油品中的含硫化合物經(jīng)燃燒后產(chǎn)生的SO_x是形成酸雨的主要因素,也是空氣污染的主要污染物,為了控制環(huán)境污染,車用柴油中硫含量的標(biāo)準(zhǔn)從50 ppmw降至10 ppmw。目前,脫除柴油中含硫化合物的主要方法有技術(shù)較為成熟的加氫脫硫（HDS）以及研究較熱的氧化脫硫（ODS）等非加氫脫硫技術(shù)。而氧化脫硫因其反應(yīng)條件溫和,操作工藝簡單,對(duì)HDS較難脫除的二苯并噻吩（DBT）類含硫化合物有較高的脫除效果,有望成為深度脫硫的可行性方法。在制備催化劑方面,傳統(tǒng)的浸漬法存在攪拌不均勻,分散度不高的問題,而溶膠-凝膠技術(shù)因其制品均勻度高,分散性好,純度高等優(yōu)點(diǎn)逐漸被人所關(guān)注。因此本文主要采用溶膠-凝膠技術(shù)制備鉬基催化劑,考察其氧化脫硫性能。以過氧化環(huán)己酮（CYHPO）為氧化劑,以1000 ppmDBT的甲苯/正庚烷溶液為模擬油品考察催化劑氧化含硫化合物的性能。試驗(yàn)結(jié)果表明溶膠-凝膠法可以顯著提高活性組分在載體上的分散度,從而提高催化劑的活性,50 ^oC條件下,溶膠-凝膠法制備的MoO₃/SiO₂催化劑的活性最高可達(dá)99%以... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：59 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 柴油中的含硫化合物及危害
    1.2 加氫脫硫
    1.3 生物脫硫
    1.4 吸附脫硫
    1.5 萃取脫硫
    1.6 氧化脫硫
        1.6.1 過氧化氫氧化脫硫體系
        1.6.2 分子氧或空氣氧化脫硫體系
        1.6.3 超聲波氧化脫硫體系
        1.6.4 油溶性氧化劑氧化脫硫體系
    1.7 溶膠-凝膠法（Sol-Gel）
        1.7.1 溶膠-凝膠法的原理
        1.7.2 溶膠-凝膠法的應(yīng)用
        1.7.3 溶膠-凝膠法的影響因素
    1.8 研究思路和主要內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料
    2.2 實(shí)驗(yàn)常規(guī)儀器
    2.3 催化劑的制備
3/SiO₂催化劑的制備">        2.3.1 MoO₃/SiO₂催化劑的制備
1.0O/SiO₂催化劑的制備">        2.3.2 MoP_1.0O/SiO₂催化劑的制備
0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑的制備">        2.3.3 Na_0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑的制備
0.05-Na_0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑的制備">        2.3.4 Ce_0.05-Na_0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑的制備
2的制備">        2.3.5 SiO₂的制備
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 X射線衍射（XRD）
2物理吸附">        2.4.2 N₂物理吸附
        2.4.3 傅立葉變換紅外光譜（FT-IR）
3程序升溫脫附實(shí)驗(yàn)（NH₃-TPD）">        2.4.4 NH₃程序升溫脫附實(shí)驗(yàn)（NH₃-TPD）
        2.4.5 掃描電鏡（SEM）
    2.5 反應(yīng)裝置及產(chǎn)物分析方法
        2.5.1 反應(yīng)裝置
        2.5.2 產(chǎn)物的測定方法和催化性能的表示方法
3 催化劑表征結(jié)果和氧化脫硫性能研究
    3.1 pH的調(diào)變對(duì)溶膠的影響
3/SiO₂催化劑成膠狀態(tài)的影響">        3.1.1 pH的調(diào)變對(duì)制備MoO₃/SiO₂催化劑成膠狀態(tài)的影響
        3.1.2 pH的調(diào)變對(duì)制備改性催化劑成膠狀態(tài)的影響
    3.2 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        3.2.1 X射線衍射（XRD）
2物理吸附">        3.2.2 N₂物理吸附
        3.2.3 傅立葉變換紅外光譜（FT-IR）
        3.2.4 掃描電鏡（SEM）
    3.3 氧化脫硫性能研究
3/SiO₂催化劑的氧化脫硫性能">        3.3.1 以CYHPO為氧化劑時(shí)MoO₃/SiO₂催化劑的氧化脫硫性能
1.0O/SiO₂催化劑氧化脫硫性能">        3.3.2 以CYHPO為氧化劑MoP_1.0O/SiO₂催化劑氧化脫硫性能
0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑氧化脫硫性能">        3.3.3 以CYHPO為氧化劑Na_0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑氧化脫硫性能
0.05-Na_0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑氧化脫硫性能">        3.3.4 以CYHPO為氧化劑Ce_0.05-Na_0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑氧化脫硫性能
        3.3.5 氧化劑CYHPO處理后的催化劑的結(jié)構(gòu)表征
    3.4 催化劑的酸性表征
        3.4.1 吡啶吸附FT-IR
4-TPD">        3.4.2 NH₄-TPD
    3.5 本章小結(jié)
4 真實(shí)油品中催化劑性能的考察
0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑在柴油中的活性考察">    4.1 以CYHPO為氧化劑Na_0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑在柴油中的活性考察
    4.2 氧化劑的利用率
0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑的氧化脫硫性能">    4.3 以CHP,TBHP為氧化劑時(shí)Na_0.2-MoP_1.0O/SiO₂催化劑的氧化脫硫性能
        4.3.1 催化劑的氧化脫硫性能
        4.3.2 催化劑表征
    4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]離子液體用于燃油萃取脫硫的選擇與過程優(yōu)化[J]. 方靜,張淑婷,李婷婷,李春利.  化工學(xué)報(bào). 2017(09)
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[3]柴油吸附脫硫工藝條件影響[J]. 羅樹權(quán).  化工技術(shù)與開發(fā). 2014(09)
[4]石油和天然氣生物脫硫技術(shù)分析和展望[J]. 易成高,于寒穎,趙歡,白建輝.  石油化工. 2010(06)
[5]分子氧氧化脫除燃油中有機(jī)噻吩硫研究進(jìn)展[J]. 鄭賓國,梁麗珍,李春光,彭偉功,余謨鑫.  材料導(dǎo)報(bào). 2010(11)
[6]溶膠-凝膠法制備MoO3-CeO2-SiO2氧化脫硫催化劑[J]. 張健,白秀梅,李翔,王安杰,馬學(xué)虎.  催化學(xué)報(bào). 2009(10)
[7]超聲強(qiáng)化過氧化氫/三氯乙酸催化氧化柴油深度脫硫研究[J]. 張存,馬春艷,劉曉勤.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(03)
[8]Keggin結(jié)構(gòu)磷鉬酸及其鈉鹽催化的二苯并噻吩氧化脫硫反應(yīng)[J]. 祁廣鐸,李翔,王安杰,韓興華,王桂茹.  石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2008(06)
[9]改性Y分子篩的吸附脫硫性能[J]. 楊玉輝,劉民,宋春山,郭新聞.  石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2008(04)
[10]負(fù)載型MoO3/SiO2催化劑催化酯交換合成草酸二苯酯的反應(yīng)性能[J]. 邊麗,王勝平,潘發(fā)勇,張永光,馬新賓.  石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2007(02)

博士論文
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[2]用于深度脫硫的苯并噻吩類無水催化氧化反應(yīng)研究[D]. 周新銳.大連理工大學(xué) 2008

碩士論文
[1]過氧化環(huán)己酮化學(xué)性質(zhì)及其對(duì)苯并噻唑硫醚氧化反應(yīng)的研究[D]. 于春冕.大連理工大學(xué) 2016
[2]改性Y分子篩吸附脫硫性能研究[D]. 孫慧穎.長春工業(yè)大學(xué) 2015
[3]鉬基催化劑的制備及其在氧化脫硫中的應(yīng)用[D]. 白秀梅.大連理工大學(xué) 2009
[4]高性能氧化脫硫催化劑的研制[D]. 王雪松.大連理工大學(xué) 2005



本文編號(hào)：3055648