高壓可以通過改變物質(zhì)內(nèi)部的化學(xué)鍵,將機(jī)械能以相變的方式儲存在物質(zhì)內(nèi)部,并在適當(dāng)?shù)耐饨鐥l件下將能量釋放出來,通過高壓的方式來合成高能密度材料是含能材料研究的一個重要思路。聚合氮是高壓合成高能量密度材料的代表,但是聚合氮生成條件十分嚴(yán)苛,產(chǎn)物也不易保持到常規(guī)條件。一氧化碳與氮氣具有相同的分子量和核外電子數(shù)以及相似的結(jié)構(gòu),而且實驗已經(jīng)驗證其在高壓下可以聚合,探索聚合一氧化碳壓制聚合的熱力學(xué)路徑,產(chǎn)物主要結(jié)構(gòu)、性質(zhì)以及穩(wěn)定性方面是現(xiàn)在亟待解決的問題。本文通過第一性原理分子動力學(xué)方法對一氧化碳在不同熱力學(xué)條件下的聚合進(jìn)行了詳細(xì)地研究。通過第一性原理分子動力學(xué)方法對不同初始條件、不同超胞大小、不同溫度、以及含有不同濃度的H₂和N₂雜質(zhì)的CO進(jìn)行計算模擬,發(fā)現(xiàn):1.通過對比以α與ε相的CO初始結(jié)構(gòu)進(jìn)行MD模擬,發(fā)現(xiàn)以ε-CO作為初始相更加有利于CO的聚合;采用不同超胞大小作為初始態(tài),證明超胞大小對聚合結(jié)構(gòu)有很大影響:當(dāng)超胞中含有108個CO時開始聚合時的壓力在10¹5 GPa之間,當(dāng)超胞中含有64個CO分子時開始聚合時的壓力為10 G... 

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：74 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

CO的相圖[25]

第2章理論基礎(chǔ)5第2章理論基礎(chǔ)2.1分子動力學(xué)分子動力學(xué)（MolecularDynamics，MD）是一套使用綜合性技術(shù)的分子運(yùn)動模擬方法。在很多領(lǐng)域都使用到了分子動力學(xué)方法，特別是在凝聚態(tài)物理的發(fā)展中占有很大地位。MD模擬主要是利用微觀的物理量進(jìn)行統(tǒng)計，從而得到宏觀物理規(guī)律，因此有助于加強(qiáng)我們對物理和化學(xué)變化的微觀認(rèn)識。2.1.1分子動力學(xué)計算模擬分子動力學(xué)可以分為經(jīng)典分子動力學(xué)和第一性原理分子動力學(xué)。經(jīng)典分子動力學(xué)主要根據(jù)牛頓運(yùn)動方程來求解。其優(yōu)點是計算體系比較大，計算速度快，而缺點是精度不夠。第一性原理分子動力學(xué)是基于量子力學(xué)發(fā)展起來的。其優(yōu)點是計算的精度比較好高，而缺點是計算的體系小，不超過1000個原子，計算的速度比較慢。圖2.1分子動力學(xué)模擬過程示意圖圖2.1給出了分子動力學(xué)模擬的過程。具體執(zhí)行過程可以描述為：1.給出系統(tǒng)的初始條件；

第3章一氧化碳在高壓下的第一性原理分子動力學(xué)研究17圖3.1包含64個CO分子的模擬包在不同設(shè)定溫度下，在壓力作用下的聚合的徑向分布函數(shù)。a和b為設(shè)定溫度300K,c和d設(shè)定溫度為350K，e和f設(shè)定溫度為400K。左列為C-C之間的徑向布函數(shù)，右列為C-O之間的徑向分布函數(shù)。首先，我們研究C-C之間徑向分布的隨溫度和壓力的變化。在溫度為300K時，由圖3.1(a)可見，在10GPa時r=1.5出現(xiàn)一個新峰，并且隨著壓力增加此峰迅速增高，說明此時已經(jīng)形成了C-C鍵。當(dāng)壓強(qiáng)繼續(xù)增加，在15GPa時，在r=1.32附近逐漸形成一細(xì)小的新峰，與之對應(yīng)的鍵為C=C鍵，并且其峰高接近1.5峰高的一半，隨著壓力增加在左移的同時增高。在350K時，在10GPa時，


本文編號：3602649