自然界地質(zhì)流體及水體中的陰離子主要為鹵素元素,其同位素組成(δ³⁷Cl、δ⁸¹Br等)及地球化學(xué)指標(biāo)可以指示流體來源、水巖反應(yīng)以及巖漿活動(dòng)。為了確定青藏高原地區(qū)熱泉水中大量賦存的稀有堿金屬資源（Li、Rb、Cs等）的來源和演化,本文選取了位于青藏高原雅魯藏布江-班公湖縫合帶內(nèi)的搭格架、色米、卡烏三個(gè)具極高的溴背景異常的地?zé)釁^(qū)作為研究區(qū)域,利用鹵素同位素指標(biāo)示蹤稀有堿金屬資源物源。本文建立了新的離子交換流程將氯、溴元素從復(fù)雜基體水樣中有效分離提純,并相繼解決氯和溴等揮發(fā)分在化學(xué)前處理過程逃逸丟失并引起同位素分餾、可溶性硅及其它陰離子引入基體效應(yīng)、同質(zhì)異位離子干擾等難題,改進(jìn)并建立了地?zé)崴袚]發(fā)分元素（Cl-Br）同位素高精度測(cè)定方法。通過結(jié)合多種同位素指標(biāo)(δ¹¹B-δ³⁷Cl-δ⁸¹Br)以及其他地球化學(xué)指標(biāo)（Cl/Br、Na/Cl、HCO₃^-/Cl^-）特征研究表明,認(rèn)為研究區(qū)內(nèi)地?zé)崴瘜W(xué)組分受到沉積巖蒸發(fā)巖巖層... 

【文章來源】：南京大學(xué)江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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淋濾過程中的氯同位素分餾效應(yīng)

南京大學(xué)碩士學(xué)位論文9通過理論計(jì)算證明氯同位素分餾與氯鍵合的陽離子價(jià)態(tài)有關(guān)，認(rèn)為比起+1價(jià)陽離子化合物37Cl更傾向于富集在+2價(jià)陽離子化合物中。并推測(cè)從NaCl到KCl,再到RbCl隨著共沉淀的陽離子半徑的增大，M-Cl化學(xué)鍵變得越來越弱，使得析出相中富集37Cl的能力減弱。從理論角度解釋了從鈉鹽相沉淀向鉀鹽相沉淀過渡時(shí)，δ37Cl突然降低變?yōu)樨?fù)值的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。圖2-3沉淀過程中的氯同位素分餾效應(yīng)（據(jù)Eggenkamp，1994）在蒸發(fā)沉淀過程中，Br-常以Cl-類質(zhì)同象的形式進(jìn)入氯化鹽類礦物晶格中沉淀下來，并產(chǎn)生溴同位素分餾效應(yīng)。但由于溴在固液相間分配系數(shù)小于1（BraitschandHerrmann,1963;Kühn,1968;Siemann,2000;程懷德，2008），Br-進(jìn)入固相氯化物中的數(shù)量并不多，而是大部分保留在鹵水當(dāng)中。因此氯化鹽相比，溴化鹽的分餾系數(shù)十分微小，且溴的分餾效應(yīng)幾乎僅發(fā)生在與氯的共沉淀過程中。隨著蒸發(fā)沉淀作用的進(jìn)行Br在殘余鹵水中的濃度不斷上升。因而晚期結(jié)晶礦物（光鹵石、水氯鎂石）中的Br含量高于早期結(jié)晶礦物（石鹽）中的Br含量（程懷德，2008）。2.2.5.火山作用自火山系統(tǒng)采集的樣品中具有極端的δ37Cl值，如在火山噴氣口處氣體樣品中測(cè)得為+9.5‰（Eggenkamp,1994）、+12‰（Sharpetal.,2010a）的δ37Cl值。這一過程主要由揮發(fā)分HCl氣體和流體中Cl-之間的分餾控制。Schauble等人（2003）通過理論計(jì)算得出，60℃時(shí)，HCl氣體和液體中Cl-之間的氯同位素分餾值為+1.7‰。Sharp等人（2010a）通過實(shí)驗(yàn)證明，50℃時(shí)火山系統(tǒng)內(nèi)Δ37ClHCl(g)-

第二章鹵素同位素地球化學(xué)研究進(jìn)展10Cl-為+1.6‰，這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算值一致。同時(shí)Sharp提出在開放型系統(tǒng)發(fā)生瑞利分餾時(shí)，輕同位素35Cl首先以H35Cl氣體逃逸，殘留熔體中δ37Cl值升高（圖2-4），導(dǎo)致在噴氣口的樣品常發(fā)生較大的同位素分餾（Sharpetal.,2010a）。圖2-4火山作用過程中的氯同位素分餾效應(yīng)2.2.6.蛇紋石化作用蛇紋石化作用是重要的水巖作用之一，是在中、低溫條件下，熱液交代基性巖、超基性巖或鎂質(zhì)碳酸鹽巖，使得巖石中的含鎂礦物（橄欖石、斜方輝石、白云石等）轉(zhuǎn)化為蛇紋石的水熱蝕變作用。蛇紋石化過程中，巖石吸收了大量的水而改變了原有結(jié)構(gòu)。氯離子通過蛇紋石化作用進(jìn)入到了蛇紋巖中，蛇紋巖中的氯含量受熱液成分、溫度等因素的影響（黃瑞芳等，2014）。由于熱液流體的影響，導(dǎo)致氯同位素在蛇紋石化水巖作用過程中發(fā)生分餾效應(yīng)。蛇紋巖中氯同位素組成受到蛇紋石化流體的同位素組成、水巖相互作用過程中的溫度和水巖比等因素影響（Barnesetal.,2013）。2.3氯溴同位素組成在自然界中的分布氯、溴元素在各大型地質(zhì)儲(chǔ)庫（大洋、地幔、蒸發(fā)巖、沉積物、孔隙水、大陸殼及洋殼）中均有分布，普遍存在于各種流體相中。氯的平衡分餾系數(shù)雖然較小，但由于動(dòng)力學(xué)過程作用，使得在火山氣體及地外物質(zhì)當(dāng)中可以觀察到較大的氯同位素分餾效應(yīng)。地球上δ37Cl值的變化范圍為-14‰~+16‰，δ37Cl在月球上的變化范圍為-4‰~+81.1‰，火星隕石中δ37Cl的變化范圍為-5.6‰~+8.6‰。δ81Br在自然界的變化范圍很小，為-1.5‰~+3.5‰。通過對(duì)自然界中各儲(chǔ)庫氯溴同位素組成的深入認(rèn)識(shí)，可以進(jìn)一步增強(qiáng)氯溴同位素在各類地質(zhì)環(huán)境問題中的應(yīng)用。

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