【摘要】：深度加氫脫除油品中的含氮化合物是本領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。傳統(tǒng)的加氫脫氮工藝通常采取較高的溫度和壓力來實現(xiàn)的,不僅能耗高,設(shè)備投入成本大,而且導(dǎo)致烯烴飽和、辛烷值下降、催化劑積炭和結(jié)焦等問題。本文根據(jù)離子液體具有特殊氫鍵的特點(diǎn),提出固體催化劑耦合離子液體實現(xiàn)加氫脫氮的新過程,研究了離子液體對固體催化劑加氫反應(yīng)的促進(jìn)作用。主要研究內(nèi)容如下:采用二次浸漬法制備了六種不同載體(活性炭、硅膠、ZSM-5、MCM-41、γ-Al_2O_3、SBA-15)的Ni_2P催化劑,并在漿態(tài)床反應(yīng)器中進(jìn)行活性評價。得知SBA-15分子篩負(fù)載的Ni_2P催化劑脫氮率效果最佳,溫度為210℃,壓力為4 MPa,反應(yīng)四個小時脫氮率達(dá)到了36%,由不同催化劑的晶相、結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定性和酸堿性等信息,可知SBA-15分子篩負(fù)載的Ni_2P催化劑具有比表面積大、酸性量大是促進(jìn)催化加氫脫氮性能的主要因素�？疾炝薔i_2P/SBA-15催化劑分別耦合四種不同的離子液體加氫脫氮的性能,得出固體催化劑耦合[BMIM]BF_4加氫脫氮效果最佳,脫氮率達(dá)到51.2%,較固體催化劑加氫脫氮有較明顯地提高。由金屬助劑的篩選和負(fù)載量的優(yōu)化,得知5wt.%Mo-25 wt.%Ni_2P/SBA-15固體催化劑耦合離子液體([BMIM]BF_4)進(jìn)行的催化反應(yīng)中,當(dāng)反應(yīng)溫度為150℃、壓力為3 MPa時,其催化脫氮活性最佳為80.1%。金屬助劑Mo負(fù)載的催化劑比表面積、孔容孔徑最大,這有利于吡啶和H_2在催化劑的表面、孔道中擴(kuò)散,從而促進(jìn)了催化加氫脫氮效率。將反應(yīng)后的離子液體進(jìn)行循環(huán)四次加氫脫氮的性能評價可知,離子液體的結(jié)構(gòu)特征基本穩(wěn)定,且在催化加氫脫氮反應(yīng)中循環(huán)使用性能較好,具有綠色催化的特質(zhì)。
【學(xué)位授予單位】：中國石油大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TE624.5
【圖文】：

- 4 - 吡啶 HDN 的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)：（a）硫化的 NiMo/γ-Al2O3催化劑和（b）氮化的Al2O3催化劑Proposed reaction network of pyridine HDN over: (a) sulfided NiMo/γ-Al2Onitrided NiMo/γ-Al2O3catalysts加氫脫氮催化劑研究進(jìn)展催化劑，作為油品加氫提質(zhì)技術(shù)的核心，一直以來是國內(nèi)外研究。國內(nèi)外的研究工作者將催化劑的活性組分、載體和助劑這三個量的探究。

圖 1.2 磷化物中的三角棱鏡和四十五面體結(jié)構(gòu)riangular prism and tetrakaidecahedral structures in phosp屬磷化物是一類對加氫脫硫和加氫脫氮具有優(yōu)異活究了金屬磷化物催化劑的氫化作用，Chen 等[33]將反應(yīng)。Li 等[34]采用金屬磷酸鹽前體的程序升溫還原ns 團(tuán)隊根據(jù)這種方法合成了其他過渡金屬磷化物[35]價的前驅(qū)體采用適中的溫度（773-873 K）便可制載體和負(fù)載型過渡金屬磷化物的合成新方法，包合金[37]作為前體，檸檬酸改性前體[38]，溶劑熱合成散、高表面積無載體磷化物。由于金屬磷化物向不面金屬原子暴露于流體反應(yīng)物中，從而促進(jìn)了加氫物催化劑的作用下，對二苯并噻吩等含硫化合物在合物在加氫脫氮反應(yīng)中均表現(xiàn)出良好的催化活性，進(jìn)行催化活性評價實驗得知，催化活性的順序為：

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本文編號：2727055