【摘要】：采用電化學(xué)技術(shù)對(duì)含有溴化物的飲用水消毒時(shí),共存離子對(duì)BrO3-副產(chǎn)物形成過(guò)程的影響是一個(gè)不可回避的問(wèn)題。摸清常見(jiàn)無(wú)機(jī)共存離子對(duì)電化學(xué)體系中BrO3-生成的影響規(guī)律和機(jī)理,對(duì)于推進(jìn)電化學(xué)消毒技術(shù)的規(guī)�；踩珣�(yīng)用具有較為重要的現(xiàn)實(shí)意義。本研究采用催化氧化機(jī)理不同且具有行業(yè)代表性的Ti/Pt電極和摻硼金剛石膜(BDD)電極作為陽(yáng)極,在電極間距0.5 cm、電流密度5 mA/cm2的設(shè)定條件下,考察了中性環(huán)境下水中常見(jiàn)離子(SO42-、Cl-、HCO3-、NO3-、NH4+、Ca2+、Mg2+)對(duì)BrO3-形成的影響規(guī)律,研究了不同pH、相同離子強(qiáng)度不同組成等情景下共存離子對(duì)BrO3-生成的影響效應(yīng),并結(jié)合電化學(xué)行為、熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)和溴元素轉(zhuǎn)化過(guò)程分析,得出以下主要結(jié)論:1.SO42-共存時(shí),SO42-濃度增大對(duì)Pt電極氧化體系內(nèi)BrO3-的生成產(chǎn)生抑制作用。SO42-在Pt電極上形成過(guò)氧硫酸鹽和過(guò)氧化單硫酸鹽占據(jù)電極表面活性位點(diǎn),減少Br-被電極表面直接氧化的幾率,從而降低了 BrO3-的生成速率。而共存SO42-濃度增大,對(duì)于BDD電極體系內(nèi)BrO3-的生成形成促進(jìn)作用。電生·OH激發(fā)SO42--生的SO4-·,可能是促進(jìn)作用的主因;2.Cl-共存的情況下,Pt電極和BDD電極電生次氯酸對(duì)BrO3-的形成有促進(jìn)作用。析氯能力較強(qiáng)的Pt電極所生成的HOCl/OCl-會(huì)將溴化物氧化為BrO3-,加快BrO3-的形成速率。BDD電極氧化體系內(nèi),主要依靠·OH的間接氧化,不僅可以與Br-反應(yīng)生成BrO3-,還可以將Cl-氧化成ClOH-·,在Br-的參與下形成HOBr,進(jìn)而促進(jìn)BrO3-的形成;3.HCO3-共存時(shí),兩種電極氧化體系內(nèi)反應(yīng)液pH的升高,都可以促進(jìn)BrO3-的形成。Pt電極體系內(nèi)HCO3-共存時(shí),產(chǎn)生的具有強(qiáng)氧化性的H2O2加快了溴化物生成BrO3-的反應(yīng)速率;BDD電極體系內(nèi)電生·OH能與HCO3-/CO32-反應(yīng)生成可以與OBr-反應(yīng)生成BrO·的HCO3·/·C03-,這可能是共存HCO3-促進(jìn)BrO3-形成的主要原因;4.NO3-共存時(shí)對(duì)BrO3-形成的促進(jìn)作用較為明顯。共存NO3-15mg/L,初始溴離子濃度2mg/L的條件下,與未添加NO3-時(shí)相比,Pt電極和BDD電極體系內(nèi),BrO3-分別增加了 121.43%和278.36%。NO3-容易在陰極發(fā)生還原反應(yīng),減少BrO3-在陰極與H+的接觸幾率,減少BrO3-的還原,從而增大BrO3-的生成濃度;5.NH4+共存時(shí),會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)液pH降低,間接抑制BrO3-形成;NH4+與HOBr/OBr-反應(yīng)生成溴胺,減少BrO3-的形成,NH4+濃度越大,抑制作用越強(qiáng)。初始溴離子濃度2 mg/L,與未添加NH4+相比,投加NH4+2mg/L后,Pt電極和BDD電極體系中活性溴濃度分別下降了 11.76%和24.00%;6.結(jié)合熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)分析得知,離子共存時(shí),一級(jí)反應(yīng)可以描述BrO3-、Br-以及活性溴的濃度變化。相比于Pt電極,BDD電極體系內(nèi),電生·OH的無(wú)選擇性氧化,使得活性溴未出現(xiàn)明顯累積。本研究著重在項(xiàng)目組前期BrO3-生成機(jī)理研究的基礎(chǔ)上,探究主要共存離子存在時(shí),BrO3-的生成規(guī)律和影響機(jī)理。研究的結(jié)果可以豐富電化學(xué)技術(shù)消毒含溴水的機(jī)理,為電化學(xué)技術(shù)的應(yīng)用提供更完善的理論依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TU991.25
【圖文】：

逡逑１．４．４技術(shù)路線逡逑本研宄的技術(shù)路線見(jiàn)圖１－５。逡逑Ｔｉ／Ｐｔ電極邐ＢＤＤ電極逡逑邐＾＾邐＾邋Ｃ邐ｆ邐，逡逑共存陰離子邐共存陽(yáng)離子邐ｐＨ影響邐離子強(qiáng)度影響逡逑■邐－？邋Ｖ邐＾邋—邋邋邋邋—ｉ—－邐＾逡逑共存離子對(duì)Ｂｒ0］＿形成的影響規(guī)律逡逑邐邐Ｊ逡逑邐

邐美國(guó)ＦＥＩ公司逡逑２．邋１．３實(shí)驗(yàn)裝置逡逑電解實(shí)驗(yàn)在自制的循環(huán)電解反應(yīng)器中進(jìn)行，實(shí)驗(yàn)裝置圖示詳見(jiàn)圖２－１。反應(yīng)液通過(guò)逡逑蠕動(dòng)泵以恒定流速在矩形有機(jī)玻璃電解槽和作為溶液儲(chǔ)藏器的燒杯（有效容積３邋Ｌ）間逡逑循環(huán)。電解實(shí)驗(yàn)所用的陽(yáng)極為ＢＤＤ陽(yáng)極和Ｔｉ／Ｐｔ陽(yáng)極，相應(yīng)尺寸的Ｔｉ電極作為陰極，逡逑具體電極參數(shù)見(jiàn)表２－３。電極豎直對(duì)置于電解槽內(nèi)，外電路連接直流穩(wěn)壓電源（安泰信逡逑ＴＰＲ３００５Ｔ），電源有效電壓范圍為０￣３０Ｖ，有效電流范圍為０－５Ａ，以５ｍＡ／ｃｍ２電流逡逑密度恒電流供電。溶液儲(chǔ)藏器置于磁力攪拌器上，快速攪拌以保證反應(yīng)液濃度均勻。逡逑１２逡逑

分別配制Ｂｒ＿、Ｂｒ０３＿、Ｓ０４２＇邋Ｃｌ＿、Ｎ０３＿標(biāo)準(zhǔn)曲線系列溶液，按從低濃度到氋濃度逡逑的順序進(jìn)樣，分別對(duì)不同標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行峰面積分析，得到濃度與峰面積的擬合曲線，相逡逑應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)曲線如圖２－３至圖２－７所示。逡逑１７逡逑

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本文編號(hào)：2804762