乙烯和丙烯作為重要的石化產(chǎn)品之一,是生產(chǎn)聚乙烯和聚丙烯等的重要原料。近年來,隨著人們對其下游衍生品的需求量不斷增加,乙烯和丙烯的生產(chǎn)量和消費(fèi)量也在快速增加。在傳統(tǒng)的生產(chǎn)過程中,研究者通常使用提升管反應(yīng)器,固定床反應(yīng)器,流化床反應(yīng)器,采用催化裂解的形式多產(chǎn)乙烯、丙烯。催化裂解過程中使用的固定床反應(yīng)器存在嚴(yán)重的流體分布不均,反應(yīng)器易堵塞,反應(yīng)效率低下,催化劑易結(jié)焦易受損等問題。尋找一種更好的方法獲得高產(chǎn)率的乙烯和丙烯顯得尤為重要。結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器在汽車尾氣的處理應(yīng)用當(dāng)中,被制成催化轉(zhuǎn)化器放于汽車尾氣出口,取得很好的效果,這項(xiàng)技術(shù)應(yīng)用最早并已經(jīng)成熟。結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器是由一排排相互平行的單直通孔道組成,催化活性組分以一層很薄的微米級的涂層形式涂敷在孔道的內(nèi)壁。特殊的蜂窩孔道結(jié)構(gòu)是結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器所獨(dú)有的一個(gè)特征,正是由于這個(gè)特征使得結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器具有流體壓力降低,特別是在高流體流量下,并且能夠消除外部傳質(zhì)和內(nèi)部擴(kuò)散限制,具有軸向分散和回混低,因此產(chǎn)品選擇性高,很多孔道加起來會有一個(gè)大的外表面,流量(氣相)的均勻分布,無堵塞現(xiàn)象,從而能延長催化劑壽命并且具有容易放大等優(yōu)點(diǎn)�？梢詮母旧辖鉀Q固定床反應(yīng)器中存在的問題。本文提出一種新的方法,將結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器應(yīng)用于催化裂解反應(yīng)中,以考察結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器用于催化裂解的可行性及其優(yōu)勢。以石腦油為原料,采用催化裂解六集總動力學(xué)模型,建立描述結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器內(nèi)催化裂解的反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型,并利用fluent14.5軟件對結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器內(nèi)的石腦油催化裂解性能進(jìn)行數(shù)值模擬。通過改變孔道直徑、反應(yīng)器長度以及反應(yīng)器內(nèi)溫度、氣體入口速率考察反應(yīng)器結(jié)構(gòu)尺寸和反應(yīng)條件對目標(biāo)產(chǎn)物乙烯、丙烯的收率及石腦油轉(zhuǎn)化率的影響。結(jié)果表明,反應(yīng)器孔道直徑的增加,目標(biāo)產(chǎn)物收率減小,反應(yīng)器長度20 mm時(shí)反應(yīng)完全,升高反應(yīng)溫度和增大入口速率均有利于目標(biāo)產(chǎn)物的生成。在入口溫度680 ℃和入口速率0.4 m/s條件下,基于表面反應(yīng)的石腦油轉(zhuǎn)化率92%,乙烯收率19.3%,丙烯收率23.1%�；隗w積反應(yīng)的石腦油轉(zhuǎn)化率68.46%,乙烯收率15.4%,丙烯收率18.49%。而在相同反應(yīng)條件下的固定床反應(yīng)器中乙烯收率10.34%,丙烯收率13.32%,石腦油轉(zhuǎn)化率72%。用三維模擬的方式考察孔道開口形狀對反應(yīng)的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn),三角形的開口形狀比圓形、四邊形、六邊形有更好的反應(yīng)結(jié)果,但是壓降要高很多,綜合來說,開口形狀為四邊形時(shí)有更好的反應(yīng)結(jié)果。另外,選取1/4整體式結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器模型做三維模擬,其反應(yīng)結(jié)果與二維的相差不多,這表明用二維模擬的方式去考察結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器時(shí)可行的。采用數(shù)值模擬的方式計(jì)算停留時(shí)間分布,得出結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器中流動狀況接近平推流,基于表面反應(yīng)的結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器模型參數(shù)比基于體積反應(yīng)的模型參數(shù)更大,這也解釋了為什么表面反應(yīng)比體積反應(yīng)有更好的反應(yīng)結(jié)果。利用停留時(shí)間分布密度函數(shù)、停留時(shí)間分布模型及六集總反應(yīng)動力學(xué)模型推算石腦油的轉(zhuǎn)化率、乙烯和丙烯的收率,發(fā)現(xiàn)其與模擬結(jié)果接近,這進(jìn)一步證明了催化裂解反應(yīng)模型選擇的正確性。也說明了可用停留時(shí)間分布密度函數(shù)求解反應(yīng)轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物分布。另外將停留時(shí)間分布密度函數(shù)應(yīng)用于更復(fù)雜的渣油催化裂解九集總動力學(xué)模型,得出渣油轉(zhuǎn)化率為86.21%,乙烯和丙烯的產(chǎn)率為19.26%和10.21%。
【學(xué)位單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TE624.4
【部分圖文】：

１．１．２結(jié)構(gòu)化催化劑逡逑整體式反應(yīng)器是由結(jié)構(gòu)化催化劑和反應(yīng)器兩部分組成，其內(nèi)部為一排排平行的單逡逑直通道，結(jié)構(gòu)如圖１－１所示。該反應(yīng)器［１９］最主要由兩部分組成，一是催化劑涂層，另逡逑一個(gè)是一排排平行的直孔道壁。催化劑又分為兩種，一種是涂層式的催化劑，先在堇逡逑青石表面涂覆一層催化劑，將活性組分加進(jìn)去，這樣形成一種薄薄的催化活性層；另逡逑２逡逑

２．１．１單通道反應(yīng)器結(jié)構(gòu)逡逑堇青石結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器其結(jié)構(gòu)有圓柱體、長方體，內(nèi)部單通道孔道形狀有圓形、三逡逑角形、方形、六邊形等不同的形狀。其中，整體式反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)如圖２－１所示［４８］。逡逑圖２－１整體式反應(yīng)器結(jié)構(gòu)逡逑Ｆｉｇ．２－１邋Ｍｏｎｏｌｉｔｈｉｃ邋ｒｅａｃｔｏｒ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ逡逑一般用目來表示堇青石蜂窩陶瓷的孔隙密度簡稱為ＣＰＳＩ，邋ＣＰＳＩ、孔道直徑及反逡逑應(yīng)器壁厚之間的關(guān)系如下所示，可以利用此關(guān)系求取目數(shù)［４９］：逡逑Ｃ／＞５／ｘ（／ｗ＋＾）＝６．４５１６ｘｌ0－４邐邐式（２－１）逡逑其中為反應(yīng)器壁厚，＜邋為反應(yīng)器孔道直徑。逡逑本問選取方形孔道形狀進(jìn)行研究，由于各孔道內(nèi)物理結(jié)構(gòu)和邊界條件相似，因此逡逑研究選取目前最常用的單孔道模型［８］，分為氣相（孔道內(nèi)的氣體流動）和催化劑涂層逡逑兩個(gè)區(qū)域，兩者通過流－固表面相耦合；具體結(jié)構(gòu)及反應(yīng)過程中的流向如圖２－２所示，逡逑１７逡逑

＂邐抽對稱線逡逑圖２－２單通道反應(yīng)器結(jié)構(gòu)逡逑Ｆｉｇ．邋２－２邋ｓｉｎｇｌｅ邋ｃｈａｎｎｅｌ邋ｒｅａｃｔｏｒ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ逡逑其中選取的催化劑涂層有兩種方式種是如圖２－３左側(cè)所示的表面反應(yīng)模型，逡逑這種反應(yīng)模型是指催化劑涂覆在反應(yīng)器的器壁內(nèi)表面，其厚度不超過０．０５邋＿［４９］，此逡逑時(shí)將反應(yīng)認(rèn)定為表面反應(yīng)。一種是如圖２－３右側(cè)所示的多孔介質(zhì)模型，這種模型是指逡逑將催化劑以大于０．０５邋＿的形式涂覆在結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器中，這種情況下一般要考慮催化逡逑劑中內(nèi)擴(kuò)散的影響。逡逑ｆＹ邐…，廠，逡逑｜邋表面反逡逑ｉ邐＇＾ｐｒ＊￣Ｓｉ．—邐－—－＾邋ｉ邋ｊ逡逑對稱邊界邐村稱邊界逡逑圖２－３孔道截面及催化劑涂覆方式逡逑Ｆｉｇ．邋２－３邋ｃｈａｎｎｅｌ邋ｓｅｃｔｉｏｎ邋ａｎｄ邋ｃａｔａｌｙｓｔ邋ｃｏａｔｉｎｇ邋ｍｅｔｈｏｄ逡逑２．１．２物理模型基本假定逡逑在計(jì)算模擬的過程中，有時(shí)有必要依據(jù)研宄的內(nèi)容對部分條件做出假設(shè)，根據(jù)本逡逑文的研究內(nèi)容，在保證計(jì)算精度和準(zhǔn)確性的前提下對計(jì)算模型做出如下所示的假設(shè)：逡逑（１）忽略內(nèi)擴(kuò)散的作用。逡逑１８逡逑

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2826335