【摘要】：隨著經(jīng)濟和工業(yè)的發(fā)展,能源短缺問題日益突出,尋找替代能源已經(jīng)成為推動當今社會可持續(xù)發(fā)展的重要議題。油頁巖儲量巨大,經(jīng)過低溫熱解可以生成頁巖油和熱解氣。頁巖油的碳氫比類似于石油,熱解氣可直接用于燃燒。因此,油頁巖被認為是最佳的石油補充能源,引起了國內(nèi)外學者的廣泛關(guān)注。油頁巖熱解過程及產(chǎn)油、產(chǎn)氣規(guī)律因頁巖礦品質(zhì)不同而差別較大,受催化劑影響程度及規(guī)律也不盡相同。新疆吉木薩爾地區(qū)油頁巖儲量占全國儲量的17%,平均含油量8%,具有較大的開發(fā)價值,而我國油頁巖研究的熱點主要集中在茂名、樺甸和撫順幾個礦區(qū)上。因此,本文以新疆吉木薩爾地區(qū)油頁巖為研究對象,探索其熱解過程中的主要特點及規(guī)律;為了提高頁巖油及頁巖氣產(chǎn)率,在樣品中添加不同種類的催化劑,初探該地區(qū)油頁巖的催化熱解機理,為其高效節(jié)能地開發(fā)提供試驗和理論依據(jù)。為了節(jié)約實驗研究的時間及經(jīng)濟成本,本文對吉木薩爾油頁巖熱解過程進行數(shù)值模擬研究,建立符合實際的數(shù)學模型,以期更加高效地推進研究進度。本文中,選用CoCl_2·6H_2O、Fe_2O_3和Fe_3O_4作為催化劑,對吉木薩爾油頁巖進行催化熱解研究。對添加了不同催化劑的油頁巖樣品進行熱重分析,并對結(jié)果進行對比,發(fā)現(xiàn)CoCl_2·6H_2O對吉木薩爾油頁巖的催化效果最好。采用主曲線法和幾種無模型法對各樣品熱解反應(yīng)進行動力學分析。發(fā)現(xiàn)CoCl_2·6H_2O不僅能使油頁巖熱解平均活化能由216kJ/mol降低至163kJ/mol,而且降低熱解溫度約100℃;而添加Fe_2O_3和Fe_3O_4樣品熱解活化能有些許升高。進一步分析發(fā)現(xiàn),鐵基催化劑對吉木薩爾油頁巖中礦物質(zhì)分解有一定的抑制作用。對未添加催化劑油頁巖樣品和添加CoCl_2·6H_2O樣品分別進行熱重-質(zhì)譜(TG-MS)分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn)CoCl_2·6H_2O能夠大幅提高熱解產(chǎn)物濃度。采用實驗室鋁甑對各樣品進行熱解實驗,分別收集頁巖油和頁巖氣,并采用質(zhì)譜-色譜(GC-MS)對其成分進行分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn),CoCl_2·6H_2O可提高頁巖油收油率約1.5倍;Fe_2O_3提高收油率約1.15倍;Fe_3O_4并不能提高收油率,但頁巖氣產(chǎn)率升高。對比幾種樣品的頁巖油及頁巖氣成分,發(fā)現(xiàn)物質(zhì)種類變化并不大。通過實驗研究了油頁巖不同層理方向的導熱系數(shù)變化情況。結(jié)果顯示,平行于床層方向?qū)嵯禂?shù)是垂直于床層方向的1.25倍。同時,測量了大量工業(yè)生產(chǎn)用塊狀油頁巖的外形尺寸,長寬比、長厚比以及寬厚比結(jié)果顯示,油頁巖具有明顯的扁平狀矩形特征。在此基礎(chǔ)上,對于油頁巖常規(guī)熱解過程,以矩形為物理模型,本文給出了單顆粒油頁巖熱解過程的數(shù)學模型,其中原項包含了各子反應(yīng)和總反應(yīng)的動力學參數(shù)。采用文獻實驗數(shù)據(jù)驗證了模型的正確性,認為該模型能夠更加精確地描述油頁巖顆粒熱解過程及內(nèi)部溫度場情況。對吉木薩爾油頁巖熱解過程模擬結(jié)果顯示,顆粒內(nèi)外溫差隨著當量直徑的增大而增大;將油頁巖視為各向異性材料時,當量直徑大于30mm時的最終加熱時間與各向同性材料相差達45s,在此基礎(chǔ)上,給出了吉木薩爾油頁巖熱解時間隨當量直徑變化之間的規(guī)律。為模擬油頁巖催化熱解過程打下基礎(chǔ)。
【學位授予單位】：武漢科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TE662

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本文編號：2776947