【摘要】：由于藥品和個(gè)人護(hù)理品（PPCPs）的大量生產(chǎn)和使用，以及相關(guān)儀器分析技術(shù)的提高，此類(lèi)微量污染物質(zhì)在水環(huán)境中被頻繁檢出。這類(lèi)物質(zhì)由于其低濃度的累積效應(yīng)、較強(qiáng)的生物活性和難降解等特征，對(duì)生態(tài)系統(tǒng)、生物和人類(lèi)健康造成急性或慢性危害。 本論文選取在水環(huán)境中廣泛存在的非甾體抗炎藥布洛芬（IBP）和磺胺類(lèi)抗生素磺胺甲VA唑（SMX）兩種PPCPs，采用水處理常用的高錳酸鉀、次氯酸鈉、臭氧三種預(yù)氧化劑，考察了接觸時(shí)間、目標(biāo)物初始濃度、pH值、本底有機(jī)物腐殖酸等因素對(duì)預(yù)氧化劑去除目標(biāo)物的影響以及常用氧化劑氧化SMX的降解途徑，為理論分析和實(shí)際工程應(yīng)用提供依據(jù)。 高錳酸鉀、次氯酸鈉、臭氧與布洛芬接觸30min后，去除率基本趨于穩(wěn)定，分別達(dá)到59.07%、11.72%、88.42%；臭氧的去除效果優(yōu)于另外兩種。雖然當(dāng)布洛芬初始濃度增加時(shí)，三種預(yù)氧化劑的去除率降低，但是單位預(yù)氧化劑投加量的去除量增大。由于不同pH條件下，IBP分子的存在形式和不同類(lèi)型氧化劑的氧化性能不同，高錳酸鉀和次氯酸鈉在pH=5.14的條件下對(duì)IBP的去除率高于pH=8.30時(shí)的去除率，相反臭氧在pH=8.30下對(duì)IBP的去除率較高。腐殖酸對(duì)三種氧化劑去除布洛芬大體上存在抑制作用，且濃度越高抑制作用越明顯，低濃度略有促進(jìn)作用。通過(guò)測(cè)定不同氧化劑下布洛芬TOC的去除率和降解液紅外圖譜分析可知常用預(yù)氧化劑只是表觀上高效地去除了布洛芬，，降解過(guò)程中生成了大量的中間產(chǎn)物，TOC去除率較低，僅為5.58%~18.11%。 三種預(yù)氧化劑與磺胺甲VA唑接觸30min后，去除率基本趨于穩(wěn)定，臭氧和次氯酸鈉的去除率為98.49%和96.93%，優(yōu)于高錳酸鉀（40.76%）。隨著SMX初始濃度的增加，單位預(yù)氧化劑投加量的去除量均增大，其中單位臭氧和次氯酸鈉降解SMX的去除量遠(yuǎn)高于高錳酸鉀，臭氧略高于次氯酸鈉。由于不同pH條件下，SMX分子的存在形式和不同類(lèi)型的氧化劑的氧化性能不同，高錳酸鉀和臭氧在pH=8.22條件下對(duì)SMX的去除率高于pH=4.60時(shí)的去除率。相反，次氯酸鈉在pH=4.60條件下對(duì)SMX的去除率較高。腐殖酸對(duì)三種預(yù)氧化劑降解去除SMX的影響大小不同。對(duì)于預(yù)氧化體系而言，雖然高錳酸鉀、次氯酸鈉、臭氧對(duì)SMX去除率很高，但是，TOC去除率僅為5.12%、4.77%和16.71%。 采用LC-MS分析SMX在氧化過(guò)程中的的降解產(chǎn)物，并建立SMX氧化降解的途徑，研究結(jié)果表明反應(yīng)部位主要是苯環(huán)酰胺上S-N、芳伯氨基、異惡唑上的碳碳雙鍵及相連的甲基；三種氧化劑根據(jù)自身的氧化特性進(jìn)行反應(yīng)，臭氧和高錳酸鉀的反應(yīng)主要途徑有S-N鍵的斷裂、芳伯氨基上氧化反應(yīng)、苯環(huán)的羥基化反應(yīng)、異惡唑環(huán)上碳碳雙鍵的氧化加成反應(yīng)和異惡唑環(huán)上甲基的氧化成羧反應(yīng)，次氯酸鈉除了能與SMX發(fā)生氧化反應(yīng)外，還易與芳伯氨基苯胺位點(diǎn)進(jìn)行氯取代反應(yīng)，生成有毒物質(zhì)。從安全性、高效性上進(jìn)行綜合分析比較，表明臭氧是去除SMX等磺胺類(lèi)PPCPs的最優(yōu)預(yù)氧化劑。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類(lèi)號(hào)】：TU991.2

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本文編號(hào)：2417556