發(fā)布時(shí)間：2018-07-27 15:45

【摘要】：電致化學(xué)發(fā)光(electrochemiluminescence,ECL)是由電化學(xué)過程觸發(fā)的一種特殊化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象,其結(jié)合了化學(xué)發(fā)光分析與電化學(xué)分析的優(yōu)點(diǎn),例如寬的檢測范圍,易控的反應(yīng)體系,短的時(shí)間消耗,高的靈敏度和信噪比。ECL已作為一種檢測技術(shù)廣泛應(yīng)用于生物傳感中。近年來,納米材料因其獨(dú)特的電化學(xué)性質(zhì),高的催化活性,大的比表面積和好的生物相容性等,在固定生物材料和電催化等領(lǐng)域得到了廣泛的研究和應(yīng)用。本論文主要是結(jié)合ECL生物傳感器和納米材料的這些特點(diǎn),構(gòu)建了一系列ECL生物傳感器用于檢測伴刀豆球蛋白A(Concanavalin A,Con A)和葡萄糖。本文主要從以下三個(gè)方面展開研究工作:1.基于葡萄糖和苯環(huán)化右旋糖酐對伴刀豆球蛋白A結(jié)合位點(diǎn)的競爭反應(yīng)構(gòu)建的新型無酶電致化學(xué)發(fā)光葡萄糖傳感器構(gòu)建了一個(gè)基于葡萄糖和苯環(huán)化右旋糖酐(Dex P)競爭伴刀豆球蛋白A(Con A)結(jié)合位點(diǎn)的新型無酶電致化學(xué)發(fā)光(ECL)葡萄糖傳感器。首先,制備類石墨相氮化碳(g-C_3N_4)和芳香族化合物傒四甲酸(PTCA)的納米復(fù)合材料(g-C_3N_4-PTCA),以其作為信號探針修飾于玻碳電極(GCE)上,進(jìn)而通過π π作用固定Dex P。然后再通過Dex P特異性吸附Con A。當(dāng)修飾好的電極浸入葡萄糖溶液中時(shí),葡萄糖便可以與Dex P競爭Con A的結(jié)合位點(diǎn),而葡萄糖顯示出比Dex P更強(qiáng)的結(jié)合Con A的親和力。所以當(dāng)葡萄糖的濃度增加時(shí),更多的Con A會從電極上被帶走,引起ECL信號的增強(qiáng),從而實(shí)現(xiàn)了葡萄糖的檢測。線性范圍為1.0×10~(-1)0~5.2×10-5 mol·L~(-1),檢測限為4.0×10~(-1)1 mol·L~(-1)(S/N=3)。此外,該傳感器還具有較高的選擇性,較好的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性。該體系為無酶ECL葡萄糖傳感器的構(gòu)建提供了較好的平臺。白A2.基于Ag摻雜的g-C_3N_4的新型“on-off”電致化學(xué)發(fā)光傳感器檢測伴刀豆球蛋在本工作中,成功構(gòu)建了一個(gè)新型的“on-off”ECL生物傳感器,以實(shí)現(xiàn)伴刀豆球蛋白A(Con A)的超靈敏檢測。首先,將Ag摻雜的類石墨相氮化碳納米片(Ag-g-C_3N_4)修飾在玻碳電極(GCE)上,獲得強(qiáng)的初始ECL信號(“signal-on”),并通過π-π相互作用固定苯環(huán)化右旋糖酐(Dex P)。然后,目標(biāo)物Con A通過特異性識別作用固定在Dex P/Ag-g-C_3N_4修飾電極上。隨后,將聚苯胺-3,4,9,10-傒四甲酸-Dex P的復(fù)合物(表示為PANI-PTCA-Dex P)作為ECL信號猝滅探針,通過碳水化合物-Con A之間的相互作用孵育到電極上,以獲得“signal-off”態(tài)。這里,使用PTCA作為基質(zhì)實(shí)現(xiàn)PANI和Dex P的高固載,PANI作為Ag-g-C_3N_4體系的猝滅劑,Dex P作為識別元件用于結(jié)合Con A。隨著Dex P,Con A和PANI-PTCA-Dex P夾心結(jié)構(gòu)的形成,得到一個(gè)理想的ECL猝滅信號。PANI對Ag-g-C_3N_4體系的猝滅效果正相關(guān)于Con A的濃度。使用這種“on-off”策略,Con A的檢測線性范圍為0.0010ng·m L~(-1)至50 ng·m L~(-1),以及低至0.00030 ng·m L~(-1)的檢測限。3.基于金納米粒子-氨基硫脲功能化的鉑鎳納米立方構(gòu)建的超靈敏電致化學(xué)發(fā)光傳感器檢測伴刀豆球蛋白A本文基于過硫酸根-O2發(fā)光體系構(gòu)建了一種三明治夾心構(gòu)型的ECL生物傳感器用于檢測Con A。以金納米花修飾的Zn摻雜的Sn O2作基底,吸附識別元件辣根過氧化物酶(HRP)以結(jié)合Con A。然后,金納米粒子-氨基硫脲功能化的鉑鎳納米立方體(Au NPs-TSC-Pt Ni NCs)作為新的ECL信號探針,通過特定的碳水化合物-Con A作用被固定到電極上,從而獲得夾心結(jié)構(gòu)。TSC和Pt Ni NCs對過硫酸根-O2ECL發(fā)光體系的放大效應(yīng)賦予該生物傳感器高的靈敏度。檢測Con A的線性范圍從0.0010 ng·m L~(-1)至10 ng·m L~(-1),檢測限為0.00020 ng·m L~(-1)(S/N=3)。
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【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O657.3;TP212.3

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 趙濤;郝紅;管曉玉;林根堯;;生物傳感器研究及應(yīng)用進(jìn)展[J];化學(xué)研究與應(yīng)用;2009年11期

2 馬莉萍;毛斌;劉斌;李工農(nóng);韓根亮;劉國漢;;生物傳感器的應(yīng)用現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢[J];傳感器與微系統(tǒng);2009年04期

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本文編號：2148310