本文關(guān)鍵詞：復(fù)合量子點(diǎn)電致化學(xué)發(fā)光傳感器的構(gòu)建及爆炸物檢測(cè)　出處：《安徽理工大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：電致化學(xué)發(fā)光(ECL)過(guò)程是指在施加外電壓的條件下,通過(guò)高能量的電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)而在電極附近產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)物質(zhì)產(chǎn)生可測(cè)量的光信號(hào)。它結(jié)合了電化學(xué)技術(shù)和發(fā)光技術(shù),將電能轉(zhuǎn)化為輻射能。因?yàn)镋CL具有吸引人的優(yōu)點(diǎn),比如高的敏感性、簡(jiǎn)單的儀器設(shè)施、低價(jià)、小型化、發(fā)光反應(yīng)的時(shí)間和位置的可控性,它已經(jīng)成為一種有力的分析技術(shù),并且在生物分析、食品和水體監(jiān)測(cè)、環(huán)境污染物檢測(cè)等領(lǐng)域快速發(fā)展。為了改善傳感器的ECL強(qiáng)度,提出了各種各樣的信號(hào)增強(qiáng)策略,例如參雜技術(shù)、包覆技術(shù)、使用納米材料等。因此,本文基于信號(hào)放大策略致力于研發(fā)一些新型的高靈敏度和高選擇性的ECL傳感器。這些傳感器是基于半導(dǎo)體納米顆粒和石墨烯基的納米材料的復(fù)合所構(gòu)建的,并且應(yīng)用于檢測(cè)土壤中的2,4,6-三硝基甲苯(TNT)。1、一種基于石墨烯量子點(diǎn)增強(qiáng)硒化鎘量子點(diǎn)的電致化學(xué)發(fā)光的新型傳感器對(duì)土壤中2,4,6-三硝基甲苯的檢測(cè)通過(guò)硒化鎘量子點(diǎn)(CdSe QDs)和石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)在電極上的界面組裝,構(gòu)建了一種高敏感性和高選擇性的ECL傳感器用于檢測(cè)TNT。在這種傳感策略中,使用聚二烯丙基二甲基氯化銨(PDDA)所保護(hù)的石墨烯(P-GR)固定更多的CdSe QDs。然后,通過(guò)靜電作用P-GR和CdSe QDs自組裝形成P-GR/CdSe。使用1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亞胺鹽酸鹽和N-羥基琥珀酰亞胺(EDC/NHS)通過(guò)酰胺健共價(jià)鍵合,羧基化的CdSe QDs和氨基化的GQDs進(jìn)行偶聯(lián)。由于GQDs的存在,最終的CdSe-GQDs薄膜的ECL強(qiáng)度是純CdSe QDs的大約8倍,而且ECL反應(yīng)的起始電壓向正向移動(dòng)。在TNT存在時(shí),形成的TNT-胺復(fù)合物促進(jìn)電子從激發(fā)態(tài)的CdSe QDs向TNT轉(zhuǎn)移,使得ECL信號(hào)抑制。在0.01-100 ppb的濃度范圍內(nèi),降低的ECL強(qiáng)度和TNT的濃度的對(duì)數(shù)線性相關(guān),檢測(cè)限為3 ppt。實(shí)際土壤樣品中加標(biāo)TNT的檢測(cè)結(jié)果展現(xiàn)了良好的回收率(99.20-105.00%)和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)誤差(3.02-8.19%)。這種傳感策略為使用半導(dǎo)體納米顆粒和石墨烯基的納米材料組建傳感器用于爆炸物分析提供了新視野。2、一種基于硒化鎘量子點(diǎn)和氨基功能化的石墨烯量子點(diǎn)的納米晶復(fù)合物的電致化學(xué)發(fā)光適體傳感器對(duì)土壤中的2,4,6-三硝基甲苯的超靈敏檢測(cè)采用CdSe QDs和氨基功能化的石墨烯量子點(diǎn)(afGQDs)的納米晶復(fù)合物(CdSe@afGQDsNCs)構(gòu)建了一種適體傳感器,應(yīng)用于檢測(cè)土壤中的TNT。通過(guò)使用EDC/NHS偶聯(lián)劑在CdSe@afGQDs NCs的羧基和適體的氨基之間進(jìn)行偶聯(lián)反應(yīng),適體連接到CdSe@afGQDsNCs修飾的電極上面。和單獨(dú)的CdSeQDs修飾的玻碳電極(GCE)相比,CdSe@afGQDsNCs修飾電極的ECL的強(qiáng)度大約是其9.2倍,并且ECL反應(yīng)的起始電壓正向移動(dòng)了 10 mV。在最優(yōu)的實(shí)驗(yàn)條件下,通過(guò)ECL強(qiáng)度的降低來(lái)檢測(cè)TNT的濃度。該傳感器的ECL強(qiáng)度的降低可能是由于適體和TNT之間的生物識(shí)別阻礙了 ECL反應(yīng)中的電子轉(zhuǎn)移引起的。在0.1-100 ng L-1范圍內(nèi),ECL強(qiáng)度的降低和TNT濃度的對(duì)數(shù)線性相關(guān),檢測(cè)限是0.1 pg L-1。和上個(gè)傳感器相比,該傳感器的檢測(cè)限得到了很大的改善。該傳感器具有高靈敏性和對(duì)2,4-二硝基甲苯(DNT),對(duì)硝基甲苯(NT)和硝基苯(NB)的高選擇性。這種策略對(duì)構(gòu)建基于半導(dǎo)體量子點(diǎn)和石墨烯量子點(diǎn)的復(fù)合物的ECL傳感器用于分析檢測(cè)而開(kāi)拓了新的視野。
[Abstract]:In order to improve the ECL intensity of the sensor , a variety of signal enhancement strategies such as high sensitivity , simple instrument facilities , low cost , miniaturization , time and position of luminescence reaction have been developed .

【學(xué)位授予單位】：安徽理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TP212;TB383.1

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