由于能源短缺,核能的開發(fā)對(duì)緩解能源短缺和保護(hù)環(huán)境有重要的意義。錒系元素及其化合物在核能應(yīng)用中引起了人們的注意,其中二氧化鋦(CmO₂)在核燃料循環(huán)中扮演著重要的角色�；诿芏确汉碚摰牡谝恍栽碛�(jì)算方法是現(xiàn)在研究材料物性比較熱門且成熟了的方法之一,本文用此方法研究了CmO₂的基態(tài)性質(zhì)。主要工作如下:通過局域密度近似(LDA)+U和廣義梯度近似(GGA)+U的方法對(duì)立方結(jié)構(gòu)CmO₂的基態(tài)結(jié)構(gòu)、電子特性、力學(xué)性質(zhì)和熱力學(xué)性質(zhì)分別進(jìn)行了系統(tǒng)研究。首先通過計(jì)算不同庫侖排斥能(U)下的鐵磁(FM)態(tài)和反鐵磁(AFM)態(tài)的總能量,得出FM態(tài)更穩(wěn)定。其次對(duì)電子態(tài)密度和能帶的計(jì)算,預(yù)測了FM態(tài)具有半金屬的特征,AFM態(tài)是電荷轉(zhuǎn)移半導(dǎo)體。由計(jì)算的彈性常數(shù)和聲子譜得出CmO₂的FM態(tài)和AFM態(tài)具有力學(xué)和動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性。然后根據(jù)聲子態(tài)密度,用準(zhǔn)諧近似計(jì)算了CmO₂的FM態(tài)和AFM態(tài)的吉布斯自由能、熱膨脹系數(shù)、熵、定容和定壓比熱,并且與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行了對(duì)比。溫度范圍為300-650 K時(shí),我們計(jì)算的定壓比熱...

【文章頁數(shù)】：66 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.1Cm元素的發(fā)明者和實(shí)驗(yàn)儀器

目前為止，Cm具有多個(gè)同位素，其范圍素（242Cm、244Cm和248Cm）可能有足夠多的樣的宏觀性質(zhì)是復(fù)雜的，248Cm比普通的同位素（圖1.1Cm元素的發(fā)明者和實(shí)驗(yàn)儀器

圖3.1螢石型CmO2的晶胞，大原子代表Cm原子，小原子代表O原子

3.3計(jì)算結(jié)果3.3.1基態(tài)結(jié)構(gòu)如圖3.1所示，在室溫和零壓條件下，CmO2為CaF2型晶體結(jié)構(gòu)，空間群為Fm3m（NO.225）[4,76]。它的立方晶胞由四個(gè)單位原胞組成，Cm原子和O原子的Wyckoff坐標(biāo)分別是：4a（0,0,0），8c（0.25,0.25,....

圖3.2單位原胞FM態(tài)和AFM態(tài)的總能隨U值的變化

我們把優(yōu)化的晶格常數(shù)（0a）和體積彈性模量（B比。對(duì)于0a，用傳統(tǒng)的LDA方法低估了實(shí)驗(yàn)值，圖3.2單位原胞FM態(tài)和AFM態(tài)的總能隨U值的變化

圖3.3隨U值變化的FM態(tài)和AFM態(tài)（a）晶格常數(shù)和（b）體模

假設(shè)Cm在+4價(jià)態(tài)中，5f6是主要配置，根據(jù)第三洪特定律，從單粒子圖像知可以忽略總動(dòng)量J。由于各種因素的影響，其主要包括晶體場分裂、共價(jià)/雜化效應(yīng)圖3.3隨U值變化的FM態(tài)和AFM態(tài)（a）晶格常數(shù)和（b）體模。

本文編號(hào)：3899535