【摘要】：作為一種新型的熒光碳納米材料,碳量子點(diǎn)(CQDs)因其優(yōu)異的熒光性質(zhì)、良好的生物相容性、還原性、低毒性、催化性等諸多優(yōu)良性質(zhì),引起了越來(lái)越多的研究和應(yīng)用。金屬納米顆粒因其獨(dú)特的表面等離子體共振性質(zhì)(SPR)、催化性同樣被應(yīng)用于化學(xué)傳感、生物成像等諸多領(lǐng)域。光化學(xué)傳感器是以光學(xué)信號(hào)為輸出信息且針對(duì)特異性識(shí)別目標(biāo)分子的探測(cè)器,主要分為熒光化學(xué)傳感器和比色化學(xué)傳感器�；谔剂孔狱c(diǎn)獨(dú)特的熒光性質(zhì),金屬納米顆粒獨(dú)特的SPR吸收性質(zhì),本文以碳量子點(diǎn)及其金屬納米復(fù)合材料構(gòu)建熒光及比色化學(xué)傳感器。這種化學(xué)傳感器可以用于檢測(cè)水環(huán)境中的重金屬離子和尿樣中氨基酸,并且展現(xiàn)出良好的選擇性和靈敏度。本文的主要開展工作如下:1.基于鎂、氮雙摻雜碳量子點(diǎn)通過(guò)熒光法檢測(cè)汞離子和半胱氨酸以及抑制邏輯門的構(gòu)建鎂、氮雙摻雜的碳量子點(diǎn)(Mg-N-CQDs)被作為一種新型的熒光傳感器來(lái)檢測(cè)Hg(Ⅱ)和半胱氨酸,并展現(xiàn)出良好的靈敏度和選擇性。通過(guò)水熱法合成的Mg-N-CQDs擁有很高的熒光強(qiáng)度,然而,Hg(Ⅱ)的存在會(huì)使其熒光迅速猝滅。這是因?yàn)镸g-N-CQDs和Hg(Ⅱ)之間形成了一種不發(fā)熒光的復(fù)合物。有趣的是,由于半胱氨酸與Hg(Ⅱ)之間的作用力更強(qiáng),繼續(xù)加入半胱氨酸又會(huì)使Mg-N-CQDs/Hg(Ⅱ)水溶液的熒光恢復(fù)。基于這一現(xiàn)象,一種新型的熒光探針被研究用來(lái)檢測(cè)Hg(Ⅱ)和Cys。此外,我們用這種熒光探針檢測(cè)實(shí)際樣品中的Hg(Ⅱ)和Cys時(shí),也同樣得到了滿意的結(jié)果。其中,Hg(Ⅱ)的回收率為95.5%-107.5%,Cys的回收率為105.7%-107.9%。最后,我們?cè)O(shè)計(jì)了一種以Hg(Ⅱ)/Cys為輸入,以Mg-N-CQDs熒光信號(hào)為輸出的抑制邏輯門來(lái)模擬這個(gè)實(shí)驗(yàn)。2.基于抑制金納米顆粒/碳量子點(diǎn)復(fù)合材料的形成構(gòu)建比色、熒光雙信號(hào)傳感器檢測(cè)精氨酸一種新型的二維光學(xué)信號(hào)平臺(tái),同時(shí)結(jié)合了熒光法和比色法的優(yōu)點(diǎn),被設(shè)計(jì)用來(lái)檢測(cè)精氨酸(Arg)。該平臺(tái)基于監(jiān)督Arg對(duì)金納米顆粒/碳量子點(diǎn)(Au/CQDs)復(fù)合材料生長(zhǎng)的影響構(gòu)建而成。在這篇文章中,以乙二醇為原料合成的CQDs同時(shí)作為還原劑和穩(wěn)定劑使用�？紤]到Arg是20種人體必需氨基酸中唯一含有胍基的氨基酸,并且具有最高的等電點(diǎn)(p I=10.76),所以在p H=7.4的條件下,精氨酸帶正電。因此,精氨酸中帶正電荷的胍基會(huì)與Au Cl4 和CQDs通過(guò)靜電作用相結(jié)合,從而抑制Au/CQDs復(fù)合材料的生長(zhǎng)。這樣以來(lái),加入Arg后,體系的顏色不會(huì)發(fā)生改變,CQDs的熒光也不會(huì)被猝滅。基于顏色和熒光的信號(hào)變化,分別得到Arg的檢測(cè)限為37和450 n M。此外,這個(gè)雙信號(hào)傳感器僅對(duì)Arg具有良好的選擇性。用于檢測(cè)尿液中的Arg時(shí)也能得到滿意的結(jié)果,Arg的回收率為106.3%-109.6%。3.以PEI合成的碳量子點(diǎn)為還原劑和穩(wěn)定劑制備銀納米顆粒/碳量子點(diǎn)復(fù)合材料用于檢測(cè)Hg~(2+)以PEI為原料合成的新型碳量子點(diǎn)擁有良好的還原能力,因此被作為還原劑和穩(wěn)定劑來(lái)制備銀納米顆粒/碳量子點(diǎn)(Ag/CQDs)復(fù)合材料。當(dāng)Ag/CQDs溶液中加入Hg~(2+)時(shí),溶液顏色從黃色變成無(wú)色,并伴隨Ag/CQDs復(fù)合材料吸收值的下降和表面等離子共振峰(SPR)的移動(dòng)。通過(guò)對(duì)TEM,XPS和XRD表征結(jié)果的進(jìn)一步研究,我們得出這一現(xiàn)象可能是由于銀汞齊的形成導(dǎo)致的。因此,一個(gè)基于Ag/CQDs復(fù)合材料構(gòu)建的雙信號(hào)平臺(tái)被用來(lái)檢測(cè)Hg~(2+)�；谖罩档米兓�,Hg~(2+)的濃度在0.5-50μM的范圍內(nèi)存在良好的線性關(guān)系,檢測(cè)限為85 n M。此外,這個(gè)傳感器還對(duì)Hg~(2+)具有良好的選擇性。我們將此方法用于檢測(cè)實(shí)際水樣中的Hg~(2+)也同樣得到了滿意的結(jié)果,Hg~(2+)的回收率為94.45%-104.50%。
[Abstract]:浣滀負(fù)涓，

本文編號(hào)：2127158