【摘要】：短半衰期同位素定年體系和核合成異常是天體化學(xué)研究中兩個(gè)重要領(lǐng)域。短半衰期同位素定年體系可以為太陽(yáng)系早期的行星演化提供精確的時(shí)間制約,同位素核合成異常則可以用來(lái)指示早期太陽(yáng)星云核合成產(chǎn)物的來(lái)源與分布,也可以幫助人們加深對(duì)星云過(guò)程中元素形成機(jī)制的理解。鉻(Cr)同位素體系同時(shí)包含了53Mn-53Cr短半衰期定年體系(半衰期為3.7Myr)和54Cr核合成異常體系,因而在天體化學(xué)中有著廣泛的應(yīng)用。53Mn-53Cr短半衰期定年體系適用于制約太陽(yáng)系形成之后十個(gè)百萬(wàn)年以內(nèi)與揮發(fā)過(guò)程相關(guān)天體形成與演化事件。由于Mn和Cr在太陽(yáng)系中豐度均較高,使得該體系適用于大部分天體樣品的定年工作。另一方面,前人研究已發(fā)現(xiàn)不同種類隕石中的54Cr/52Cr比值(通常記為ε54Cr,表示該天體樣品中54Cr/52Cr比值相對(duì)于地球標(biāo)樣54Cr/52Cr比值的萬(wàn)分之一變化)顯示出系統(tǒng)的變化,而且在行星尺度上存在顯著差異(約2.5ε),常被用于隕石的分類。然而,由于隕石樣品和無(wú)大氣天體的表面樣品(如月球樣品)在進(jìn)入到地球大氣之前會(huì)長(zhǎng)期暴露在宇宙射線輻射之下,尤其是對(duì)于其中具有長(zhǎng)的暴露年齡和高Fe/Cr比值的天體樣品,宇宙射線輻射引起的散裂反應(yīng)(如56Fe(n,α)53Cr)和熱中子及超熱中子捕獲反應(yīng)(如53Cr(n,γ)54Cr)會(huì)顯著改變天體樣品中53Cr/52Cr和54Cr/52Cr比值,進(jìn)而影響Cr同位素體系在這些樣品中的應(yīng)用。因此,我們需要系統(tǒng)研究宇宙射線對(duì)天體樣品Cr同位素組成的影響,并在此基礎(chǔ)上找到定量校正的方法。與其它天體樣品相比,鐵隕石的化學(xué)組成簡(jiǎn)單(金屬相主要為Fe-Ni合金),且具有較長(zhǎng)的暴露年齡和極高的Fe/Cr比值,使其具有較高比例的宇宙成因Cr同位素,因此鐵隕石是研究Cr同位素受宇宙射線影響的理想樣品。本論文首先選取了 25塊來(lái)自9個(gè)化學(xué)族的鐵隕石樣品(其中包含了 10塊己知采樣位置的Carbo鐵隕石(ⅡD族)),系統(tǒng)分析了它們的Cr同位素組成。我們發(fā)現(xiàn)這些樣品的Cr同位素組成變化極大,ε53Cr的變化范圍為-0.04 ± 0.44至268.29 ± 0.14,ε54Cr的變化范圍為0.28+0.72至1053.78 ± 0.72,這是目前在鐵隕石中發(fā)現(xiàn)的最大的Cr同位素變化。這些鐵隕石中ε53Cr和ε54Cr存在很好的正相關(guān)關(guān)系,其最佳擬合線為ε54Cr=(3.90 ± 0.03)x ε53Cr,指示了鐵隕石中的Cr是鐵隕石自生Cr與宇宙成因Cr(主要是Fe散裂成因Cr)兩端元混合的結(jié)果。鐵隕石Cr同位素組成的變化受宇宙成因Cr所占比例的影響,受控于暴露年齡、化學(xué)組成(Fe-Ni-Cr含量)以及屏蔽條件等因素。ε53Cr和ε54Cr的正相關(guān)關(guān)系(斜率約為3.9)與這些控制因素?zé)o關(guān),因此我們可以通過(guò)監(jiān)測(cè)鐵隕石中宇宙成因ε54Cr的變化來(lái)計(jì)算宇宙輻射效應(yīng)對(duì)樣品中ε53Cr的影響。為了探究上述控制因素對(duì)鐵隕石中Cr同位素的影響,本論文采用最新的模型參數(shù)模擬計(jì)算了宇宙成因的Cr同位素組成特征,并將模型結(jié)果與測(cè)量結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。本論文中的模型是目前與測(cè)量結(jié)果最為接近的數(shù)值模擬模型,擬合得到的ε53Cr和ε54Cr相關(guān)關(guān)系的斜率為3.6 ± 0.2。模型結(jié)果表明鐵隕石中Cr同位素組成與暴露年齡呈正比,與Cr含量呈反比。在鐵隕石中,宇宙成因Cr受Fe的散裂反應(yīng)主導(dǎo),Cr同位素組成與Fe含量近似為正相關(guān)關(guān)系。Carbo鐵隕石的模型模擬結(jié)果表明,其Cr同位素組成受樣品埋藏深度的影響,從樣品表面到中心,Cr同位素組成隨樣品埋藏深度的增加具有先升高,在9-12cm處達(dá)到最大值,然后再降低的趨勢(shì)。Carbo鐵隕石的測(cè)量結(jié)果與模型模擬結(jié)果具有較大差異,這可能反映了各樣品Cr含量的差異,Cr同位素組成對(duì)該差異十分敏感。綜合各控制因素的影響,本論文給出了鐵隕石中Cr同位素組成與控制因素之間的函數(shù)關(guān)系,并據(jù)此對(duì)論文中測(cè)量鐵隕石的屏蔽條件給予了初步制約。與鐵隕石類似,前人在月球樣品的研究中也發(fā)現(xiàn)了其Cr同位素組成會(huì)受到宇宙成因Cr同位素的影響,但是月球樣品中宇宙成因Cr同位素比鐵隕石更加復(fù)雜。目前對(duì)月球樣品中宇宙成因Cr的生成機(jī)理仍有爭(zhēng)議,準(zhǔn)確校正月球樣品中Cr同位素組成受宇宙射線輻射影響的手段也比較缺乏。更重要的是,月球樣品(輻射前)的Cr同位素具有制約成月大碰撞的時(shí)間以及碰撞體的來(lái)源的潛力,有助于加深對(duì)于月球起源的認(rèn)識(shí)。因此,我們需要尋找校正宇宙射線輻射對(duì)月球Cr同位素影響的方法。為了解決這些科學(xué)問(wèn)題,本論文系統(tǒng)研究了 3塊阿波羅樣品和13塊月球隕石樣品的Cr同位素組成,作為對(duì)比,我們同時(shí)也研究了 4塊地球樣品。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明月球樣品的Cr同位素組成存在顯著的變化(ε53Cr約有0.4ε的變化,ε54Cr約有1.0ε的變化),大部分月球樣品的ε53Cr和ε54Cr具有正相關(guān)關(guān)系(斜率約為2.7),該相關(guān)關(guān)系也是由于宇宙射線輻射引起的。然而,月球樣品中ε53Cr-ε54Cr的斜率低于鐵隕石,可能反映了隕石組成的差異(石隕石與鐵隕石)或輻射模型的差異。4塊月球沖擊熔融角礫巖隕石的Cr同位素組成偏離正相關(guān)關(guān)系線,可能是由普通球粒隕石(OC)或頑火輝石球粒隕石(EC)質(zhì)碰撞體的混染引起的。為了校正月球樣品中Cr同位素受宇宙射線輻射的影響,我們用化學(xué)方法分離了阿波羅樣品中具有較低Fe/Cr比值的尖晶石相(尖晶石、鉻鐵礦等)和較高Fe/Cr比值的非尖晶石相(輝石、橄欖石等),并分析了各相的Cr同位素組成。我們發(fā)現(xiàn),同一樣品中不同礦物相和其全巖的Cr同位素組成與Fe/Cr比值呈正相關(guān)關(guān)系,這表明月球中宇宙成因Cr同位素的生成也是由Fe的散裂反應(yīng)主導(dǎo)的。該相關(guān)關(guān)系的斜率反映了樣品的輻射歷史,截距代表了阿波羅樣品在受到宇宙射線輻射前的Cr同位素組成。結(jié)合本論文和前人報(bào)道的非沖擊熔融全巖樣品的53Cr-ε54Cr相關(guān)關(guān)系,我們獲得了月球受輻射前的Cr同位素組成,853Cr為0.01+0.03、ε54Cr為0.00±0.05。地球樣品的Cr同位素組成具有微小的正異常值(ε53Cr=0.04±0.02,ε54Cr=0.12±0.03),這可能是由于在校正質(zhì)量相關(guān)分餾時(shí)產(chǎn)生的殘差所引起的。對(duì)于地月系統(tǒng)Cr同位素的差異,我們得到其表觀差異為 ε53CrMoon-Earth=-0.03±0.03、ε54CrMoon-Earth=-0.12±0.05,由尖晶石相確定的上限差異為 ε53CrMoon-Earth=-0.02 ± 0.03,ε54CrMoon-Earth=-0.08 ± 0.05,校正質(zhì)量相關(guān)分餾殘差之后確定的下限差異為ε53CrMoon-Earth=-0.06±0.04,ε54CrMoon-Earth=-0.19±0.08。根據(jù)本論文中測(cè)定的地球和月球(輻射前)Cr同位素組成,結(jié)合主要類型天體的53Mrn-53Cr等時(shí)線,我們推測(cè)月球的初始55Mrn/52Cr比值為0.44±0.09,與地球地幔一致。結(jié)合地月系統(tǒng)的O-Ca-Ti-Cr同位素組成,本論文制約了碰撞體的來(lái)源。在經(jīng)典成月大碰撞模型中,碰撞體的Δ170為0.011±0.005‰、ε48Ca為0.06±0.06、ε50Ti為-0.05±0.06、ε53Cr為-0.01±010.05、ε54Cr為-0.05±0.09,這表明碰撞體來(lái)自于與EH隕石(高鐵頑火輝石球粒隕石)相近的母體,但是該母體在早期經(jīng)歷過(guò)較強(qiáng)的揮發(fā)過(guò)程,使得其Mn/Cr比值顯著低于EH隕石母體,最終碰撞體的ε53Cr顯著低于EH隕石。在高能成月大碰撞模型中,原始地球的地幔沒(méi)有全部參與到地月混合均一過(guò)程中,根據(jù)Cr同位素的結(jié)果,至少有超過(guò)30%原始地球地幔物質(zhì)未參與到混合過(guò)程中,在該情況下,碰撞體的來(lái)源是EC隕石或是aubrite 隕石。綜上所述,本論文系統(tǒng)研究了鐵隕石和月球樣品的Cr同位素組成,發(fā)現(xiàn)其主要受宇宙射線輻射的影響(Fe的散裂反應(yīng)主導(dǎo)),結(jié)合目前最接近真實(shí)情況的鐵隕石中宇宙成因Cr的生成模型模擬結(jié)果,給出了暴露年齡、化學(xué)組成以及屏蔽條件與宇宙成因Cr同位素組成的函數(shù)關(guān)系。在此基礎(chǔ)上,我們提出了兩種有效校正鐵隕石和月球樣品中宇宙成因Cr影響的方法,并利用校正后的結(jié)果對(duì)成月碰撞體的組成及成月大碰撞過(guò)程進(jìn)行了制約。本論文的研究為較長(zhǎng)暴露年齡天體樣品中高精度Cr同位素體系在天體化學(xué)中的應(yīng)用和發(fā)展提供了理論和數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：P185.83
【圖文】：

Ｑｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１０ａ；邋Ｙａｍａｋａｗａ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１０ａ邋等）。值得注意的是，Ｇｌａｖｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．邋（２００４）逡逑測(cè)定的Ｄ’Ｏｒｂｉｇｎｙ等時(shí)線中的５３Ｃｒ／５２Ｃｒ比值雖然經(jīng)歷了邋“二次校正”，但是“二逡逑次校正”過(guò)程對(duì)等時(shí)線斜率的影響不顯著（如圖１．１所示），因此根據(jù)該等時(shí)線逡逑推測(cè)出的太陽(yáng)系的初始５３Ｍｎ／５５Ｍｎ＝（６．７１邋±０．５６）邋ｘｌ0－６也是有意義的。逡逑２．０，邐逡逑鈣長(zhǎng)輝長(zhǎng)無(wú)球粒隕石母體（ＥＰＢ邋）逡逑１．５邋－邐■邋Ｅｕｃｒｉｔｅｓ－ｄｉｏｇｅｎｉｔｅｓ邋Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒ邋ｅｔ邋ａｌ．（２００８）邐一舞逡逑０邋Ｍｅｓｏｄｉｄｅｒｉｔｅｓ邋Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒｅｔ邋ａｌ．（２００８）邐一一逡逑□邋Ｌｕｇｍａｉｒａｎｄ邋Ｓｈｕｋｏｌｙｕｋｏｖ（１９９８）逡逑＾邋１０邋－邐ｆｙ邋ｚ逡逑一’邐ＭＭｎＰＭｎ邋＝邋（４．２１邋±邋０．４２）邋ｘ邋１0名逡逑０．０邐邐邋ｅ５３Ｃｒ初始＝－０．１２邋±邋０．０５逡逑ＭＳＷＤ＝１＿５逡逑Ｔ邋＝邋４５６４．９邋±邋１．１邋百萬(wàn)年逡逑－０．５ｌ邐＇邐＇邐１邐１邐１邐逡逑０．５邐１．０邐１．５邐２．０邐２．５邐３．０逡逑５３Ｍｎ／５２Ｃｒ逡逑圖１．１邋長(zhǎng)輝長(zhǎng)無(wú)球粒隔石母體（ＥＰＢ）的５３Ｍｎ－５３Ｃｒ等時(shí)線。該圖改編自Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒｅｔａｌ．逡逑（２００８）中的圖３。耗長(zhǎng)輝長(zhǎng)無(wú)球粒隕石（Ｅｕｃｒｉｔｅｓ），奧長(zhǎng)古銅無(wú)球粒限石（Ｄｉｏｇｅｎｉｔｅｓ）和中逡逑鐵隕石（ｍｅｓｏｓｉｄｅｒｉｔｅｓ）落在相同等時(shí)線上

邐第一章緒論邐逡逑布的，星云尺度的Ｍｎ／Ｃｒ分異與ＣＡＩ形成同時(shí)發(fā)生（誤差為１．７Ｍｙｒ）。這一結(jié)論逡逑是５３Ｍｎ－５３Ｃｒ定年體系廣泛應(yīng)用的基礎(chǔ)，后續(xù)的一些工作也認(rèn)同了這一結(jié)論（如逡逑Ｑｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１０ａ；邋Ｙａｍａｋａｗａ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１０ａ邋等）。值得注意的是，Ｇｌａｖｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．邋（２００４）逡逑測(cè)定的Ｄ’Ｏｒｂｉｇｎｙ等時(shí)線中的５３Ｃｒ／５２Ｃｒ比值雖然經(jīng)歷了邋“二次校正”，但是“二逡逑次校正”過(guò)程對(duì)等時(shí)線斜率的影響不顯著（如圖１．１所示），因此根據(jù)該等時(shí)線逡逑推測(cè)出的太陽(yáng)系的初始５３Ｍｎ／５５Ｍｎ＝（６．７１邋±０．５６）邋ｘｌ0－６也是有意義的。逡逑邐逡逑

Ｅ５４Ｃｒ邋異常（Ｒｏｔａｒｕ邋ｅｔ邋ａｌ．，１９９２；邋Ｐｏｄｏｓｅｋ邋ｅｔ邋ａｌ．，邋１９９７；邋Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒ邋ｅｔ邋ａｌ．，２００７；邋Ｑｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．，逡逑２０１１ｂ）。逡逑在全巖尺度上，不同類型的隕石樣品的ｅ５４Ｃｒ變化范圍約為２．５ｅ（如圖１．３所逡逑示）。不同類型的隕石樣品ｓ５４Ｃｒ的變化十分系統(tǒng)，因而ｓ５４Ｃｉ■可以用作確定隕石逡逑分類的依據(jù)。例如碳質(zhì)球粒隕石具有＋0．５＾￣＋１．６￡的正異常，普通球粒隕石具有逡逑約－０．扣的負(fù)異常，頑火輝石球粒隕石沒(méi)有明顯的ｓ５４Ｃｒ異常，非球粒隕石、鐵隕逡逑石和火星則具有－０．２ｅ？－０．９ｓ邋的負(fù)異常（ＳｈｕｋｏｌｙｕｋｏｖａｎｄＬｕｇｍａｉｒ，邋２００６；Ｔｒｉｎｑｕｉｅｒ逡逑ｅｔ邋ａｌ．，邋２００７；邋Ｑｉｎ邋ｅｔ邋ａｌ．，邋２０１０ａ，邋ｂ；邋Ｙａｍａｋａｗａ邋ｅｔ邋ａｌ．，邋２０１０ｂ；邋Ｗａｒｒｅｎ，邋２０１１邋）0逡逑９逡逑

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