類(lèi)石墨烯型六方氮化硼基催化劑氧化燃油超深度脫硫的研究
發(fā)布時(shí)間：2021-07-24 13:45
隨著世界經(jīng)濟(jì)的持續(xù)發(fā)展,對(duì)能源的需求量也在不斷增加。目前為止,化石燃料仍是最主要的能源來(lái)源。然而,燃油中硫化物的燃燒會(huì)產(chǎn)生硫氧化物（SOx）,從而導(dǎo)致酸雨、霧霾等嚴(yán)重的問(wèn)題,破壞生態(tài)環(huán)境,影響人體健康。因此清潔燃油的生產(chǎn)對(duì)于維持當(dāng)今世界的健康生活至關(guān)重要。目前工業(yè)上采用的加氫脫硫工藝需要在高溫高壓及氫氣參與的條件下進(jìn)行,工藝成本高,且對(duì)于芳香族類(lèi)硫化物脫除效果較差。而氧化脫硫技術(shù)由于反應(yīng)條件溫和、脫硫效率高,引起了廣泛的關(guān)注。因此,本論文設(shè)計(jì)了一系列類(lèi)石墨烯型六方氮化硼基（h-BN）催化劑,分別考察h-BN作為催化劑及活性中心載體用于燃油氧化脫硫的性能,并系統(tǒng)研究其催化機(jī)理。本論文主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)論如下:（1）利用簡(jiǎn)單有機(jī)修飾調(diào)變h-BN表面電荷結(jié)構(gòu)。采用浸漬法在h-BN表面均勻分散低共熔溶劑（DES）,對(duì)所合成的催化劑進(jìn)行SEM、TEM、XRD、FT-IR、XPS、UV-Vis DRS、N2吸附脫附等表征確定催化劑的組成及結(jié)構(gòu),證明DES被成功分散于h-BN表面,同時(shí)h-BN電荷結(jié)構(gòu)發(fā)生改變。將所制備的催化劑用于活化H2
【文章來(lái)源】：江蘇大學(xué)江蘇省
【文章頁(yè)數(shù)】：90 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
世界各國(guó)燃油硫含量標(biāo)準(zhǔn)變化趨勢(shì)
圖 1.1 世界各國(guó)燃油硫含量標(biāo)準(zhǔn)變化趨勢(shì)[12]Figure 1.1 Variation trend of fuel sulfur content standards of the world.1.1.2 燃油中硫化物的種類(lèi)燃油中硫化物成分復(fù)雜，主要以有機(jī)硫化物，如硫醚、二甲基硫醚、硫醇烷基硫醇、噻吩及其衍生物，以及無(wú)機(jī)硫化物，如硫化氫的形式存在。統(tǒng)計(jì)數(shù)表明噻吩類(lèi)硫化物占據(jù)了總硫含量的 80%以上[13]，而其中超過(guò) 70%是苯并噻（BT）、二苯并噻吩（DBT）、4-甲基二苯并噻吩（4-MDBT）及 4,6-二甲基二并噻吩（4,6-DMDBT）等噻吩類(lèi)衍生物。然而，由于芳香性噻吩類(lèi)硫化物其原子上的孤對(duì)電子會(huì)與芳環(huán)上的 π 電子結(jié)合形成穩(wěn)定的電子結(jié)構(gòu)，從而產(chǎn)生惰化學(xué)性質(zhì)，且取代基的空間位阻也會(huì)阻礙其與活性位點(diǎn)的接觸，因而是工業(yè)上難脫除的一類(lèi)硫化物。圖 1.2 列舉了常見(jiàn)噻吩類(lèi)硫化物的結(jié)構(gòu)。
江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文1.2 燃油加氫脫硫技術(shù)目前工業(yè)上采用的是加氫脫硫工藝（HDS）。加氫脫硫是在催化劑的作用將燃油中的有機(jī)硫化物轉(zhuǎn)化為硫化氫和烴類(lèi)的過(guò)程，其對(duì)燃油中硫醇及硫醚類(lèi)化物具有較好的脫除效果。常用的催化劑主要是 Al2O3或 SBA-15 負(fù)載的 Co-MNi-Mo 類(lèi)過(guò)渡金屬，其中 Mo 為主活性組分，Co 和 Ni 為助催化劑[14, 15]。值得意的是，加氫脫硫需要在高溫（300~400oC）、高壓（30~130 atm）及氫氣參與條件下進(jìn)行，這些苛刻的條件會(huì)使得不飽和物質(zhì)被氫化，導(dǎo)致辛烷值降低[16]并且會(huì)對(duì)設(shè)備造成巨大損耗。另外，加氫脫硫?qū)︵绶灶?lèi)芳香族硫化物的深度脫需要更嚴(yán)苛的反應(yīng)條件（例如更高的壓力及反應(yīng)溫度），這進(jìn)一步提高了工藝本。因此，尋找反應(yīng)條件較為溫和的非加氫脫硫技術(shù)成為近幾年的研究熱點(diǎn)。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]我國(guó)車(chē)用汽油質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)升級(jí)特征與國(guó)Ⅵ汽油生產(chǎn)對(duì)策[J]. 劉菊榮,宋紹富. 石油化工應(yīng)用. 2018(12)
[2]滿(mǎn)足國(guó)V汽油標(biāo)準(zhǔn)的汽油加氫脫硫工藝最新進(jìn)展[J]. 婁永峰. 山東化工. 2016(18)
[3]世界汽油質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)發(fā)展趨勢(shì)[J]. 朱慶云. 國(guó)際石油經(jīng)濟(jì). 2011(05)
[4]模擬輕質(zhì)油品的氧化脫硫[J]. 姚秀清,王少軍,凌鳳香,李菲菲,張杰,馬波. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2004(03)
本文編號(hào)：3300765
【文章來(lái)源】：江蘇大學(xué)江蘇省
【文章頁(yè)數(shù)】：90 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
世界各國(guó)燃油硫含量標(biāo)準(zhǔn)變化趨勢(shì)
圖 1.1 世界各國(guó)燃油硫含量標(biāo)準(zhǔn)變化趨勢(shì)[12]Figure 1.1 Variation trend of fuel sulfur content standards of the world.1.1.2 燃油中硫化物的種類(lèi)燃油中硫化物成分復(fù)雜，主要以有機(jī)硫化物，如硫醚、二甲基硫醚、硫醇烷基硫醇、噻吩及其衍生物，以及無(wú)機(jī)硫化物，如硫化氫的形式存在。統(tǒng)計(jì)數(shù)表明噻吩類(lèi)硫化物占據(jù)了總硫含量的 80%以上[13]，而其中超過(guò) 70%是苯并噻（BT）、二苯并噻吩（DBT）、4-甲基二苯并噻吩（4-MDBT）及 4,6-二甲基二并噻吩（4,6-DMDBT）等噻吩類(lèi)衍生物。然而，由于芳香性噻吩類(lèi)硫化物其原子上的孤對(duì)電子會(huì)與芳環(huán)上的 π 電子結(jié)合形成穩(wěn)定的電子結(jié)構(gòu)，從而產(chǎn)生惰化學(xué)性質(zhì)，且取代基的空間位阻也會(huì)阻礙其與活性位點(diǎn)的接觸，因而是工業(yè)上難脫除的一類(lèi)硫化物。圖 1.2 列舉了常見(jiàn)噻吩類(lèi)硫化物的結(jié)構(gòu)。
江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文1.2 燃油加氫脫硫技術(shù)目前工業(yè)上采用的是加氫脫硫工藝（HDS）。加氫脫硫是在催化劑的作用將燃油中的有機(jī)硫化物轉(zhuǎn)化為硫化氫和烴類(lèi)的過(guò)程，其對(duì)燃油中硫醇及硫醚類(lèi)化物具有較好的脫除效果。常用的催化劑主要是 Al2O3或 SBA-15 負(fù)載的 Co-MNi-Mo 類(lèi)過(guò)渡金屬，其中 Mo 為主活性組分，Co 和 Ni 為助催化劑[14, 15]。值得意的是，加氫脫硫需要在高溫（300~400oC）、高壓（30~130 atm）及氫氣參與條件下進(jìn)行，這些苛刻的條件會(huì)使得不飽和物質(zhì)被氫化，導(dǎo)致辛烷值降低[16]并且會(huì)對(duì)設(shè)備造成巨大損耗。另外，加氫脫硫?qū)︵绶灶?lèi)芳香族硫化物的深度脫需要更嚴(yán)苛的反應(yīng)條件（例如更高的壓力及反應(yīng)溫度），這進(jìn)一步提高了工藝本。因此，尋找反應(yīng)條件較為溫和的非加氫脫硫技術(shù)成為近幾年的研究熱點(diǎn)。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]我國(guó)車(chē)用汽油質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)升級(jí)特征與國(guó)Ⅵ汽油生產(chǎn)對(duì)策[J]. 劉菊榮,宋紹富. 石油化工應(yīng)用. 2018(12)
[2]滿(mǎn)足國(guó)V汽油標(biāo)準(zhǔn)的汽油加氫脫硫工藝最新進(jìn)展[J]. 婁永峰. 山東化工. 2016(18)
[3]世界汽油質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)發(fā)展趨勢(shì)[J]. 朱慶云. 國(guó)際石油經(jīng)濟(jì). 2011(05)
[4]模擬輕質(zhì)油品的氧化脫硫[J]. 姚秀清,王少軍,凌鳳香,李菲菲,張杰,馬波. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2004(03)
本文編號(hào)：3300765
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