調(diào)控,實(shí)現(xiàn)石墨烯濕度傳感器和執(zhí)行器等器件開(kāi)發(fā)。主要成果具體如下:1.陽(yáng)光還原氧化石墨烯制備濕敏器件。聚焦陽(yáng)光實(shí)現(xiàn)氧化石墨烯的可控光還原,通過(guò)調(diào)節(jié)太陽(yáng)光強(qiáng)度實(shí)現(xiàn)對(duì)還原氧化石墨烯材料結(jié)構(gòu)、氧含量、導(dǎo)電性進(jìn)行調(diào)控。利用上述技術(shù),制備基于還原氧化石墨烯的濕度傳感器,實(shí)現(xiàn)對(duì)濕度傳感器的靈敏度和響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間調(diào)控。陽(yáng)光還原氧化石墨烯制備濕度傳感器不需要特殊的儀器設(shè)備和繁瑣的制備過(guò)程,整個(gè)制備過(guò)程十分簡(jiǎn)單和綠色環(huán)保,制備的濕度傳感器表現(xiàn)出良好的器件穩(wěn)定性。最后,通過(guò)將還原氧化石墨烯濕度傳感器與電路進(jìn)行集成,實(shí)現(xiàn)人體手指濕度識(shí)別功能、濕度控制器、濕度探測(cè)器、電子口琴等器件應(yīng)用。2.利用可控光還原技術(shù)制備濕度響應(yīng)氧化石墨烯薄膜。利用氧化石墨烯膜透過(guò)率隨膜厚度的增加而降低的特點(diǎn),通過(guò)可控光還原技術(shù)對(duì)氧化石墨烯表面/界面含氧官能團(tuán)進(jìn)行有效剪裁,一步直接制備含氧官能團(tuán)梯度分布的氧化石墨烯/還原氧化石墨烯雙層結(jié)構(gòu)薄膜。由于薄膜兩側(cè)對(duì)水分子迥異的吸附能力,引起不均勻應(yīng)力,薄膜在濕度增大時(shí)會(huì)發(fā)生彎曲。這種方法制備的刺激響應(yīng)薄膜基于一種材料,克服基于雙層或多層材料結(jié)構(gòu)體系的刺激響應(yīng)薄膜頻繁發(fā)生形變過(guò)程中層間粘附性差、穩(wěn)定性不好的問(wèn)題。此外,通過(guò)合理設(shè)計(jì),制備具有特定彎曲角度和各種還原氧化石墨烯圖案化的氧化石墨烯/還原氧化石墨烯濕度響應(yīng)膜。最后,成功實(shí)現(xiàn)濕度響應(yīng)機(jī)械手、定向運(yùn)輸器、爬行機(jī)器人、人工纖毛、螺旋機(jī)械手等器件應(yīng)用。3.制備具有非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯濕度響應(yīng)薄膜。水分子與氧化石墨烯相互作用過(guò)程中,會(huì)引發(fā)氧化石墨烯層間距離增加和層間相對(duì)滑移的現(xiàn)象。制備具有非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯濕度響應(yīng)薄膜,通過(guò)微觀結(jié)構(gòu)的引入,增強(qiáng)水分子誘導(dǎo)薄膜發(fā)生形變的能力。非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯濕度響應(yīng)薄膜具有濕度響應(yīng)形變量大和響應(yīng)恢復(fù)速度快等優(yōu)點(diǎn),結(jié)合對(duì)非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的周期和取向精準(zhǔn)調(diào)控,實(shí)現(xiàn)定向彎曲、螺旋彎曲和手性彎曲。最后,利用非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯濕度響應(yīng)薄膜制備了可用于捕捉瓢蟲(chóng)、制備濕度響應(yīng)風(fēng)車和爬行的蜈蚣系列執(zhí)行器。4.基于氧化石墨烯濕度響應(yīng)形變的液體灌注多孔表面。將油膜涂覆的碳灰液體灌注多孔表面與氧化石墨烯結(jié)合,制備雙層濕度執(zhí)行器,拓展執(zhí)行器的表面浸潤(rùn)性,實(shí)現(xiàn)液體灌注多孔表面與執(zhí)行器的集成。利用碳灰-油作為濕度響應(yīng)惰性層,液體灌注多孔表面功能層,利用氧化石墨烯作為活性層來(lái)實(shí)現(xiàn)。擴(kuò)大基于雙層材料刺激響應(yīng)結(jié)構(gòu)薄膜每層材料對(duì)水分子吸附能力的差異,提高薄膜濕度響應(yīng)形變程度,降低濕度響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間,增強(qiáng)穩(wěn)定性,使液體灌注多孔表面擁有刺激響應(yīng)形變的能力。最后,利用基于氧化石墨烯濕度響應(yīng)形變的液體灌注多孔表面實(shí)現(xiàn)改變環(huán)境濕度時(shí),薄膜發(fā)生形變,引起液體灌注多孔表面的液滴滑動(dòng)的液滴收集功能。綜上所述,本論文從水分子與氧化石墨烯的相互作用入手,細(xì)致研究其對(duì)氧化石墨烯電學(xué)性質(zhì)和力學(xué)性質(zhì)的影響。聚焦陽(yáng)光實(shí)現(xiàn)氧化石墨烯的可控光還原,通過(guò)調(diào)節(jié)太陽(yáng)光強(qiáng)度實(shí)現(xiàn)對(duì)還原氧化石墨烯材料結(jié)構(gòu)、含氧官能團(tuán)數(shù)量、導(dǎo)電性進(jìn)行調(diào)控。利用氧化石墨烯膜透過(guò)率隨膜厚度的增加而降低的特點(diǎn),通過(guò)可控光還原技術(shù)對(duì)氧化石墨烯表面/界面含氧官能團(tuán)進(jìn)行有效剪裁,一步直接制備含氧官能團(tuán)梯度分布的氧化石墨烯/還原氧化石墨烯雙層結(jié)構(gòu)薄膜。水分子與氧化石墨烯相互作用過(guò)程中,會(huì)引發(fā)氧化石墨烯層間距離增加和層間相對(duì)滑移的現(xiàn)象,制備具有非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯濕度響應(yīng)薄膜,通過(guò)微觀結(jié)構(gòu)的引入,增強(qiáng)水分子誘導(dǎo)薄膜發(fā)生形變的能力。將油膜涂覆的碳灰液體灌注多孔表面與氧化石墨烯結(jié)合,制備雙層濕度執(zhí)行器,拓展執(zhí)行器的表面浸潤(rùn)性,實(shí)現(xiàn)液體灌注多孔表面與執(zhí)行器的集成。制備基于還原氧化石墨烯的濕度傳感器、氧化石墨烯/還原氧化石墨烯雙層薄膜結(jié)構(gòu)的濕度響應(yīng)薄膜、非對(duì)稱結(jié)構(gòu)的石墨烯氧化物濕度響應(yīng)薄膜、基于石墨烯氧化物濕度響應(yīng)形變的液體灌注多孔表面。最后,探索他們?cè)陔娮�、材料、仿生和機(jī)械等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。
【圖文】：

憑借優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)受到大家的廣泛關(guān)注。也是組成其他碳材料（富勒烯、碳納米管、石墨）的基本單元（圖1.1）。[1]圖 1.1 石墨烯是組成其他碳材料的基本單元[1]石墨烯的性質(zhì)。石墨烯理論預(yù)測(cè)具有超高的比表面積約 2965 m2g-1。[2]電學(xué)方面，具有超高的載流子遷移率 200 000 cm2V-1s-1，[3, 4]反常的量子霍爾效應(yīng)[5]。光學(xué)方面，單層石墨烯的透過(guò)率約 97.7%，層數(shù)每增加一層，透過(guò)率約減少 2.3%。[6]力學(xué)方面，通過(guò)機(jī)械剝離制備的單層石墨烯楊氏模量約為 1.0TPa，，最終斷裂強(qiáng)度約為 130GPa（圖 1.2）。[7]厚度低于 10 納米的石墨烯的彈性系數(shù)約為 1-5 Nm-1。[8]負(fù)的熱膨脹系數(shù)，室溫下約為-8.0±0.7×10-6K-1。[9

圖 1.2 石墨烯力學(xué)性能測(cè)試[7]烯的制備方法主要有機(jī)械剝離法、超聲液相剝離法、化學(xué)氣相還原法等。剝離法。2004 年，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)的 Geim 教授課題組首次小片高度有序的熱解石墨制備石墨烯。[11]該方法可用于制備石墨烯薄片。該方法主要應(yīng)用于實(shí)驗(yàn)室研究，但是較為耗費(fèi)人力似乎有一定難度。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TP212;TP215

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本文編號(hào)：2702757