采用低溫N₂吸附-脫附、XRD、IR、TG-DTA和Mo平衡吸附等方法,詳細(xì)考察了90℃下,水熱處理時(shí)間對(duì)高溫焙燒氧化鋁載體性質(zhì)的影響;并以4,6-DMDBT為模型化合物,評(píng)價(jià)了水熱處理時(shí)間對(duì)以氧化鋁為載體的Ni-Mo-P催化劑加氫脫硫活性的影響。結(jié)果表明:水熱處理時(shí)間較短時(shí),氧化鋁載體的物相不變、孔體積緩慢增大、比表面積迅速增加、孔徑降低但降幅較小,基本保持了高溫焙燒氧化鋁的大孔特性,同時(shí)水合作用生成大量表面-OH,使載體吸附活性金屬M(fèi)o的能力迅速提高,酸性-OH增加、堿性-OH減少,加氫脫硫催化劑活性顯著提高;水熱處理時(shí)間較長(zhǎng)時(shí),水合作用生成擬薄水鋁石微小晶體,改變了載體物相、孔體積增大,對(duì)載體表面性質(zhì)、催化劑活性改善不明顯。水熱處理使載體表面可以吸附活性金屬的-OH數(shù)量增加是催化劑活性提高的主要原因。 

【文章來(lái)源】：石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2020年05期 北大核心

【文章頁(yè)數(shù)】：7 頁(yè)

【部分圖文】：

不同水熱處理時(shí)間載體的XRD譜圖

不同水熱處理時(shí)間載體的骨架IR譜圖

理想氧化鋁表面存在5類-OH[14-15]:Ⅰa、Ⅰb、Ⅱa、Ⅱb、Ⅲ。其中,Ⅰa和Ⅱa呈中性;Ⅱb和Ⅲ電荷密度小,酸性較強(qiáng);Ⅰb呈堿性。水熱處理過(guò)程中,氧化鋁發(fā)生水合反應(yīng),逐漸向擬薄水鋁石轉(zhuǎn)化,其表面-OH數(shù)量及種類會(huì)發(fā)生變化。為考察水熱處理時(shí)間對(duì)載體表面-OH的影響,對(duì)不同水熱時(shí)間處理后的HCS載體表面-OH進(jìn)行了IR表征,結(jié)果見(jiàn)圖3。將圖3中IR譜圖與文獻(xiàn)[14-15]結(jié)果對(duì)照可知:3754 cm-1處峰為Ⅰb類-OH;3733 cm-1處峰為Ⅰa類-OH;3675 cm-1處峰為Ⅱa類-OH;3646 cm-1處峰為Ⅲ類-OH;3592 cm-1處峰為Ⅱb類-OH。由圖3可以看出:隨著水熱處理時(shí)間的延長(zhǎng),Ⅰb峰強(qiáng)度逐漸降低,Ⅰa和Ⅲ峰變化不大,Ⅱa和Ⅱb峰強(qiáng)度增加;在處理時(shí)間為12 h前變化顯著,隨后變化趨緩。這說(shuō)明載體經(jīng)水熱處理后表面的堿性-OH比例減少,中性和酸性-OH比例增加。載體酸性-OH分布多、堿性-OH分布少有利于降低載體與負(fù)載金屬間相互作用,提高負(fù)載催化劑的加氫脫硫、加氫脫氮活性[16]。因此,經(jīng)水熱處理后,載體表面的-OH數(shù)量增加,且酸性-OH分布增多、堿性-OH分布減少。這有助于降低載體與負(fù)載金屬間的相互作用,提高催化劑的活性;且當(dāng)水熱處理時(shí)間為24 h,最為有利。2.5 水熱處理時(shí)間對(duì)載體含水量的影響

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號(hào)：2927479