低的芳環(huán)縮合度和“結(jié)構(gòu)單元”間富含氧橋鍵為從褐煤直接獲取芳香化學(xué)品提供了可能。本文首先以HZSM-5為載體、Pd和Ni為活性組分,通過浸漬法制備了單金屬Pd/HZSM-5、Ni/HZSM-5和雙金屬Pd-Ni/HZSM-5催化劑,利用氮?dú)馕摳�、XRD、XPS、TEM、SEM、H2-TPR和NH3-TPD對催化劑進(jìn)行表征。再用二苯醚（DPE）等多種含C-O鍵的模型化合物為反應(yīng)物,在120-220 o C和1-20 bar氫氣壓力條件下考察制備催化劑催化加氫活性。用甲醇/甲苯混合溶劑在100 m L高壓釜中對勝利褐煤（SL）進(jìn)行熱溶,得到熱溶物和熱溶殘?jiān)?然后利用制備的Pd-Ni/HZSM-5催化劑對熱溶殘?jiān)?00 o C進(jìn)行催化加氫得到可溶物和催化加氫殘?jiān)＠脷庀嗌V質(zhì)譜聯(lián)用（GC/MS）、元素分析儀、傅里葉變換紅外光譜（FTIR）、固體核磁（solid-state 13C NMR）和熱重等分析方法研究了熱溶物、熱溶殘?jiān)�、催化加氫可溶物、SL、熱溶殘?jiān)痛呋託錃堅(jiān)慕M成和結(jié)構(gòu)特征。氮?dú)馕摳胶蚗RD分析表明,負(fù)載金屬顆粒后,催化劑保留了載體的孔特性和骨架結(jié)構(gòu)。XPS、TEM和H2... 

【文章來源】：中國礦業(yè)大學(xué)江蘇省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：84 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

苯基和苯氧基的電子自旋密度布居和單占據(jù)軌道Figure3-9Thespindensitypopulationandsinglyoccupiedmolecularorbitalsofphenyl(1a,2a)andphenoxyradicals(1b,2b)

3-13 循環(huán)四次后的 Pd1-Ni10/HZSM-5 催化劑透射電鏡 3-13 TEM image of Pd1-Ni10/HZSM-5 catalyst after fourSummary）了 Pd/HZSM-5、Ni/HZSM-5 和雙金屬 Pd-Ni/化劑，利用 N2吸脫附、XRD、XPS、TEM、S段研究了催化劑微觀形貌的物理化學(xué)性質(zhì)，并的模型化合物催化加氫轉(zhuǎn)化，主要結(jié)論如下：-5、Ni/HZSM-5 和雙金屬 Pd-Ni/HZSM-5 催化5 上，而且保留了 HZSM-5 的孔特性和骨架結(jié) Pd-Ni/HZSM-5 催化劑中，Pd 與 Ni 之間存在集電子，從而提高催化劑的性能；Pd 能促進(jìn) N勻；Pd 能促使氫氣解離為氫自由基并轉(zhuǎn)移還原SM-5 和 Ni/HZSM-5 催化劑相比，雙金屬 Pd-

圖 4-9 TDR 催化加氫可溶物和非催化加氫可溶物收率-9 Yields of soluble potions during catalytic hydrogenation and and no化劑在 TDR 加氫裂解反應(yīng)中的作用，在相同反應(yīng)條件下催化加氫裂解反應(yīng)。如圖 4-9 所示，非催化加氫裂解可溶低于催化加氫裂解可溶物（CTSP）的收率（27.7wt%）。 NCTSP 外觀差距較大。CTSP 中發(fā)生了分層現(xiàn)象，上層TSP 顏色較淺，呈紅褐色且沒有出現(xiàn)分層現(xiàn)象，這說明催發(fā)生裂解，釋放出較多的有機(jī)質(zhì)。渣催化和非催化可溶物的 GC/MS 分析 (GC/MCTSP )渣非催化加氫裂解可溶物非催化加氫裂解相當(dāng)于在 300oC 氫氣氛圍下熱溶。由于非催化過程中不能使 TDR 中的共價鍵斷裂，因此通過非率較低。NCTSP 檢測出的化合物可分為芳烴、酚、烷烴和、1 種酚類、5 種烷烴和 3 種酯類化合物。芳烴在可溶物

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]勝利褐煤和小龍?zhí)逗置涸诩状贾械臒崛芗盁崛芪锓治鯷J]. 閆潔,趙云鵬,肖劍,田由甲.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2016(01)
[2]CaO/MgO復(fù)合固體堿催化劑催化降解木質(zhì)素的研究[J]. 王研,陳詠梅,萬平玉,韓雁明,秦特夫.  林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè). 2012(03)
[3]一種煤直接液化復(fù)合催化劑的研究[J]. 王勇,張曉靜,李文博,史士東.  煤炭轉(zhuǎn)化. 2011(04)
[4]先鋒褐煤熱溶及熱溶物紅外光譜表征[J]. 王知彩,李良,水恒福,雷智平,任世彪,康士剛,潘春秀.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2011(06)
[5]勝利煤液化中油在NiMo/Al2O3、NiMo/MCM-48和NiMo/Betonite上加氫性能研究[J]. 雷智平,劉沐鑫,任世彪,王知彩,水恒福.  現(xiàn)代化工. 2009(S1)
[6]褐煤超臨界醇解反應(yīng)與產(chǎn)物組成分析[J]. 彭耀麗,李艷,周肖,謝瑞倫,馬玉苗,位艷賓,魏賢勇.  煤炭工程. 2009(02)
[7]我國褐煤資源及其利用前景[J]. 尹立群.  煤炭科學(xué)技術(shù). 2004(08)
[8]煤炭直接液化高分散度固體酸催化劑的研制[J]. 朱曉蘇.  煤炭轉(zhuǎn)化. 2001(02)

博士論文
[1]昭通褐煤中有機(jī)質(zhì)的分子組成結(jié)構(gòu)特征和溫和轉(zhuǎn)化[D]. 李占庫.中國礦業(yè)大學(xué) 2017
[2]煤中常見化學(xué)鍵的解離及分子結(jié)構(gòu)的量子化學(xué)理論研究[D]. 李璐.大連理工大學(xué) 2016
[3]煤及其萃余物和液化殘?jiān)拇呋託淞呀鈁D]. 岳曉明.中國礦業(yè)大學(xué) 2012
[4]西部弱還原性煤熱解特性研究[D]. 趙云鵬.大連理工大學(xué) 2010

碩士論文
[1]基于質(zhì)譜離子化技術(shù)的中低階煤有機(jī)組分的表征[D]. 王苗.中國礦業(yè)大學(xué) 2017
[2]NiO/Mo2O3-ZSM-5催化的五彩灣長焰煤的脫氧反應(yīng)[D]. 姜靜.中國礦業(yè)大學(xué) 2017
[3]褐煤中含氧和含氮化合物的分析及其模型化合物與水的氫鍵作用[D]. 肖劍.中國礦業(yè)大學(xué) 2017
[4]小龍?zhí)逗蛣倮置旱姆旨壿腿∨c熱溶解聚[D]. 竇有權(quán).中國礦業(yè)大學(xué) 2014



本文編號：3122142