【摘要】：我國(guó)煤層氣資源儲(chǔ)量豐富,但開發(fā)利用效率較低,尤其是低濃度煤層氣,造成了巨大的資源浪費(fèi)和嚴(yán)重的環(huán)境污染。提高煤層氣的利用效率已成為能源領(lǐng)域迫切需要解決的一個(gè)關(guān)鍵問題。氣體水合物是由水分子和氣體分子在一定的溫度和壓力條件下形成的結(jié)晶狀化合物。不同氣體分子形成水合物的相平衡條件不同,是水合物法分離混合氣體的理論基礎(chǔ)。利用水合物法提純低濃度煤層氣具有廣闊的應(yīng)用前景,近年來受到國(guó)內(nèi)外學(xué)者的普遍關(guān)注。但是水合物結(jié)晶時(shí)間過長(zhǎng)、生成水合物的溫度和壓力條件苛刻、甲烷回收率不高是該方法目前需解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。針對(duì)這些關(guān)鍵科學(xué)問題,本文在溶液攪拌體系、石英砂體系、煤炭顆粒體系開展了水合物法分離低濃度煤層氣(30.0 mol%CH4,60.0 mol%N2,10.0 mol%O2)的實(shí)驗(yàn)研究,重點(diǎn)研究了表面活性劑、多孔介質(zhì)飽和度等因素對(duì)氣體消耗量、水合物生成速率、CH4回收率等參數(shù)的影響關(guān)系,主要獲得以下幾點(diǎn)結(jié)論:①采用觀察法測(cè)定了低濃度煤層氣在1.0 mol%THF溶液中生成水合物的相平衡條件。與純水體系的相平衡數(shù)據(jù)對(duì)比發(fā)現(xiàn),促進(jìn)劑四氫呋喃(THF)大大降低了低濃度煤層氣生成水合物的相平衡壓力。②根據(jù)測(cè)定的相平衡數(shù)據(jù),在THF溶液攪拌體系與THF/SDS溶液攪拌體系開展了低濃度煤層氣提濃的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究。研究結(jié)果表明,表面活性劑SDS能有效縮短水合物的結(jié)晶誘導(dǎo)時(shí)間,促進(jìn)水合物快速生成,并提高CH4回收率與分離效率。③在石英砂體系開展了動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究。通過研究發(fā)現(xiàn),與THF/SDS溶液體系相比,低濃度煤層氣在石英砂體系的結(jié)晶誘導(dǎo)時(shí)間明顯縮短,水合物生成速率更快,但氣體消耗量和CH4回收率較低。④在煤炭顆粒體系開展了低濃度煤層氣的分離動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,煤炭顆粒對(duì)CH4氣體具有較強(qiáng)的吸附作用,極大的縮短了氣體水合物的生成過程。煤炭顆粒的飽和度越小,氣體消耗量和氣體消耗速率越大。比較溶液體系、石英砂體系、煤炭顆粒體系的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們發(fā)現(xiàn)THF/SDS溶液攪拌體系獲得的CH4氣體回收率最高(40%),水合物分解氣中CH4濃度從30mol%升至50mol%。當(dāng)煤炭顆粒的飽和度為40%時(shí),在其吸附-水合反應(yīng)的共同作用下,水合物的結(jié)晶誘導(dǎo)時(shí)間最短,氣體消耗量和氣體消耗速率最大。
[Abstract]:China is rich in CBM resources, but the efficiency of exploitation and utilization is relatively low, especially the low concentration of CBM, which results in a huge waste of resources and serious environmental pollution. Improving the utilization efficiency of coalbed methane (CBM) has become a key problem in energy field. Gas hydrate is a crystalline compound formed by water molecule and gas molecule under certain temperature and pressure. The phase equilibrium conditions of hydrate formation by different gas molecules are different, which is the theoretical basis for the separation of mixed gases by hydrate method. The application of hydrate method in the purification of low concentration coalbed methane (CBM) has a broad application prospect, which has attracted widespread attention of scholars at home and abroad in recent years. However, the key scientific problems need to be solved at present are the excessive crystallization time of hydrate, the harsh temperature and pressure conditions for hydrate formation, and the low recovery rate of methane. In view of these key scientific problems, the separation of low concentration coalbed methane (30.0 mol Ch _ 4 and 60.0 mol N _ 210.0 mol%O2) by hydrate method has been carried out in the solution agitating system, quartz sand system and coal particle system, with emphasis on the study of surfactants. The effect of saturation of porous media on gas consumption, hydrate formation rate and Ch _ 4 recovery rate, etc. The main conclusions are as follows: 1. The phase equilibrium conditions for the formation of hydrate from low concentration coalbed methane in 1. 0 mol%THF solution were determined by using the observation method. Comparing with the phase equilibrium data of pure water system, it is found that the accelerator tetrahydrofuran (THF) greatly reduces the phase equilibrium pressure of the formation of hydrate from low concentration coalbed methane according to the measured phase equilibrium data. The kinetics of coal bed methane (CBM) concentration in THF solution stirring system and THF/SDS solution stirring system was studied. The results show that surfactant SDS can effectively shorten the induction time of hydrate crystallization, promote the rapid formation of hydrate, and improve the recovery rate and separation efficiency of CH4 in quartz sand system. It is found that the crystallization induction time of low concentration coalbed methane in quartz sand system is shorter than that of THF/SDS solution system, and the rate of hydrate formation is faster than that of THF/SDS solution system. However, gas consumption and CH4 recovery were lower. 4. 4. The separation kinetics experiments of coal bed methane with low concentration were carried out in coal particle system. The experimental results show that coal particles have strong adsorption on CH4 gas and greatly shorten the gas hydrate formation process. The smaller the saturation of coal particles, the greater the gas consumption and gas consumption rate. Comparing the experimental results of solution system, quartz sand system and coal particle system, we found that the recovery rate of CH4 gas in THF/SDS solution agitation system was the highest (40%), and the concentration of CH4 in hydrate decomposition gas increased from 30 mol% to 50 mol%. When the saturation of coal particles is 40, the crystallization induction time of hydrate is the shortest, and the gas consumption and gas consumption rate are the largest under the combined action of adsorption-hydration reaction.
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TD845

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本文編號(hào)：2188056