發(fā)布時間：2018-04-02 17:25

  本文選題：雌激素　切入點：降解　出處：《吉林大學》2016年碩士論文

【摘要】：類固醇雌激素是雌激素活性極強的內分泌干擾素,市政污水處理廠出水和集約化畜禽養(yǎng)殖場是類固醇雌激素進入環(huán)境中的兩大主要污染源。近年來,隨著生活水平的提高,刺激集約化養(yǎng)殖規(guī)模不斷擴大,各種天然及人工合成雌激素的濫用,進入環(huán)境中的雌激素超出環(huán)境容量,對水生生物及人體產生一系列內分泌干擾效應。養(yǎng)殖場周圍的雌激素主要包括雌酮(Estrone,E1),雌二醇(Estradiol,E2),雌三醇(Estriol,E3)天然雌激素及乙炔基雌二醇(17α-ethinylestradiol,EE2)人工合成雌激素,在痕量濃度(1ng/L)下就可以產生內分泌干擾效應。然而,由于對雌激素濫用及污染危害缺乏有效的認識,國內關于雌激素的研究起步較晚,目前污染調查介于剛起步階段。本文基于前期污染調查的基礎上,針對雌激素在環(huán)境中的存在狀態(tài)及環(huán)境樣品的復雜性,建立了糞便、土壤等固體樣品和滲濾液、地下水等液體樣品中痕量雌激素的前處理及測試方法。利用固液萃取和SPE-HLB萃取技術對固液樣品進行前處理,采用反相高效液相色譜耦合熒光檢測器,通過水-乙腈的梯度洗脫,對四種目標物的檢出限分別可達1.1×10~（-2）μg/L(E1),4.11×10~（-4）μg/L(E2),5.2×10~（-3）μg/L(E3),7.18×10~（-3）μg/L(EE2)。該檢測手段能夠有效降低非目標污染物的干擾,對養(yǎng)殖場畜禽糞便及周圍的土壤,地表水和地下水中雌激素的監(jiān)測結果,表明養(yǎng)殖場附近的環(huán)境均受到雌激素不同程度的污染,不僅如此,地表水體流域及自來水中也檢測到痕量的雌激素。從污染場地中篩選馴化獲得兩株雌激素降解菌,假單胞菌G1和戈登式菌屬R9,其中R9是一株新菌。R9不僅對p H(1-11)、溫度(4-40oC)均表現出極好的耐受性和降解效果(93%),并且對mg/L,ug/L甚至ng/L級別的E2也有較高的降解效率(90%),同時能夠將E2的主要中間產物E1和E3有效降解,但無抗生素抗性;G1對抗生素的耐受性較好,但受p H影響比較明顯,當p H在6.5-7.5之間時,E2的降解率達90%以上,超出該范圍后降解率明顯下降。通過兩株菌對E2的降解產物分析,表明兩株菌均能將E2轉化成E1和E3,之后繼續(xù)進行代謝。E1作為雌激素的具有代表性中間產物,結合畜禽養(yǎng)殖廢物處理現狀,研究雌激素在畜禽糞便還田過程中,E1在施用畜禽糞便土壤中的吸附解吸行為是污染物在包氣帶中的遷移的重要作用機制。研究結果表明,施用畜禽糞便后,E1在砂質壤土和粉砂性粘土中的吸附平衡時間延長約300%,平衡吸附量分別降低3.16%,9.56%。E1在土壤中的吸附作用受離子強度、p H、腐殖酸及其他共存污染物的共同作用。兩種類型土壤對E1的吸附過程均可用準二級反應動力學方程擬合,其擬合系數R~20.99,土壤對雌激素的吸附過程可用Freundlich吸附等溫線模擬,其擬合系數R~20.9998。室內靜態(tài)淋濾實驗表明,E1在施用畜禽糞便的砂質壤土土柱中的穿透時間比未施用糞便的縮短41.72%PV,而未施用畜禽糞便的粉砂性粘土土柱在實驗過程中流出液并未檢測到E1及轉化物的存在;畜禽糞便的施用能明顯提高雌激素淋出總量的503.99%(砂質壤土)和18394.98%(粉砂性粘土)。所有土柱淋出液中膠體結合態(tài)雌激素的淋出量高出游離態(tài)雌激素淋出量的20.95%-642.11%,說明E1在土柱中的遷移主要通過膠體顆粒的攜帶運移作用。R9菌株能夠降解砂質壤土和粉砂性粘土土柱中部分雌激素,降解效率為別為51.94%、14.37%。對于長期施用畜禽糞便的農田,其包氣帶及地下水容易受到雌激素的污染。
[Abstract]:In recent years , with the improvement of living standard , the concentration of estrogen in the environment of livestock and poultry has been continuously increased , and there is a series of endocrine disrupting effects on the biological and human body of aquatic organisms . The results showed that the adsorption equilibrium time of E1 in sandy loam and silty clay was prolonged by about 300 % , and the equilibrium adsorption capacity decreased by 3.16 % and 9.56 % respectively .

【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X713;X53

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本文編號：1701366