均一尺寸介孔碳微球合成及其吸附脫氮性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-06-06 22:40
由于油品中含氮化合物的存在,大規(guī)模使用含氮量過(guò)高的燃油導(dǎo)致了一系列環(huán)境問(wèn)題的產(chǎn)生。為了應(yīng)對(duì)日益嚴(yán)峻的環(huán)保形勢(shì),降低油品中氮化物含量,生產(chǎn)制備超清潔燃油迫在眉睫。目前工業(yè)上普遍使用的加氫脫氮工藝存在著操作復(fù)雜、成本高昂且危險(xiǎn)性較高等問(wèn)題,因此人們開始將目光越來(lái)越多地投到溶劑精制、絡(luò)合精制以及吸附脫氮等非加氫脫氮領(lǐng)域。其中,吸附脫氮憑借其簡(jiǎn)便的操作方法、低廉的操作成本、較高的脫氮效率備受人們的關(guān)注與青睞。目前文獻(xiàn)中報(bào)道的吸附脫氮吸附劑種類很多,例如沸石、分子篩、活性炭、金屬有機(jī)框架材料等,但主要都是一些形貌粒徑不均一的材料,而粒徑均一的吸附劑材料在實(shí)際工業(yè)應(yīng)用中有著非均一材料不可比擬的優(yōu)勢(shì),特別是在固定床操作中可以有效降低操作壓降,節(jié)約能源。因此本文采用軟模板法結(jié)合噴霧干燥技術(shù)制備了具有均一尺寸結(jié)構(gòu)的介孔碳球顆粒,通過(guò)后續(xù)的氧化改性,在其表面引入了大量含氧官能團(tuán),并將其應(yīng)用于模擬油品的吸附脫氮實(shí)驗(yàn)中。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:以軟模板法結(jié)合噴霧干燥技術(shù)可以成功制備粒徑均一的介孔碳球顆粒,通過(guò)調(diào)節(jié)前驅(qū)液中F127和TEOS的含量可以對(duì)碳球顆粒的孔道結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控。通過(guò)對(duì)模擬油的吸附實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),介孔的存在為吸...
【文章來(lái)源】:蘇州大學(xué)江蘇省
【文章頁(yè)數(shù)】:75 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.2加氫脫氮操作流程圖[2()]??Figure?1.2?Process?flow?diagram?of?a?generic?hydrodenitrogenation?process??
加氫脫氮是目前工業(yè)上廣泛使用且較為成熟的油品精制方法之一,其機(jī)理是通過(guò)??加氫反應(yīng)使油品中的氮化物氫解,最終轉(zhuǎn)化為NH3和烴,從而實(shí)現(xiàn)氮化物的脫除,??圖1.2是簡(jiǎn)單的加氫脫氮的操作流程圖。??在加氫操作中,除了能將油品中的氮化物進(jìn)行脫除外,加氫反應(yīng)還能有效脫除油??品中的硫化物和金屬雜質(zhì),同時(shí)能對(duì)部分不飽和烴和芳烴進(jìn)行加氫飽和,一定程度上??改善油品的使用性能。然而由于含有氮原子的芳香環(huán)在加氫過(guò)程中氮原子的雜化方式??由sp2雜化轉(zhuǎn)化為sp3雜化,因此這類氮化物在加氫脫氮反應(yīng)過(guò)程中,必須先加氫飽??和,之后才能發(fā)生C-N斷裂反應(yīng),反應(yīng)條件苛刻[21],圖1.3和圖1.4分別展示了喹啉??和吲哚的加氫脫氮反應(yīng)過(guò)程。目前工業(yè)上使用的加氫催化劑大多是一些摻鈷或摻鎳的??金屬鎢或金屬鉬的硫化物,其中又以NiMo催化劑催化活性較高且成本較低,因而使??用最為廣泛[22’23]3ad〇ga?[24]等人探究了?NiM〇/Al203催化劑對(duì)重柴油的加氫脫氮性能,??在一定的操作條件下,原料油的氮化物脫除率可達(dá)45%左右。一般而言,重油中氮化??物含量較高
加氫脫氮技術(shù)雖然在工業(yè)上使用廣泛,但是其反應(yīng)條件過(guò)于苛刻,制氫和反應(yīng)設(shè)??備成本高昂,高溫高壓的操作條件和氫氣的使用更是具有較高的安全風(fēng)險(xiǎn),更重要的??是,加氫脫氮不具有選擇性,且無(wú)法深度脫除油品中的氮化物,難以滿足超低硫氮含??量的清潔燃油的生產(chǎn)要求,因此越來(lái)越多的科技工作者開始逐漸將目光投至一些非加??氧的脫氮技術(shù)。??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]我國(guó)未來(lái)石油消費(fèi)發(fā)展趨勢(shì)分析[J]. 李振宇,盧紅,任文坡,盧雪丹. 化工進(jìn)展. 2016(06)
[2]絡(luò)合萃取脫除FCC柴油中的堿性氮化物[J]. 劉淑芝,范印帥,王寶輝,崔寶臣,張學(xué)佳. 化工進(jìn)展. 2008(01)
[3]柴油氧化脫硫工藝研究[J]. 張群正,張科良,武志遠(yuǎn). 西安石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2004(05)
[4]糠醛加助劑精制焦化柴油[J]. 楊麗娜,李劍,王強(qiáng). 安徽化工. 2004(02)
[5]甲醇-堿液復(fù)合溶劑萃取法提高催化裂化柴油安定性的研究[J]. 郭榮華. 煉油設(shè)計(jì). 1999(06)
[6]催化裂化吸附轉(zhuǎn)化加工焦化蠟油工藝的研究與開發(fā)[J]. 張瑞馳,施文元. 石油煉制與化工. 1998(11)
本文編號(hào):3215284
【文章來(lái)源】:蘇州大學(xué)江蘇省
【文章頁(yè)數(shù)】:75 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.2加氫脫氮操作流程圖[2()]??Figure?1.2?Process?flow?diagram?of?a?generic?hydrodenitrogenation?process??
加氫脫氮是目前工業(yè)上廣泛使用且較為成熟的油品精制方法之一,其機(jī)理是通過(guò)??加氫反應(yīng)使油品中的氮化物氫解,最終轉(zhuǎn)化為NH3和烴,從而實(shí)現(xiàn)氮化物的脫除,??圖1.2是簡(jiǎn)單的加氫脫氮的操作流程圖。??在加氫操作中,除了能將油品中的氮化物進(jìn)行脫除外,加氫反應(yīng)還能有效脫除油??品中的硫化物和金屬雜質(zhì),同時(shí)能對(duì)部分不飽和烴和芳烴進(jìn)行加氫飽和,一定程度上??改善油品的使用性能。然而由于含有氮原子的芳香環(huán)在加氫過(guò)程中氮原子的雜化方式??由sp2雜化轉(zhuǎn)化為sp3雜化,因此這類氮化物在加氫脫氮反應(yīng)過(guò)程中,必須先加氫飽??和,之后才能發(fā)生C-N斷裂反應(yīng),反應(yīng)條件苛刻[21],圖1.3和圖1.4分別展示了喹啉??和吲哚的加氫脫氮反應(yīng)過(guò)程。目前工業(yè)上使用的加氫催化劑大多是一些摻鈷或摻鎳的??金屬鎢或金屬鉬的硫化物,其中又以NiMo催化劑催化活性較高且成本較低,因而使??用最為廣泛[22’23]3ad〇ga?[24]等人探究了?NiM〇/Al203催化劑對(duì)重柴油的加氫脫氮性能,??在一定的操作條件下,原料油的氮化物脫除率可達(dá)45%左右。一般而言,重油中氮化??物含量較高
加氫脫氮技術(shù)雖然在工業(yè)上使用廣泛,但是其反應(yīng)條件過(guò)于苛刻,制氫和反應(yīng)設(shè)??備成本高昂,高溫高壓的操作條件和氫氣的使用更是具有較高的安全風(fēng)險(xiǎn),更重要的??是,加氫脫氮不具有選擇性,且無(wú)法深度脫除油品中的氮化物,難以滿足超低硫氮含??量的清潔燃油的生產(chǎn)要求,因此越來(lái)越多的科技工作者開始逐漸將目光投至一些非加??氧的脫氮技術(shù)。??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]我國(guó)未來(lái)石油消費(fèi)發(fā)展趨勢(shì)分析[J]. 李振宇,盧紅,任文坡,盧雪丹. 化工進(jìn)展. 2016(06)
[2]絡(luò)合萃取脫除FCC柴油中的堿性氮化物[J]. 劉淑芝,范印帥,王寶輝,崔寶臣,張學(xué)佳. 化工進(jìn)展. 2008(01)
[3]柴油氧化脫硫工藝研究[J]. 張群正,張科良,武志遠(yuǎn). 西安石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2004(05)
[4]糠醛加助劑精制焦化柴油[J]. 楊麗娜,李劍,王強(qiáng). 安徽化工. 2004(02)
[5]甲醇-堿液復(fù)合溶劑萃取法提高催化裂化柴油安定性的研究[J]. 郭榮華. 煉油設(shè)計(jì). 1999(06)
[6]催化裂化吸附轉(zhuǎn)化加工焦化蠟油工藝的研究與開發(fā)[J]. 張瑞馳,施文元. 石油煉制與化工. 1998(11)
本文編號(hào):3215284
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