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環(huán)糊精-三維石墨烯基納米復(fù)合物在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2020-05-13 19:21
【摘要】:第一章:主要綜述了三維石墨烯基納米復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)、性能,制備方法、表面功能化以及在多個(gè)領(lǐng)域的研究進(jìn)展和應(yīng)用。第二章:成功構(gòu)建了一種基于三維石墨烯-環(huán)糊精(3D-G/HP-β-CD)納米復(fù)合材料的電化學(xué)手性傳感器,用以手性識(shí)別色氨酸對(duì)映異構(gòu)體。結(jié)果表明3D-G/HP-β-CD納米復(fù)合物不僅具有HP-β-CD超分子手性識(shí)別作用,還有3D-G優(yōu)異的電化學(xué)性能。通過(guò)將3D-G/HP-β-CD修飾到玻碳電極表面,對(duì)色氨酸對(duì)映異構(gòu)體進(jìn)行手性識(shí)別,表現(xiàn)出明顯的手性差異,且對(duì)L-色氨酸有更高的親和作用力。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),兩種色氨酸的峰電流與一定范圍內(nèi)的濃度(0.5-175 mM)呈線性關(guān)系,并表現(xiàn)出低的檢出限,L-色氨酸和D-色氨酸的檢出限分別為9.6 nM和38 nM。此外,構(gòu)建的傳感器靈敏度高,重現(xiàn)性好,穩(wěn)定性高,第一次實(shí)現(xiàn)了三維石墨烯基納米材料用于手性識(shí)別的應(yīng)用,并為手性傳感提供了一種潛在的新思路。第三章:成功合成了一種HP-β-CD修飾的三維石墨烯(3D-rGO/Fe_3O_4/HP-β-CD)納米復(fù)合材料,將其修飾到玻碳電極表面制備電化學(xué)傳感平臺(tái),用于同時(shí)檢測(cè)五羥色胺(5-HT),多巴胺(DA)和抗壞血酸(AA)。通過(guò)負(fù)載Fe_3O_4納米粒子到三維多孔石墨烯表面,不僅保證了優(yōu)異的電化學(xué)性能和強(qiáng)的催化能力,同時(shí)還具有HP-β-CD作為超分子主體分子對(duì)客體小分子的高識(shí)別能力;3D-rGO/Fe_3O_4/HP-β-CD優(yōu)異的性能,利用DPV在優(yōu)化條件下對(duì)5-HT,DA和AA進(jìn)行單獨(dú)和同時(shí)檢測(cè),表現(xiàn)出明顯的氧化峰和增強(qiáng)的峰電流。且同時(shí)檢測(cè)5-HT,DA和AA三種共存的物質(zhì)時(shí),構(gòu)建的傳感器分別在0.01-25μM,0.05-25μM和10-350μM表現(xiàn)出良好的線性關(guān)系,檢出限分別為3.3 nM,6.7 nM和3.3μM。此外,構(gòu)建的傳感器用以檢測(cè)人類血清樣品中的5-HT,DA和AA,獲得了令人滿意的結(jié)果,將大大促進(jìn)電化學(xué)傳感用于同時(shí)檢測(cè)的研究進(jìn)展。第四章:通過(guò)將3D-rGO/Fe_3O_4-AuNPs/HP-β-CD納米復(fù)合材料修飾到玻碳電極表面,成功設(shè)計(jì)了一種電化學(xué)傳感器,主要用于鳥(niǎo)嘌呤(G)和腺嘌呤(A)的同時(shí)檢測(cè)。該傳感器利用3D-rGO,Fe_3O_4-AuNPs和HP-β-CD的協(xié)同作用,提高了檢測(cè)的電化學(xué)響應(yīng)。研究證明,通過(guò)DPV同時(shí)檢測(cè)G和A時(shí),展現(xiàn)出寬的線性范圍和低的檢測(cè)限,相比于其他的修飾電極,靈敏度也有明顯的提高。此外,構(gòu)筑的傳感器用于檢測(cè)變性魚(yú)精DNA中的G和A時(shí),也取得了好的結(jié)果,又一次推動(dòng)電化學(xué)傳感器的分析和研究進(jìn)展。第五章:主要總結(jié)了三維石墨烯基納米復(fù)合材料在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用,并對(duì)該材料潛在的研究方向進(jìn)行了展望。
【圖文】:

照片,水凝膠,水熱,還原劑


O 水熱還原生成 3D-G 前后的照片; (B)3D-G 水凝膠內(nèi)部微觀結(jié)(C)3D-G 水凝膠的形成機(jī)理[7] Photos of a homogeneous GO aqueous dispersion and formed 3D) SEM image of the 3D-G hydrogel interior microstructures. (C) Tmechanism for 3D-G hydrogel[7]還原法很多還原劑也被用來(lái)化學(xué)還原氧化石墨烯片,得到三維:水合肼[11],維生素 C[12],HI[13],,F(xiàn)eSO4[14],對(duì)苯二酚[1A)[17]等。一般來(lái)說(shuō),還原劑的選擇對(duì)制備的三維石墨械強(qiáng)度都有顯著的影響。例如,抗壞血酸,具有弱還原孔徑結(jié)構(gòu)均勻的三維石墨烯,不僅綠色環(huán)保又不會(huì)以抗壞血酸為還原劑,經(jīng)過(guò)超臨界 CO2干燥,獲得了凝膠(圖 1.2)。如果抗壞血酸被其他一種常用的還原劑AlH

氣凝膠,還原氧化,L-抗壞血酸,石墨


L-抗壞血酸還原氧化石墨烯懸浮液制備石墨烯水凝膠的照片的氣凝膠(左邊),冷凍干燥得到的氣凝膠(右邊);(d)重 7.1 mg撐 100g 的重物[18]d b) The photos of the graphene hydrogel proposed by adding L-adispersion;(c)The supercritical CO2dried (left) and freeze-dried(d) A 7.1mg graphene aerogel pillar can support a 100 g counter常借助多孔的模板,使碳原子在三維空間里生長(zhǎng)為相積后去除模板,這樣得到的三維石墨烯結(jié)構(gòu)就與模板態(tài)和結(jié)構(gòu),可以很容易控制三維石墨烯的形貌和孔徑結(jié)構(gòu),例如:(1)化學(xué)氣相沉積法(CVD 模板法)墨烯的重要方法。Liu[20]等人以泡沫鎳為生長(zhǎng)基底,泡沫鎳在 Ar 和 H2條件下被加熱到 1000℃后,CH4和氮原子并沉積,形成連續(xù)的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。最后通過(guò) HN
【學(xué)位授予單位】:山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:TB33;TB383.1;TP212.2

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