當(dāng)今世界能源體系主要建立在石油、煤炭、天然氣這三種可燃性化石資源基礎(chǔ)之上。作為三大化石資源之一的天然氣,儲(chǔ)量豐富,熱值較高,并且是一種清潔能源。同時(shí)隨著頁(yè)巖氣開采技術(shù)不斷地取得突破,為我們的能源需求提供了方向。頁(yè)巖氣的主要成分為甲烷,隨著能源危機(jī)和環(huán)境污染不斷加劇,甲烷二氧化碳重整反應(yīng)(DRM)越來越受到人們的重視,因?yàn)樵摲磻?yīng)可以同時(shí)把兩種大氣污染氣體轉(zhuǎn)化為氫氣和一氧化碳,實(shí)現(xiàn)“廢物利用”,同時(shí)生成的氫氣和一氧化碳可以作為費(fèi)托合成的原料和制備其他的烴類化合物。采用模板鑄造法制備大比表面積LaNiO_3-x-SBA-15(x=0,0.2,0.6,1.0)催化劑,并應(yīng)用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)。經(jīng)過TPR,XRD,TEM,TG-DSC等一系列的表征手段之后,可以發(fā)現(xiàn)催化劑的比表面積越大,催化劑的催化活性和穩(wěn)定性更加優(yōu)良。這是因?yàn)榇呋瘎┍缺砻娣e越大,活性金屬粒子的分散度越大。LaNiO_3-1.0-SBA-15催化劑擁有最大的比表面積,在經(jīng)過48小時(shí)的穩(wěn)定測(cè)試之后依然可以保持一定的活性。動(dòng)力學(xué)研究表明,具有小金屬納米粒子尺寸的催化劑表現(xiàn)出更高的活性,這也可以抑制碳沉積�；赟BA-15的模板鑄造法制備納米多孔鈣鈦礦LaFe_(1-x)Ni_xO_3(x=0.3,0.5,0.7)催化劑,并用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)。一系列表征顯示催化劑具有更大的比表面積,同時(shí)在制備過程中加入了Fe,使催化劑具有更加穩(wěn)固的鈣鈦礦結(jié)構(gòu),這將有利于催化劑的穩(wěn)定性。經(jīng)過大量的表征手段可以發(fā)現(xiàn)制備的大表面積LaFe_(0.5)Ni_(0.5)O_3在長(zhǎng)達(dá)80小時(shí)的穩(wěn)定測(cè)試后依然具有良好的活性,同時(shí)沒有明顯的失活和積碳發(fā)生。這是因?yàn)樵贒RM反應(yīng)中催化劑還原為Ni/LaFeO_3-La_2O_3堿性添加劑La_2O_3和鈣鈦礦氧化物L(fēng)aFeO_3與活性組分有很強(qiáng)的相互作用,降低了金屬顆粒的表面能,防止了活性Ni顆粒的聚集,從而增強(qiáng)了抗燒結(jié)性能,因此催化劑具有較長(zhǎng)的壽命。利用大表面積LaFe_(0.5)Ni_(0.5)O_3催化劑為模板,負(fù)載Cu(NO_3)_2和Co(NO_3)_2形成x%y/LaFe_(0.5)Ni_(0.5)O_3(x=6、8、10,y=Co,Cu)雙金屬催化劑,并用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)。Co6-Ni和Cu10-Ni催化劑在穩(wěn)定性測(cè)試之后,TG-DSC表征顯示僅有微小的質(zhì)量損失,顯示催化劑擁有良好的抗積碳性能。這是因?yàn)殡p金屬催化劑活性組分與載體相互作用增強(qiáng),阻礙活性組分的擴(kuò)散、遷移,同時(shí)提高活性組分的分散度,減緩燒結(jié)。兩種金屬之間的協(xié)同作用能夠改善抗積碳和抗燒結(jié)性能。
【學(xué)位單位】：石河子大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TQ426;TE665.3
【部分圖文】：

積碳的三種類型（A熱解，B封裝，C晶須碳）

鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的化合物晶胞結(jié)構(gòu)圖

微型催化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)裝置
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