發(fā)布時間：2020-09-09 15:30

　　 為了研究蒙古國油頁巖在熱解燃燒過程中微量元素的遷移規(guī)律,我們利用管式爐、微波消解儀、ICP-MS、比表面積分析儀等儀器設備,運用逐級提取法、微波消解法、比表面積測定法等實驗方法探究了蒙古國油頁巖中微量元素的含量、賦存形態(tài)及熱解燃燒后微量元素的遷移規(guī)律和油頁巖孔隙結(jié)構(gòu)的變化。并將孔隙結(jié)構(gòu)改變和賦存形態(tài)結(jié)合起來,對微量元素在熱解燃燒過程中遷移規(guī)律的機理進行了分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn):蒙古油頁巖樣品中稀土元素含量普遍低于北美頁巖中的稀土元素含量,但相較于煤仍有很明顯的富集現(xiàn)象。油頁巖樣品中輕稀土元素較重稀土元素明顯富集,輕重稀土元素分餾明顯,為輕稀土中度富集型。蒙古國油頁巖樣品中重金屬元素含量的變化趨勢與其地殼豐度的變化趨勢基本一致。蒙古國油頁巖中U含量的算術平均值為8.16×10~(-6),Th含量的算術平均值為22.53×10~(-6)。這兩種元素的含量遠遠高于地殼和沉積巖的豐度。這表明U和Th在蒙古的油頁巖中富集。熱解終溫在900℃以下時,四種樣品中8種重金屬元素的遷移率均未達到100%,在500℃以下微量元素開始釋放,隨著溫度的升高遷移速率呈現(xiàn)降低增高再降低的變化趨勢。油頁巖中同種元素的賦存狀態(tài)相似。但不同元素之間的差異性明顯。Cu、Zn兩元素在熱解過程中出現(xiàn)高溫條件下迅速析出的現(xiàn)象就是因為二者的碳酸鹽態(tài)含量明顯高于其他元素。對于U和Th主要存在于無機礦物中,分布在碳酸鹽,硫化物和硅鋁酸鹽中,它們是硫化態(tài)最豐富的物質(zhì)。隨著熱解最終溫度升高,交換性和有機物界面上的元素沉淀第一。隨著最終熱解溫度的升高,U和Th元素的遷移率逐漸增加。但是,當最終熱解溫度低于900℃時,遷移率不能達到100%,一般在40%和80%之間。兩種元素都是更易揮發(fā)的元素,Th的揮發(fā)性顯著高于U的揮發(fā)性。油頁巖在熱解過程中內(nèi)部結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,當最終熱解溫度達到400℃時,油頁巖的內(nèi)部孔隙開始發(fā)育,比表面積和總孔體積開始快速增長。因此,U和Th在此溫度下開始快速析出。燃燒終溫在900℃以下時,四組樣品中8種重金屬元素的遷移率均未達到100%。8種微量元素在燃燒過程中遷移率隨燃燒終溫的改變規(guī)律相似,說明燃燒終溫對微量元素的遷移有很強的相關性。燃燒終溫對油頁巖半焦吸附量影響明顯,最大吸附量呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢,在700℃時達到最大值。四組油頁巖原樣及半焦的比表面積隨溫度的變化具有很強的一致性。與熱解過程不同,在燃燒過程中,微量元素遷移和孔隙發(fā)育正相關。
【學位單位】：東北電力大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：O657.63;TD83
【部分圖文】：

其分布廣，含量低，提取分類困難。但，研究微量元素的賦存形態(tài)問題又是十分的，這不僅僅反映了一些地球化學特性方面的問題，更重要的是能夠解釋微量元素在利用過程中的遷移規(guī)律，有效指導防控微量元素的污染排放。國內(nèi)外學者對微量元素在煤中賦存狀態(tài)的認知推論較多，但由于直接證據(jù)不足因而推論只是在局部范圍內(nèi)可信。國外學者很早就開始從事微量元素賦存狀態(tài)的研究[23-2經(jīng)過長期實驗研究。結(jié)合大量文獻，有學者提出對微量元素賦存狀態(tài)認識的可信度的方法，即用 1~10 的數(shù)字來表示可信度，其可信度隨著數(shù)字增大而逐次降低[25]。根據(jù)已有研究結(jié)果顯示[26-27]：在煤炭當中，微量元素的賦存形態(tài)具有復雜多樣性。每種元素在各種賦存形態(tài)當中都有存在。但，由于元素親和性的不同，不同元素在的賦存形態(tài)也有較大的差異，同一種賦存形態(tài)含某一種元素的量也往往相差懸殊。但總講，微量元素在煤中主的賦存狀態(tài)無外乎三類;賦存在礦物質(zhì)里，被有機質(zhì)束縛，溶于水里。三類賦存狀態(tài)中，又以第一種為主，即煤中微量元素的大部分在礦物質(zhì)里以類現(xiàn)象、吸附或者混入方式賦存[28]在總結(jié)前人研究的基礎上，進一步將煤中微量元素的狀態(tài)分為圖 1-1 所示模式。

圖 2-2 電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）置，工業(yè)分析儀對蒙古國達萊布拉格礦測試。采用管式爐分別通氬氣、通空氣和不同終溫下的熱解半焦及燃燒所得灰法提取各賦存形態(tài)上清液，一起用 ICP-M態(tài)的各種微量元素，如稀土元素，重金量元素及在利用過程中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律

第 3 章 油頁巖中微量元素含量及富集特性3.1 油頁巖中重金屬元素含量及賦存狀態(tài)圖3-1給出了四種油頁巖樣品中8種金屬微量元素的含量及其濃度克拉克值(K 為元素的濃度克拉克值=元素含量/元素地殼豐度）。當濃度克拉克值大于 1 時，該元素相對集中；當該值小于 1 時，則意味著分散[55]�？死藵舛戎凳呛饬吭丶谢蚍稚⒊潭鹊牧己脴顺�。通過本研究中所計算得到的克拉克濃度值可見，元素在不同油頁巖樣品中所表現(xiàn)的富集程度不同。除 10807 號樣品的 Ge 和 Pb 元素外，其余元素普遍的都較巖石中同類巖石中元素富集程度不高（㩳4）。地殼豐度表示地殼中化學元素的平均含量，是地球化學定量研究元素分散、富集與成礦條件的基本依據(jù)[56-57]。因此，油頁巖中微量元素的地球化學特征可通過該元素的地殼豐度來判斷。由圖 1 可知：四種油頁巖樣品中微量元素含量的變化趨勢與其地殼豐度的變圖 3-1 油頁巖中重金屬元素含量及克拉克濃度值化趨勢基本一致，地殼中豐度較高的元素在油頁巖樣品中的含量也較高，原因在于這兩種油頁巖中所測微量元素的分布主要受元素地球化學循環(huán)的影響。圖 3-2 所示是四組油頁巖樣品中幾種重金屬元素的賦存形態(tài)

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本文編號：2815152