本文關(guān)鍵詞：介孔磁性MOF基納米復(fù)合材料的合成及其傳感性能研究　出處：《鄭州輕工業(yè)學(xué)院》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：近年來,隨著人們對(duì)納米復(fù)合材料研究的不斷深入,其獨(dú)特的性能也越來越受到了人們的關(guān)注,相比傳統(tǒng)材料,納米復(fù)合材料具有表面效應(yīng)、尺寸效應(yīng)、宏觀量子隧道效應(yīng)等特點(diǎn),以及不同組分材料間的協(xié)同優(yōu)化效應(yīng),因此,其具有不同于傳統(tǒng)材料的一些特殊性能,例如:光學(xué)效應(yīng)、電場(chǎng)效應(yīng)、熱效應(yīng)、磁場(chǎng)效應(yīng)以及傳感性能等,這使得以納米復(fù)合材料制備的傳感器成為研究熱點(diǎn)之一。本論文設(shè)計(jì)合成了兩種介孔磁性金屬有機(jī)框架(MOFs)基納米復(fù)合材料,并將這些納米復(fù)合材料作為電化學(xué)生物傳感器的敏感膜,分別固定生物探針分子重金屬離子(Pb(II)和As(III))核酸適體和上皮腫瘤標(biāo)記粘蛋白(MUC1)核酸適體,采用循環(huán)伏安法和電化學(xué)阻抗法對(duì)重金屬離子Pb(II)/As(III)及MUC1進(jìn)行了靈敏性檢測(cè),得到了較低的檢測(cè)限,并可應(yīng)用于實(shí)際樣品的檢測(cè)。本論文主要包括三部分內(nèi)容:介孔磁性MOFs基納米復(fù)合材料的制備,基于納米復(fù)合材料的電化學(xué)生物傳感器的構(gòu)筑,以及其對(duì)重金屬離子和MUC1的檢測(cè)。本論文以二氧化硅(SiO2)為模板,二茂鐵為原料,合成了h-mFe_3O_4@mC空心納米復(fù)合材料,通過與Fe(III)基MOFs(Fe-MOFs)和鐵氰化鋯粒子(ZrHCF)復(fù)合,制備出介孔磁性MOFs基納米復(fù)合材料(Fe-MOF@mFe_3O_4@mC和ZrHCF@mFe_3O_4@mC),詳細(xì)考察了介孔磁性MOFs基納米復(fù)合材料的化學(xué)結(jié)構(gòu)和組成、表面形貌以及其對(duì)電化學(xué)性能的影響。通過表征,驗(yàn)證了所制備最終材料與所設(shè)計(jì)方案的一致性。以Fe-MOF@mFe_3O_4@mC納米復(fù)合材料作為電化學(xué)生物傳感器的敏感膜,通過磁性材料對(duì)于生物分子的生物親和性,在敏感膜表面自組裝上核酸適體,實(shí)現(xiàn)了對(duì)于重金屬離子Pb(II)/As(III)的靈敏性檢測(cè)。結(jié)果表明,Fe-MOFs具有很強(qiáng)地捕獲或儲(chǔ)存小分子的能力,客體分子易于擴(kuò)散到其高度有序的框架中,使更多的生物分子在敏感膜上固定,從而提高了對(duì)Pb(II)/As(III)檢測(cè)的靈敏度。以Fe-MOF@mFe_3O_4@mC納米復(fù)合材料構(gòu)筑的電化學(xué)適體傳感器,在0.01~10.0 nM的濃度范圍內(nèi),對(duì)Pb(II)/As(III)的最低檢測(cè)限為2.27/6.73 pM。與同類型傳感器相比,具有較低的檢測(cè)限。傳感器對(duì)于其它重金屬離子的選擇性很高,如對(duì)Mn2+、Cu2+、Ca2+、Mg2+、Ni2+、Ag+和Zn2+表現(xiàn)出非常出色的抗干擾能力;應(yīng)用于實(shí)際樣品時(shí),也表現(xiàn)出良好的檢測(cè)效果。此外,將所構(gòu)筑的適體傳感器還應(yīng)用于重金屬離子Pb(II)/As(III)的再生性測(cè)試、穩(wěn)定性和重現(xiàn)性測(cè)試,并得到良好的測(cè)試結(jié)果。在前面實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上,我們考慮使用磁性納米粒子ZrHCF與h-mFe_3O_4@mC進(jìn)行復(fù)合,因?yàn)閆rHCF和適體鏈之間可以形成鋯氧磷鍵(Zr-O-P),這種作用力的存在可以使適體鏈更好地固定于材料的表面。將ZrHCF@mFe_3O_4@mC納米復(fù)合材料作為電化學(xué)生物傳感器的敏感膜,并在其表面自組裝上核酸適體,應(yīng)用于粘蛋白MUC1的檢測(cè)時(shí),表現(xiàn)出較好的靈敏性。結(jié)果表明,ZrHCF納米粒子的存在使得有更多的生物分子在敏感膜上進(jìn)行固定,從而提高了對(duì)粘蛋白MUC1檢測(cè)時(shí)的靈敏度。該電化學(xué)適體傳感器在0.01~1000 ng·m L-1的濃度范圍內(nèi),對(duì)MUC1的最低檢測(cè)限能達(dá)到1.85 pg?m L-1。與同類傳感器相比具有較低的檢測(cè)限;同時(shí),所構(gòu)筑傳感器在對(duì)牛血清蛋白(BSA)、免疫球蛋白G(IgG)與癌胚抗原(CEA)溶液的干擾性檢測(cè)中,表現(xiàn)出較高的抗干擾能力,即所構(gòu)筑傳感器的具有良好的選擇性;在實(shí)際樣品的檢測(cè)過程中,也表現(xiàn)出良好的檢測(cè)效果。我們的工作提出了制備MOFs基納米復(fù)合材料和構(gòu)筑電化學(xué)生物傳感器的新思路,并在環(huán)境監(jiān)測(cè)和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
[Abstract]:In recent years , with the deepening of research on nano - composites , the unique properties of nano - composites have been paid more and more attention . Compared with the traditional materials , the nano - composites have the characteristics of surface effect , size effect , macroscopic quantum tunneling effect and so on . The results show that the nano - composites have different specific properties , such as optical effect , electric field effect , thermal effect , magnetic field effect and sensing performance .

【學(xué)位授予單位】：鄭州輕工業(yè)學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TB33;TP212

【參考文獻(xiàn)】

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1 宋肖鍇;周雅靜;李亮;;核殼結(jié)構(gòu)金屬-有機(jī)骨架的研究[J];化學(xué)進(jìn)展;2014年Z1期

2 宋英攀;馮苗;詹紅兵;;石墨烯的邊界效應(yīng)在電化學(xué)生物傳感器中的應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2013年05期

3 馬麗,白燕,劉仲明,劉芳;電化學(xué)DNA傳感器研究進(jìn)展[J];傳感器技術(shù);2002年03期

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本文編號(hào)：1417328