【摘要】：煤炭是我國(guó)作為主體能源,儲(chǔ)量最為豐富,為充分利用我國(guó)豐富的煤炭資源,緩解我國(guó)天然氣需求的壓力,進(jìn)行煤制天然氣技術(shù)開發(fā)符合能源高效利用發(fā)展戰(zhàn)略。合成氣耐硫甲烷化是煤制天然氣技術(shù)的關(guān)鍵步驟,開展煤制天然氣催化技術(shù)研究,提升催化劑活性及穩(wěn)定性具有重要意義。針對(duì)耐硫甲烷化工藝需要,本文進(jìn)行了適用于400~600?C溫度范圍的耐硫甲烷化過程的催化劑研制,重點(diǎn)對(duì)CeZrO_2復(fù)合載體的制備及與活性組分MoS_2的構(gòu)效關(guān)系對(duì)耐硫甲烷化反應(yīng)的影響進(jìn)行了研究。研究表明,將ZrO_2引入CeO_2制備得到Ce_xZr_(1-x)O_2固溶體作為Mo基催化劑的載體,MoO_3物種可在載體表面上高度分散,Ce_xZr_(1-x)O_2固溶體Mo基催化劑表面存在氧空位且隨Ce/Zr摩爾比的提高而增加。當(dāng)復(fù)合載體中CeO_2/ZrO_2為4:1時(shí)復(fù)合載體催化劑的活性最高、穩(wěn)定性最好。研究還發(fā)現(xiàn),采用不同的方法制備CeZrO_2復(fù)合載體,Ce物種在催化劑表面的分布存在差異,Ce物種分布在催化劑表面時(shí)更有利于耐硫甲烷化活性。采用不同方法所獲催化劑的活性依次為:MoO_3/CeZr-DP(沉積沉淀法)MoO_3/CeZr-CA(共浸漬法)MoO_3/CeZr-IMP(浸漬法)。此外,考察了,在MoO_3/ZSM-5中引入CeO_2、ZrO_2或Ce_(1-x)Zr_xO_2載體性能結(jié)果表明MoO_3/Ce_(0.8)Zr_(0.2)-ZSM-5催化劑較MoO_3/ZSM-5及其他MoO_3/Ce_(1-x)Zr_xO_2-ZSM-5具有更好的耐硫甲烷化性能。另外,催化劑評(píng)價(jià)結(jié)果表明:在采用一步共沉淀法得到的Ce_(0.2)Zr_(0。8)O_2固溶體,負(fù)載15 wt.%的MoO_3得到立方相MoO_3/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化劑在550~600?C及空速為5000 h~(-1)條件下平穩(wěn)運(yùn)行80小時(shí)后,CO轉(zhuǎn)化率仍保持在65?1%,具有非常好的穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TE665.3;TQ426
【圖文】：

天津大學(xué)碩士學(xué)位論文之外，其還具有一個(gè)很可觀的優(yōu)勢(shì)，即可以副產(chǎn)高壓蒸汽，高壓蒸汽可以用于動(dòng)蒸汽機(jī)發(fā)電，也可以用于其他公用工程，實(shí)現(xiàn)資源的二次利用。提高了能源使用效率，可顯著的降低了能耗。而 TREMPTM工藝技術(shù)因需要在高壓條件下作[33-34]，因此需要對(duì)裝置材料的要求相對(duì)嚴(yán)格。

圖 1-2 魯奇公司間接甲烷化工藝流程圖Fig. 1-2 Simplified process flow diagram of methanation of Lurgi company目前，正在運(yùn)行的甲烷化裝置[35]DAMI 和 ADAMII 均采用了托普索 TREM的甲烷化工藝（見圖 1-3 所示），該裝置已經(jīng)累計(jì)穩(wěn)定運(yùn)行 11000 小時(shí)以上。在Topsoe 甲烷化工藝中要求 H2/CO 摩爾比為 3，反應(yīng)氣體氛圍中總的硫含量不能高于 2.0×10-7，通過精脫硫?qū)⒃蠚庵泻靠倽舛冉档椭?3.0×10-9以下。

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4 胡宗健 ,陳達(dá)專;文藝社會(huì)心理學(xué)論略[J];文學(xué)自由談;1988年05期

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8 楊全;張浩;卜龍利;;復(fù)合載體負(fù)載型催化劑制備及其微波輔助催化氧化甲苯性能試驗(yàn)[J];西安建筑科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2014年01期

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10 李慧遠(yuǎn);周[

本文編號(hào)：2724853