本文關(guān)鍵詞： 置換法 降壓法 反應(yīng)機(jī)理　出處：《大連理工大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：隨著現(xiàn)代社會的快速發(fā)展,人類對能源的需求量與日俱增,能源的可持續(xù)供給日益成為各個國家的重要戰(zhàn)略問題,天然氣水合物作為21世紀(jì)重要的后續(xù)能源,在世界范圍內(nèi)受到了廣泛的重視。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì),目前全球天然氣水合物中的有機(jī)碳儲量相當(dāng)于所有已探明化石燃料的兩倍,如何對其進(jìn)行更高效的開采,各國都在加快自己的探索步伐。二氧化碳的減排是國際環(huán)境保護(hù)的重要議題之一,與全球氣候變化密切相關(guān),人們正在嘗試以水合物的形式把二氧化碳封存于海底。在對二氧化碳置換開采天然氣水合物在熱力學(xué)及動力學(xué)的可行性、置換反應(yīng)的制約因素、置換率和置換速率的實(shí)驗(yàn)和模擬研究、以及置換機(jī)理的綜述的基礎(chǔ)上,本文設(shè)計(jì)了一套高壓低溫實(shí)驗(yàn)平臺,模擬了地質(zhì)層中的多孔介質(zhì),原位生成甲烷水合物,圍繞影響置換反應(yīng)的主要因素：水合物的飽和度、溫度、壓力、二氧化碳的相態(tài)對置換率的影響,研究了置換反應(yīng)的特性,本文將二氧化碳相態(tài)變化、溫度、壓力因素與相平衡圖相結(jié)合,系統(tǒng)地討論了反應(yīng)的特性；在此基礎(chǔ)上,本文結(jié)合Avrami模型和收縮核模型,擬合了置換反應(yīng)的過程,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)可以分為表面置換階段和內(nèi)部置換階段,而制約置換反應(yīng)的主要因素是內(nèi)部置換階段中二氧化碳分子的擴(kuò)散阻力,結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析了不同工況條件下的詳細(xì)置換反應(yīng)過程；基于已進(jìn)行的置換反應(yīng)特性和機(jī)理的研究,針對傳統(tǒng)的置換方法置換速率和效率較低的現(xiàn)狀,我們提出了一種結(jié)合降壓過程的新型開采方法,本方法旨在反應(yīng)的第二階段中使部分水合物分解,為二氧化碳的擴(kuò)散提供通道,文中詳細(xì)設(shè)計(jì)了該方法的操作步驟,并通過實(shí)驗(yàn)研究對比了不含降壓過程的置換率,得到該方法可以有效的提升置換速率和置換率的結(jié)論,為強(qiáng)化二氧化碳置換法提供了一個新的思路。另外,本文做了相當(dāng)數(shù)量的置換反應(yīng)基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn),充實(shí)了置換法開采天然氣水合物的研究的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本文研究發(fā)現(xiàn),相平衡圖中區(qū)域A(液相二氧化碳)和區(qū)域C(甲烷水合物不穩(wěn)定區(qū))比區(qū)域B(氣相二氧化碳及水合物穩(wěn)定區(qū))更加有效。溫度位于冰點(diǎn)以下時將會制約置換過程,影響置換反應(yīng)的主要因素有兩個：一是水合物的表面積即反應(yīng)面積,另一個是二氧化碳的擴(kuò)散能力。區(qū)域A中較高的飽和度和較高壓力有利于置換反應(yīng)的進(jìn)行,區(qū)域C中較低的壓力較低的飽和度有利于置換反應(yīng)的進(jìn)行。區(qū)域B中,置換率隨飽和度先上升后下降,隨溫度上升而增大,冰點(diǎn)以下時溫度效應(yīng)并不明顯。本文比較了三個區(qū)域的反應(yīng)溫度壓力信號討論置換機(jī)理,研究發(fā)現(xiàn),置換過程分為兩個階段,第一階段為表面反應(yīng)階段,速率較快能夠和Avrami模型很好的擬合;第二個階段,由于二氧化碳擴(kuò)散受制約,反應(yīng)速率較慢,能夠和收縮核模型很好的擬合。對比結(jié)合法與單純的置換法的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,發(fā)現(xiàn)結(jié)合法能夠有效的提升置換率,降壓過程能夠使部分的甲烷水合物分解,為二氧化碳向水合物內(nèi)部擴(kuò)散提供通道。
[Abstract]:With the rapid development of modern society , the demand for energy is increasing day by day , and the sustainable supply of energy is becoming an important strategic problem in every country . The main factors that influence the displacement reaction are two : one is the surface area of the hydrate , the reaction area , and the other is the diffusion capacity of the carbon dioxide . The higher saturation and higher pressure in the area A are favorable for the substitution reaction . In the region B , the substitution rate increases with the saturation first , and the temperature effect is not obvious . In the second stage , because the carbon dioxide diffusion is restricted , the reaction rate is slow , the partial methane hydrate can be decomposed , and the channel can be provided for the diffusion of carbon dioxide into the hydrate .

【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TE37

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號：1468933