發(fā)布時間：2020-09-19 19:53

　　 油頁巖是我國儲量豐富的非常規(guī)固體化石能源,通過干餾技術(shù)能夠制取與原油性質(zhì)接近的頁巖油,有助于緩解我國原油進口壓力。然而,目前通過固體熱載體干餾工藝獲得的頁巖油中重質(zhì)組分和粉塵含量較高,阻礙了頁巖油的高值化利用。針對上述問題,本論文提出了分級冷凝技術(shù)方案,通過冷凝溫度調(diào)控,促使熱解油氣中的粉塵和頁巖油重質(zhì)組分富集在高溫冷凝單元,由此降低低溫冷凝單元頁巖油中的粉塵和重質(zhì)組分含量,并實現(xiàn)頁巖油在冷凝過程中的初步分離和提質(zhì)。基于該技術(shù)方案,本論文通過實驗和數(shù)值模擬相結(jié)合的方法,針對分級冷凝條件對熱解油氣除塵及組分分離的影響規(guī)律和作用機制進行了研究。主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:1.建立適用于高數(shù)濃度多分散顆粒的異相冷凝增長模型,通過該模型研究顆粒數(shù)濃度、初始顆粒粒徑以及蒸氣濃度對顆粒粒徑分布的影響規(guī)律。模擬結(jié)果顯示,低顆粒數(shù)濃度或高蒸氣濃度能夠增大顆粒平均粒徑,同時使粒徑分布變窄。初始粒徑在(1-3μm)所考察的范圍內(nèi)均長大到8 μm左右,該特性有利于高溫油氣中的粉塵脫除。由蒸氣冷凝造成的蒸氣消耗和熱量釋放會顯著降低體系的過飽和度,抑制顆粒的增長。在本研究中,相對熱量釋放,蒸氣消耗是限制顆粒進一步長大的主要因素。2.建立油頁巖流化床連續(xù)熱解和三級冷凝器小試裝置,在第二級和第三級冷凝溫度分別為16℃和-2℃時,考察第一級冷凝溫度(66-247℃)對液體產(chǎn)物在三級冷凝器中的質(zhì)量分布和組成變化的影響規(guī)律。結(jié)果顯示,冷凝溫度的降低同時提高頁巖油和粉塵(甲苯不溶物)在第一級冷凝器的收率,證實了頁巖油蒸氣的冷凝對粉塵的捕集有促進作用,在本實驗體系內(nèi)最佳冷凝溫度為158℃。在此溫度下,第一級油相的收率、重質(zhì)組分含量和粉塵含量分別為18.03%、75.66%和6.99%,后兩級油相收率之和為81.97%,重質(zhì)組分含量和粉塵含量分別為30.38%和1.83%。該結(jié)果證明了分級冷凝技術(shù)可以應(yīng)用于熱解油氣除塵和組分初步分離。3.隨第一級冷凝溫度的降低,管路內(nèi)沉積顆粒物的聚集形態(tài)逐步由分散轉(zhuǎn)變?yōu)檩^小聚團并進一步形成較大聚團,在本實驗體系中特征轉(zhuǎn)變溫度為158℃。蒸氣的冷凝方式取決于蒸氣在冷凝器入口與出口之間的溫差:在低溫差下,蒸氣過飽和度低發(fā)生異相冷凝,在顆粒表面形成液膜,聚團是由顆粒之間相互碰撞形成;在高溫差下,蒸氣過飽和度高發(fā)生均相冷凝生成大量液滴,聚團是由液滴和顆粒相互碰撞形成。4.通過建立多組分蒸氣冷凝模型,采用計算流體力學(xué)方法研究了熱解油氣在冷凝過程中的組分分布規(guī)律。模型分析表明,冷凝器內(nèi)的溫度分布對冷凝組分具有選擇性,針對所研究的熱解油氣組成,常壓瓦斯油餾分和汽油餾分開始冷凝的溫度分別為157.3 ℃和79.9℃,與實驗所得的冷凝溫度基本一致,可以為分級冷凝工藝中冷凝溫度的選擇提供指導(dǎo)。5.冷凝除塵-三級冷凝器串聯(lián)工藝和冷凝除塵-精餾塔工藝的模擬結(jié)果表明,在產(chǎn)物收率接近的前提下,通過冷凝除塵-精餾塔工藝獲得的產(chǎn)物純度優(yōu)于冷凝除塵-三級冷凝器串聯(lián)工藝。在優(yōu)化工藝參數(shù)下,可獲得粗重油、粗常壓瓦斯油和粗汽油三種產(chǎn)物,純度分別為93.26%、93.43%和69.19%。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院過程工程研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TE624
【部分圖文】：

相比較于水洗工藝，油洗工藝主要以自身冷凝后得到的頁巖油餾分為冷卻逡逑介質(zhì)，對高溫?zé)峤庥蜌膺M行冷卻降溫，可同時得到汽油、柴油、重油和煤氣等逡逑產(chǎn)品。目前采用油洗的典型熱解工藝為Ｇａｌｏｔｅｒ工藝［２９］，如圖１．２所示，溫度為逡逑４７０－４９０邋°Ｃ的熱解油氣從轉(zhuǎn)筒干餾爐進入到除塵室除塵，靠自然沉降去除較大逡逑的固體顆粒，然后進入到串聯(lián)的兩級旋風(fēng)分離器中進一步去除細顆粒物。經(jīng)過逡逑除塵后的熱解油氣進入到濕式凈化系統(tǒng)中，用重油油洗熱解油氣，使部分重油逡逑和夾帶的大部分細顆粒物從熱解油氣分離出來。剩余的氣體進入到分餾塔中，逡逑可得到中－重頁巖油和煤油餾分

邋２２逡逑Ｗａｔｅｒ邋ｐｉｐｅｌｉｎｅ邐邋Ｍａｉｎ邋ａｉｒ邋ｐｉｐｅｌｉｎｅ邋Ａｉｒ邋ｐｉｐｅｌｉｎｅ邋Ｇａｓ邋ｐｉｐｅｌｉｎｅ邋Ｍｉｘｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｏｉｌ邋ａｎｄ邋ｗａｔｅｒ邋ｐｉｐｅｌｉｎｅ邋邋Ｏｉｌ邋ｐｉｐｅｌｉｎｅ邋逡逑圖１．１撫順干餾爐水洗冷凝回收系統(tǒng)ｔ２８］逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．１邋Ｗａｔｅｒ邋ｗａｓｈ邋ｒｅｃｏｖｅｒｙ邋ｓｙｓｔｅｍ邋ｏｆ邋Ｆｕｓｈｕｎ邋ｒｅｔｏｒｔ逡逑１．邋Ｃｈｉｍｎｅｙ；邋２．邋Ｒｅｇｅｎｅｒａｔｉｖｅ邋ｆｕｒｎａｃｅ；邋３．邋Ｒｅｔｏｒｔ；邋４．邋Ｃｏｌｌｅｃｔｉｎｇ邋ｔｕｂｅ；邋５．邋Ｓｌｕｄｇｅ邋ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ；邋６．逡逑Ｓｃｒｕｂｂｉｎｇ邋ｃｏｌｕｍｎ；邋７．邋Ｇａｓ邋ｂｌｏｗｅｒ；邋８．邋Ｃｏｏｌｉｎｇ邋ｔｏｗｅｒ；邋９．邋Ｗａｔｅｒ邋ｃｏｏｌｉｎｇ邋ｔｏｗｅｒ；邋１０．邋Ｍｅａｓｕｒｉｎｇ邋ｔａｎｋ；逡逑１１．邋Ｈｏｌｄｉｎｇ邋ｔａｎｋ邋ｏｆ邋ｆｕｒｎａｃｅ；邋１２．邋Ｓｃｒｕｂｂｉｎｇ邋ｓｉｎｋ；邋１３．邋Ｃｏｏｌｉｎｇ邋ｓｉｎｋ；邋１４．邋Ｗａｔｅｒ邋ｔａｎｋ；邋１５．邋Ｏｉｌ邋ｔａｎｋ；逡逑１６．邋Ｐｕｍｐ邋ｏｆ邋ｆｕｒｎａｃｅ邋ｆｏｒ邋ｗａｔｅｒ邋ｓｅａｌ；邋１７．邋Ｐｕｍｐ邋ｏｆ邋ｆｕｒｎａｃｅ邋ｆｏｒ邋ｃｏｏｌｉｎｇｗａｔｅｒ；邋１８．邋Ａｉｒ邋ｂｌｏｗｅｒ；邋１９．逡逑Ｐｕｍｐ邋ｆｏｒ邋ｃｏｌｌｅｃｔｉｎｇ邋ｓｌｕｄｇｅ；邋２０．邋Ｓｃｒｕｂｂｉｎｇ邋ｐｕｍｐ；邋２１．邋Ｐｕｍｐ邋ｆｏｒ邋ｃｏｏｌｉｎｇ邋ｗａｔｅｒ；邋２２．邋Ｐｕｍｐ邋ｏｆ邋ｗａｔｅｒ逡逑ａｎｄ邋ｏｉｌ；邋２３．邋Ｗａｔｅｒ邋ｃｏｏｌｉｎｇ邋ｓｉｎｋ邋ｏｆ邋ｆｕｒｎａｃｅ．逡逑相比較于水洗工藝

這些典型組分富集至相應(yīng)的冷凝器中。該分級冷凝系統(tǒng)由三級列管式換熱器和逡逑兩級電捕焦油器構(gòu)成，每一級出口溫度分別為１０２、１２９、７７、７７和１８邋°Ｃ，如逡逑圖１．３所示。根據(jù)對五級油相的物理和化學(xué)性質(zhì)分析，發(fā)現(xiàn)相比于后三級，前逡逑兩級收集到的液體餾分中水含量和酸值明顯減少，水不溶物、甲醇不溶物、熱逡逑值、粘度明顯增加，同時富集了邋８０％的左旋葡聚糖。３１１丨等［１８，３７］采用了冷凝溫度逡逑分別為３００、１００、０和－２０邋°Ｃ的四級冷凝裝置，發(fā)現(xiàn)該冷凝系統(tǒng)能夠有效地將逡逑水分和有機酸物質(zhì)從生物油中分離出來，超過９０％的小分子物質(zhì)，例如乙酸，逡逑酮類和水，集中在0。＜：冷凝器中。小分子有機物易發(fā)生老化反應(yīng)，將這部分物逡逑質(zhì)從生物油中分離出來，可以顯著改善其他組分的穩(wěn)定性［２２］。剩余的生物油餾逡逑分的成分主要是沸點較高、平均分子量較大的有機物，其熱值較高，可以作為逡逑替代液體燃料的原料［２Ｇ］。王其于等［３８］探索了煤在固定床上高溫?zé)峤獾玫降臒峤忮义嫌蜌庠谌夐g接換熱器中的冷凝效果

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本文編號：2822925