本文關鍵詞：稀土硝酸鹽對高嶺石分解動力學和偏高嶺石堿溶特性的影響

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【摘要】：高嶺土作為工業(yè)用途極廣的硅酸鹽礦物在我國擁有較為豐富的儲量,關于高嶺石熱處理活化及其在地聚合物材料中的應用一直是研究的熱點課題。稀土元素的特殊性質決定了其可以催化某些化學反應的進行,提高化學反應的速率。本文在充分調(diào)研國內(nèi)外相關研究的基礎上,通過高嶺石熱分解動力學和堿溶特性試驗研究明確稀土硝酸鹽對高嶺石的活化作用。將制備好的稀土硝酸鹽摻量為n(Al)/n(RE)=100的高嶺石進行綜合熱分析測試(TGDTG-DTA),利用Coats-Redfern積分法、Achar微分法和Ozawa法對熱分析實驗的數(shù)據(jù)進行動力學計算,通過對比摻入五種不同種類稀土硝酸鹽[Er(NO_3)_3、La(NO_3)_3、Nd(NO_3)_3、Pr(NO_3)_3、Y(NO_3)_3]的高嶺石的動力學參數(shù),研究稀土硝酸鹽對高嶺石熱分解過程的影響。結果表明:高嶺石脫羥基反應過程符合化學反應模型F3機理,其機理函數(shù)的積分和微分表達式分別為:g(α)=(1-α)-2-1和f(α)=1/2(1-α)3,摻入Pr(NO_3)_3的高嶺石脫羥基反應機理函數(shù)與高嶺石相同。摻入Er(NO_3)_3、La(NO_3)_3、Nd(NO_3)_3和Y(NO_3)_3的高嶺石脫羥基過程機理函數(shù)發(fā)生改變,符合化學反應模型F2機理,其機理函數(shù)的積分和微分表達式分別為:g(α)=(1-α)-1-1和f(α)=(1-α)2。不同的稀土硝酸鹽對于高嶺石脫羥基過程動力學參數(shù)的影響程度不同,與未摻入稀土硝酸鹽的高嶺石活化能和指前因子相比,Er(NO_3)_3、La(NO_3)_3、Nd(NO_3)_3以及Y(NO_3)_3對于高嶺石脫羥基反應過程的活化能和指前因子的值降幅均較為顯著,有助于脫羥基反應的進行。其中,摻入Er(NO_3)_3后活化能和指前因子的值降低幅度最大,分別為37.57%和38.88%;摻入Pr(NO_3)_3后二者的值降低幅度最小,分別為8.14%和7.78%。隨著Er(NO_3)_3摻量的增加,高嶺石脫羥基反應活化能快速降低隨后趨于平緩。分別在不同的堿溶液濃度以及堿溶溫度條件下研究Er(NO_3)_3摻量n(Al)/n(RE)=100時對偏高嶺石堿溶特性的影響。采用XRD、SEM和FTIR對堿溶產(chǎn)物進行表征,結果表明:堿溶溫度的提高可以顯著加快堿溶反應的進行,堿溶濃度對于堿溶反應產(chǎn)物的物相組成有較大影響。同時得到偏高嶺石的堿溶過程為:偏高嶺石中的活性硅鋁首先溶解于NaOH溶液中;溶液中的硅鋁組分進一步反應形成膠凝相和沸石相前驅體;根據(jù)堿溶液濃度的不同,沸石相前驅體會轉變成4A沸石相或方鈉石相;4A沸石相隨著堿溶過程的進行最終會轉變成方鈉石相。Er(NO_3)_3的摻入促進了偏高嶺石堿溶過程中沸石相及方鈉石相的形成,同時有利于4A沸石相向方鈉石相的進一步轉變。
【關鍵詞】：高嶺石 稀土硝酸鹽 熱分解動力學 堿溶特性 偏高嶺石
【學位授予單位】：江西理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TD985
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 緒論10-19
• 1.1 高嶺石應用研究進展10-12
• 1.1.1 高嶺石的簡介10
• 1.1.2 偏高嶺石在膠凝材料中的應用研究進展10-12
• 1.2 偏高嶺石活性評價方法及其研究現(xiàn)狀12-15
• 1.2.1 偏高嶺石活性評價方法12-13
• 1.2.2 偏高嶺石活性的影響因素研究現(xiàn)狀13-14
• 1.2.3 偏高嶺石堿溶特性的研究現(xiàn)狀14-15
• 1.3 熱分析技術在礦物分解動力學中的應用15-17
• 1.3.1 熱分析技術簡述15
• 1.3.2 熱分析技術在礦物熱分解中的應用15-17
• 1.4 稀土對固體材料化學反應的催化作用17-18
• 1.5 選題的目的、意義及研究內(nèi)容18-19
• 1.5.1 選題的目的及意義18
• 1.5.2 研究內(nèi)容18-19
• 第二章 試驗原料、儀器及研究方法19-23
• 2.1 試驗原料19-20
• 2.1.1 高嶺石19
• 2.1.2 稀土氧化物19-20
• 2.2 試驗藥劑及儀器20
• 2.3 試驗研究方法20-21
• 2.3.1 摻入稀土硝酸鹽的高嶺石的制備20-21
• 2.3.2 堿溶特性試驗21
• 2.3.3 技術路線21
• 2.4 試樣表征方法21-23
• 2.4.1 綜合熱分析技術21
• 2.4.2 X射線衍射技術21-22
• 2.4.3 傅立葉變換紅外光譜分析22
• 2.4.4 掃描電鏡分析22-23
• 第三章 稀土硝酸鹽對高嶺石熱分解動力學的影響23-40
• 3.1 稀土硝酸鹽對高嶺石熱分解過程的影響23-24
• 3.2 稀土硝酸鹽對高嶺石熱分解活化能和指前因子的影響24-37
• 3.2.1 動力學方法簡介24-25
• 3.2.2 Coats-redfern積分法和Achar微分法25-36
• 3.2.3 Ozawa法36-37
• 3.3 稀土硝酸鹽對高嶺石脫羥基反應速率的影響37-38
• 3.4 本章小結38-40
• 第四章 Er(NO_3)_3 的摻量對高嶺石熱分解動力學的影響40-50
• 4.1 Er(NO_3)_3 的摻量對高嶺石熱分解過程的影響40-41
• 4.2 Er(NO_3)_3 的摻量對高嶺石熱分解活化能和指前因子的影響41-47
• 4.2.1 Coats-redfern積分法和Achar微分法41-46
• 4.2.2 Ozawa法46-47
• 4.3 Er(NO_3)_3 的摻量對高嶺石脫羥基反應速率的影響47-48
• 4.4 本章小結48-50
• 第五章 稀土硝酸鹽對偏高嶺石堿溶特性的影響50-77
• 5.1 堿溶試驗流程示意圖51
• 5.2 Er(NO_3)_3 對高嶺石熱處理產(chǎn)物物相及結構轉變的影響51-54
• 5.2.1 高嶺石熱處理產(chǎn)物的物相分析51-52
• 5.2.2 高嶺石熱處理產(chǎn)物的微觀結構分析52-54
• 5.3 Er(NO_3)_3 在不同堿溶溫度條件下對堿溶產(chǎn)物的影響54-66
• 5.3.1 堿溶產(chǎn)物的物相分析54-58
• 5.3.2 堿溶產(chǎn)物的微觀結構分析58-66
• 5.4 Er(NO_3)_3 在不同堿溶濃度條件下對堿溶產(chǎn)物的影響66-75
• 5.4.1 堿溶產(chǎn)物的物相分析66-68
• 5.4.2 堿溶產(chǎn)物的微觀結構分析68-75
• 5.5 本章小結75-77
• 第六章 結論77-79
• 參考文獻79-85
• 致謝85-86
• 附錄86-87

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1 王s，

本文編號：620569